NO x

大気化学において、NO x は一酸化窒素（NO）と二酸化窒素（NO 2 ）の略称で、大気汚染に最も関連のある窒素酸化物です。[ 1 ] [ 2 ]これらのガスはスモッグや酸性雨 の形成に寄与し、対流圏オゾンにも影響を与えます。

NOxガスは通常、炭化水素などの燃料が空気中で燃焼する際に窒素と酸素が反応して生成されます。特に自動車のエンジンのように高温になると生成量が増します。[ 1 ] [ 2 ] [ 3 ]大都市などの自動車交通量の多い地域では、排出される窒素酸化物が大気汚染の大きな原因となることがあります。NOxガスは雷によっても自然に生成されます。

NOxには亜酸化窒素（N2O）[ 1 ]は含まれません。亜酸化窒素はオゾン層の破壊[ 4 ]や高い地球温暖化係数に関与しているにもかかわらず、大気汚染への影響は比較的小さい、比較的不活性な窒素酸化物です。

NO yは、 NO xと、 NO xの酸化によって生成されるNO z化合物（硝酸（ HNO 3）、亜硝酸（HONO）、五酸化二窒素（N 2 O 5 ）、ペルオキシアセチル硝酸塩（PAN）（ RONO 2 ）、ペルオキシアルキル硝酸塩（ ROONO 2）、硝酸ラジカル（ NO 3）、およびペルオキシ硝酸（ HNO 4 ）を含む）を含む化合物のクラスです。 [ 5 ] [ 6 ]：30

形成と反応

エネルギーの限界により、酸素と窒素は常温では反応しません。しかし、高温になると吸熱反応を起こし、様々な窒素酸化物を生成します。このような高温は、内燃機関や発電所のボイラー内部、空気と燃料の混合気の燃焼時、そして雷の閃光など、自然現象として発生します。

大気化学において、 NO xという用語はNOとNO 2の合計濃度を指します。これは、成層圏と対流圏でこれら2つの種間の変換が速いためです。[ 6 ]日中、これらの濃度はオゾンの濃度とともに定常状態にあり、これは光定常状態（PSS）としても知られています。NOとNO 2の比率は、日光の強度（ NO 2をNOに変換）とオゾンの濃度（NOと反応して再びNO 2を形成）によって決まります。

つまり、大気中のオゾン濃度はこれら 2 つの物質の比率によって決まります。

記号は「第三の物体」、つまり発熱反応2からエネルギーを運び去るために必要な分子種を表しています。式4はNO xとオゾンの濃度を関係づけており、レイトンの関係として知られています。 M{\displaystyle {\ce {M}}}

NOxとオゾンが定常状態に達するのに必要な時間は、反応( 1 )+( 2 )を逆転させる反応( 3 )によって支配される。 τ{\displaystyle \tau}

NOの混合比[NO] = 10ppbの場合、時間定数は40分です。[NO] = 1ppbの場合は4分です。 [ 8 ]：211

スモッグの形成

NOxと揮発性有機化合物（VOC）が太陽光下で反応すると、光化学スモッグが発生し、大気汚染の重大な一形態となります。光化学スモッグは、入射太陽放射量が多い夏季に増加します。産業活動や交通機関から排出される炭化水素はNOxと急速に反応し、オゾンや過酸化物、特にペルオキシアセチル硝酸塩（PAN）の濃度を高めます。[ 9 ]

子供、喘息などの肺疾患を持つ人、屋外で働いたり運動したりする人は、肺組織の損傷や肺機能の低下など、スモッグの悪影響を受けやすい。[ 10 ]

硝酸と酸性雨の生成

NO 2は昼間にOHとの反応によりガス相でさらに酸化される。

NO 2 + OH (+M) → HNO 3 (+M)、

ここで、Mは付加生成物を安定化するために必要な3番目の分子を表します。硝酸（HNO 3）は、エアロゾル粒子または雲粒中の液体の水に非常によく溶けます。

NO2はオゾンと反応して硝酸ラジカルを形成する。

NO 2 + O 3 → NO 3 + O 2。

日中はNO 3はすぐに光分解されてNO 2に戻りますが、夜間には 2 番目のNO 2と反応して五酸化二窒素を形成します。

NO 2 + NO 3 (+M) → N 2 O 5 (+M)。

N 2 O 5 は液体の水（エアロゾル粒子または雲滴内、気相内ではない）と急速に反応してHNO 3を形成します。

N 2 O 5 + H 2 O (液体) → 2 HNO 3 (水)

