拡散泳動と拡散浸透
溶質（赤）の濃度勾配中におけるコロイド粒子（青）の拡散泳動運動を示す模式図。溶媒（緑）の濃度勾配もあることに注意。粒子は、粒子から遠く離れた静止した流体中を拡散泳動速度で移動している。流体速度は、粒子表面に接触している流体の速度から、粒子表面の界面内ではほぼゼロまで減衰する。 v dp {\displaystyle {\bf {v}}_{\text{dp}}} v dp {\displaystyle {\bf {v}}_{\text{dp}}}

拡散泳動は、異なる物質の濃度勾配によって引き起こされる、流体中のコロイド粒子または分子の自発的な運動です。 [1] [2] [3] [4] [5]言い換えれば、これは1つの種Aが別の種Bの濃度勾配に応答して運動することです。通常、Aは水溶液中のコロイド粒子であり、Bは塩化ナトリウムなどの溶解した塩であるため、Aの粒子はBのイオンよりもはるかに大きくなります。しかし、AとBの両方がポリマー分子であり、Bが小さな分子である可能性もあります。たとえば、水中のエタノール溶液の濃度勾配は、直径1μmのコロイド粒子を約1μmの拡散泳動速度で移動させます。 v dp {\displaystyle {\bf {v}}_{\text{dp}}} 0.1～1μm/sの速度で移動すると、溶液中のエタノール濃度が低い（つまり水濃度が高い）領域に向かって移動します。[6]種Aと種Bはどちらも通常は拡散しますが、拡散泳動は単純拡散とは異なります。単純拡散では、種Aは自身の濃度勾配に沿って移動します。

拡散浸透（毛細管浸透とも呼ばれる）は、固定された壁面または細孔表面に対する溶液の流れであり、溶液内の濃度勾配によって流れが駆動されます。これは、流体内の静水圧勾配によって駆動される表面に対する流れとは異なります。拡散浸透では、静水圧は均一であり、流れは濃度勾配によって生じます。

拡散浸透と拡散泳動は本質的に同じ現象です。どちらも溶液中の濃度勾配によって引き起こされる、表面と溶液の相対運動です。溶液が静止している状態で、粒子が表面での流体の相対運動によって移動すると考えられる場合、この運動は拡散泳動と呼ばれます。一方、表面が静止しており、溶液が流動していると考えられる場合、拡散浸透という用語が使用されます。

拡散泳動のよく研究されている例としては、電解質水溶液中のコロイド粒子の運動が挙げられます。この運動では、電解質の濃度勾配がコロイド粒子の運動を引き起こします。[6] [7]コロイド粒子の直径は数百ナノメートル以上になることもありますが、コロイド粒子表面の界面二重層領域の幅はデバイ長程度で、通常はわずかナノメートルです。つまり、界面幅は粒子のサイズよりもはるかに小さく、より小さな粒子種における勾配が、主に界面二重層の運動を通じてコロイド粒子の拡散泳動運動を駆動します。[1]

拡散泳動は1947年にDerjaguinとその同僚によって初めて研究されました。[8]

拡散泳動の応用

拡散泳動は定義上、コロイド粒子を移動させるものであり、拡散泳動の応用はコロイド粒子を移動させたい状況に当てはまります。コロイド粒子の大きさは、通常10ナノメートルから数マイクロメートルです。コロイドの単純拡散は数マイクロメートルの長さスケールでは速いため、拡散泳動は有効ではありません。一方、ミリメートルを超える長さスケールでは、溶質濃度勾配の減少に伴い拡散泳動速度が低下するため、拡散泳動は遅くなる可能性があります。したがって、拡散泳動は通常、マイクロメートルからミリメートル程度の長さスケールで用いられます。その応用としては、そのサイズの細孔への粒子の出し入れ、[7]やコロイド粒子の混合を促進または阻害することなどがあります。[9]

さらに、ゆっくりと溶解する固体表面は、その近傍に濃度勾配を形成し、この勾配がコロイド粒子を表面に近づけたり遠ざけたりする動きを促す可能性があります。これは、Prieve [10]によって、溶解する鋼鉄表面にラテックス粒子が引き寄せられ、コーティングする現象を例として研究されました。

熱泳動、多成分拡散、マランゴニ効果との関係

拡散泳動は、熱泳動に類似した現象であり、種Aが温度勾配に応じて移動します。拡散泳動と熱泳動はどちらもオンサガーの逆数関係によって支配されます。簡単に言えば、任意の種の濃度や温度などの熱力学的量の勾配は、すべての熱力学的量の運動、すなわち存在するすべての種の運動と温度流束を駆動します。それぞれの勾配は、存在する種を動かす熱力学的力を与え、オンサガーの逆数関係は、力と運動の関係を支配します。

拡散泳動は多成分拡散の特殊なケースです。多成分拡散とは混合物中の拡散であり、拡散泳動は、通常はコロイド粒子である1つの種が、水中の塩化ナトリウムなどの溶解塩や、水中のエタノールなどの混和性液体など、はるかに小さな種の勾配中を移動する特殊なケースです。したがって、拡散泳動は常に混合物、典型的には水、塩、コロイド種の3成分混合物中で発生し、塩とコロイド粒子間の相互作用に着目します。

拡散泳動は、直径1μmにもなるコロイド粒子と、直径1nm未満のイオンや分子の大きさの非常に大きな差によって、平面における拡散浸透と密接に関連しています。どちらの場合も、運動を駆動する力は主に界面領域に集中しており、界面領域の幅は数分子分、つまり通常はナノメートルオーダーです。ナノメートルオーダーの距離では、直径1μmのコロイド粒子の表面と平面表面の間にほとんど違いはありません。

拡散浸透とは、固体表面における流体の流れ、言い換えれば固体/流体界面における流れです。マランゴニ効果とは、流体/流体界面における流れです。したがって、これら2つの現象は類似していますが、拡散浸透では一方の相が固体であるという違いがあります。拡散浸透とマランゴニ効