これらは大気中の硝酸生成の主な経路であると考えられている。[ 8 ]：224–225 この硝酸は酸性雨の一因となるか、土壌に沈着して植物の生育に役立つ硝酸塩を生成する。水相反応

2  NO 2 + H 2 O → HNO 2 + HNO 3

大気中では意味をなさないほど遅い。[ 8 ]：336

出典

天然資源

一酸化窒素は、雷雨の際に落雷による極端な加熱と冷却によって生成されます。これにより、高温の燃料燃焼時に起こるプロセスと同様に、N 2やO 2などの安定した分子が大量のNOに変換されます。 [ 11 ]雷からのNO x は酸化されて硝酸（HNO 3）を生成することがあり、これは酸性雨として沈殿するか、空気中の粒子に沈着します。雷によるNO x生成の増加は季節と地理的な場所によって異なります。雷は、夏季に熱帯収束帯（ITCZ）内の赤道近くの陸上でより一般的に発生します。[ 12 ]この領域は季節の変化とともにわずかに移動しています。雷によるNO x生成は、衛星観測によって観測できます。

オットら（Ott et al.）[ 13 ]は、研究対象となった中緯度および亜熱帯の雷雨において、1回の雷撃で平均7kg（15ポンド）の窒素が化学的に反応性の高いNOxに変換されると推定した。年間14億回の雷撃に1回の雷撃あたり7kgを乗じると、雷によって生成されるNOxの総量は年間860万トンと推定される。しかし、化石燃料の燃焼に起因するNOx排出量は2,850万トンと推定されている[ 14 ] 。

最近の発見により、宇宙線と太陽フレアが地球上で発生する落雷の数に大きな影響を与える可能性があることが示唆されました。したがって、宇宙天気は、落雷によって生成される大気中のNO xの主要な推進力となり得ます。[ 3 ] 窒素酸化物などの大気成分は、大気中で垂直に層状に分布することがあります。オット氏は、落雷によって生成されるNO x は通常5km以上の高度で見られるのに対し、燃焼や生物起源（土壌）のNO x は通常、発生源の地表付近（最も深刻な健康影響を引き起こす可能性がある場所）で見られると指摘しました。[ 13 ]

生物起源

農業における施肥や窒素固定植物の利用も、微生物による窒素固定を促進することで、大気中のNOx濃度の増加に寄与している。 [ 15 ] [ 16 ]硝化プロセスはアンモニアを硝酸塩に変換する。脱窒は基本的に硝化の逆のプロセスである。脱窒の過程で、硝酸塩は亜硝酸塩に還元され、次にNO、N2O 、そして最後に窒素となる。これらのプロセスを通じて、NOxが大気中に排出される。[ 17 ]

カリフォルニア大学デービス校が最近実施した調査によると、カリフォルニア州の土壌への窒素肥料の施用が、州全体のNO x汚染レベルの25％以上を占めていることがわかりました。[ 18 ]窒素肥料が土壌に施されると、植物に利用されなかった過剰なアンモニウムと硝酸塩が土壌中の微生物によってNOに変換され、空気中に放出されます。NO xは、カリフォルニア州ですでに知られている問題であるスモッグ形成の前駆物質です。スモッグの一因となることに加えて、窒素肥料が土壌に施され、過剰分がNOの形で放出されたり、硝酸塩として浸出したりする場合、農業にとってコストのかかるプロセスになる可能性があります。

インディアナ大学による2018年の研究では、米国東部の森林ではNOxの増加が見込まれ、その結果、優勢な樹木の種類が変化する可能性があると結論付けられました。人間の活動と気候変動により、カエデ、サッサフラス、チューリップポプラが、有益なオーク、ブナ、ヒッコリーを駆逐しています。研究チームは、最初の3種の樹木、カエデ、サッサフラス、チューリップポプラは、「土壌から反応性窒素を排出する」ことで知られるアンモニア酸化細菌と関連していることを突き止めました。対照的に、残りの3種の樹木、オーク、ブナ、ヒッコリーは、「反応性窒素酸化物を吸収する」微生物と関連しており、大気質の窒素酸化物成分にプラスの影響を与える可能性があります。森林土壌からの窒素酸化物の放出は、インディアナ州、イリノイ州、ミシガン州、ケンタッキー州、オハイオ州で最も高くなると予想されています。[ 19 ]

産業起源（人為起源）

燃焼プロセスにおけるNO xの3つの主な発生源：[ 20 ] [ 21 ]

  • 熱NOx​
  • 燃料NO x
  • プロンプトNO x

温度に大きく依存するサーマルNOx生成は、天然ガス燃焼における最も重要な発生源として認識されています。石炭など窒素含有量の高い燃料の燃焼では、特にサーマルNOxを最小限に抑えるように設計された燃焼器で燃焼する場合、フューエルNOxが支配的になる傾向があります。プロンプトNOxの寄与は通常無視できると考えられています。4つ目の発生源であるフィードNOxは、セメントロータリーキルンの供給原料に含まれる窒素の燃焼に関連し、300℃から800℃の温度で発生しますが、この温度では寄与は小さいと考えられています。

サーマル

サーマルNOxとは、燃焼空気中に含まれる二原子窒素の高温酸化によって生成されるNOxを指します。 [ 22 ]生成速度は主に温度とその温度における窒素の滞留時間の関数です。高温、通常1300℃（2600℉）を超えると、燃焼空気中の分子状窒素（N2）と酸素（O2 ）は原子状態に解離し、一連の反応に関与します。

熱NO xを生成する3 つの主な反応 (拡張ゼルドビッチ機構)は次のとおりです。

N 2 + O ⇌ NO + N
N + O 2 ⇌ NO + O
N + OH· ⇌ NO + H·

これら3つの反応はすべて可逆反応である。最初の2つの反応の重要性を最初に示唆したのはゼルドビッチである[ 23 ] 。最後の反応である窒素原子とヒドロキシルラジカル（H2O ）との反応は、ラヴォア、ヘイウッド、ケック[ 24 ]によって機構に加えられ、熱NOxの生成に大きく寄与している。

燃料

輸送燃料は人為的NO xの54%を占めると推定されています。特定の石炭や石油などの窒素含有燃料からのNO x発生の主な原因は、燃焼中に燃料に結合した窒素がNO xに変換されることです。[ 22 ]燃焼中、燃料に結合した窒素はフリーラジカルとして放出され、最終的に遊離N 2 、つまりNOを形成します。燃料は、石油の燃焼を通じて総NO x排出量の最大50% 、石炭の燃焼を通じて最大80%を占める可能性があります。 [ 25 ]

完全なメカニズムは完全には解明されていないが、生成には主に 2 つの経路がある。 1 つ目は、燃焼の初期段階での揮発性窒素種の酸化である。揮発性物質の放出中および酸化前に、窒素は反応していくつかの中間体を形成し、その後 NO に酸化される。揮発性物質が還元雰囲気に変化すると、発生した窒素はNO xではなく窒素ガスを容易に形成できる。 2 つ目の経路は、燃料のチャー部分の燃焼中にチャー マトリックスに含まれる窒素が燃焼する。この反応は揮発性相よりもはるかにゆっくりと起こる。このプロセス中に生成されるNO xの大部分は、ほぼ純粋な炭素であるチャーによって窒素に還元される ため、チャー窒素の約 20% のみが最終的にNO xとして排出される。

プロンプト

窒素酸化物は、窒素肥料の製造中に放出される。亜酸化窒素は施用時に排出されるが、その後大気中で反応して窒素酸化物を形成する。この第3の発生源は、大気中の窒素N 2と燃料由来のC、CH、CH 2フラグメントなどのラジカルとの反応によるものであり、 [ 26 ]熱や燃料プロセスによるものではない。これは燃焼の初期段階で発生し、NH (一水素化窒素)、NCN (ジラジカルシアノナイトレン)、[ 27 ] HCN (シアン化水素)、H 2 CN (二シアン化水素) 、 CN (シアノラジカル) などの窒素の固定種が形成され、これらはNOに酸化される。[ 28 ]窒素を含む燃料では、即発的NO xの発生は比較的少なく、一般的に最も厳しい排出目標の場合のみ問題となる。

健康と環境への影響

NOxへの呼吸器系への曝露は、既存の喘息症状を誘発・悪化させ、さらには長期間にわたると喘息の発症につながる可能性を示す強力な証拠があります。また、心臓病、糖尿病、出産成績、全死亡率との関連も指摘されていますが、これらの呼吸器系以外の影響については十分に解明されていません。[ 29 ]

NO x はアンモニア、水分、その他の化合物と反応して硝酸蒸気と関連粒子を形成します。

NOxは太陽光下で揮発性有機化合物と反応してオゾンを生成します。オゾンは、特に感受性の高い集団（子供、高齢者、喘息患者）において、肺組織の損傷や肺機能の低下などの悪影響を引き起こす可能性があります。オゾンは風によって運ばれ、発生源から遠く離れた地域でも健康被害を引き起こす可能性があります。米国肺協会は、米国の住民の約50%がオゾン規制に適合していない郡に住んでいると推定しています。[ 30 ]イングランド南東部では、地上レベルのオゾン汚染は田舎や郊外で最も高い傾向があり、ロンドン中心部や主要道路ではNO排出によってオゾンが「吸収」され、NO2と酸素が生成されます。[ 31 ]

NO x は一般的な有機化学物質、さらにはオゾンとも容易に反応し、ニトロアレーン、ニトロソアミン、そして硝酸ラジカルなど、様々な毒性物質を生成します。これらの中にはDNA変異を引き起こすものもあります。最近、 NO xを経由したオゾンへの別の経路が発見されました。これは主に沿岸地域で発生し、NO x が塩霧と接触すると塩化ニトリルが生成されます。 [ 32 ]

NO x排出の直接的な影響は温室効果にプラスの影響を与える。[ 33 ] NOは反応3でオゾンと反応する代わりに、HO 2 ·や有機ペルオキシラジカル（RO 2 · ）と反応し、オゾン濃度を増加させる。NO x濃度が一定レベルを超えると、大気反応によって正味のオゾンが形成される。対流圏オゾンは赤外線を吸収するため、このNO xの間接的な影響は地球温暖化を加速させている。

NO xには、温室効果を増大させたり減少させたりする間接的な影響も存在します。まず、NO とHO 2 ·ラジカルの反応により、• OH ラジカルがリサイクルされ、メタン分子が酸化されます。つまり、NO x排出は温室効果ガスの影響を打ち消すことができます。例えば、船舶の航行は大量のNO xを排出し、これが海上でNO xの発生源となります。次に、 NO 2の光分解によりオゾンが生成され、さらにオゾンの光分解によりヒドロキシルラジカル (·OH) が生成されます。大気中のメタンの主な吸収源は• OH ラジカルとの反応であるため、船舶の航行によるNO x排出は、地球全体の寒冷化につながる可能性があります。[ 34 ]しかし、大気中のNO xは乾性沈着または湿性沈着を起こし、HNO 3 / NO−3このようにして、堆積は窒素肥料となり、続いて土壌中に別の温室効果ガスである 亜酸化窒素（N 2 O ）が形成されます。

大気中のNO xはいくつかの経路で除去されます。日中、 NO 2はヒドロキシラジカル (·OH) と反応して硝酸( HNO 3 ) を形成しますが、これは乾式および湿式沈着によって簡単に除去できます。有機ペルオキシラジカル ( RO 2 · ) も NO およびNO 2と反応して有機硝酸塩を形成します。これらは最終的に無機硝酸塩に分解され、植物にとって有用な栄養素となります。夜間、NO 2と NO は表面触媒反応によって亜硝酸(HONO)を形成できます。 [ 35 ]この反応は比較的遅いですが、都市部では重要な反応です。[ 35 ]さらに、硝酸ラジカル ( NO 3 ) はNO 2とオゾンの反応によって生成されます。夜間には、NO 3 はさらにNO 2と反応し、五酸化二窒素 ( N 2 O 5 )と平衡反応を起こします。 [ 35 ]不均一反応により、N 2 O 5 は水蒸気または液体の水と反応して硝酸（HNO 3 ）を生成します。前述のように、硝酸は湿性沈着および乾性沈着によって除去することができ、その結果、大気中のNO xが除去されます。 [ 35 ]

バイオディーゼルとNOx

バイオディーゼルとその混合物は一般に、一酸化炭素、すすとしても知られる粒子状物質（PM）、未燃焼炭化水素の排出物などの有害な排気管排出物を減らすことが知られています。[ 36 ]以前の研究はバイオディーゼルがNO x排出量 を減らすこともあれば増やすこともあると示唆していましたが、その後の調査では、USEPA承認のディーゼル燃料に最大20％のバイオディーゼルを混ぜても、通常のディーゼルと比較してNO x排出量に大きな影響はないことがわかりました。[ 37 ]カリフォルニア州は、他の49州で使用されているディーゼル燃料に比べてNO x排出量が少ない特別な配合のディーゼル燃料を使用しています。これは、オゾンとスモッグの形成に寄与する車の混雑、暖かい気温、強い日光、PM、地形の組み合わせを相殺するためにカリフォルニア大気資源局（CARB）によって必要とされているとみなされています。CARBは、バイオディーゼルを含む新しい燃料が市場に投入されてもNO x排出量が大幅に増加しないように、代替ディーゼル燃料に関する特別な規制を設けました。NO x排出量の削減は、自動車技術の進歩における最重要課題の 1 つです。2010 年以降に米国で販売されたディーゼル車は、以前のディーゼル車よりも大幅にクリーンですが、都市部ではスモッグやオゾンの生成を削減する方法が模索され続けています。燃焼中のNO x生成は、燃焼温度など多くの要因に関連しています。そのため、車両の運転サイクルやエンジンの負荷の方が、使用される燃料の種類よりもNO x排出量に大きな影響を与えることがわかります。これは、エンジンの動作を電子的に継続的に監視し、エンジン パラメータと排気システムの動作を積極的に制御して、 NO x排出量を 0.2 g/km 未満に制限する最新のクリーン ディーゼル車では特に当てはまります。低温燃焼または LTC 技術[ 2 ]は、燃焼中のNO xの熱生成を減らすのに役立つ可能性がありますが、高温燃焼では PM やすすの生成が少なくなり、出力と燃費が向上するため、トレードオフが存在します。

規制および排出制御技術

選択触媒還元（SCR）と選択非触媒還元（SNCR）は、排気ガスを尿素またはアンモニアと反応させて窒素と水を生成することで、燃焼後のNOxを低減します。SCRは現在、船舶、 [ 38 ]、ディーゼルトラック、一部のディーゼル車で使用されています。自動車エンジンにおける排気ガス再循環（ EGR ）と触媒コンバータの使用により、車両からの排出量は大幅に削減されました。フォルクスワーゲンの排出ガス違反の主な焦点はNOxでした。

炎なし酸化（FLOX）や段階燃焼などの他の技術は、工業プロセスにおけるサーマルNOxを大幅に削減します。 Bowin低NOx技術は、段階的予混合輻射燃焼技術を組み合わせ、主要な表面燃焼とそれに先行するマイナー輻射燃焼を組み合わせたものです。 Bowinバーナーでは、空気と燃料ガスがストイキオメトリー燃焼要件以上の比率で予混合されます。[ 39 ]燃焼室に水を導入する水噴射技術も、燃焼プロセス全体の効率向上によるNOx削減の重要な手段になりつつあります。あるいは、水（例えば、10～50%）を燃料油に乳化させてから噴射および燃焼させます。この乳化は、噴射直前にインライン（非安定化）で行うことも、長期的なエマルジョン安定性のために化学添加剤を加えたドロップイン燃料（安定化）として行うこともできます。過剰な水添加は高温腐食を促進するため、より複雑なシステムが必要になることに加え、今日では 乾式低NOx技術が好まれています。

参照

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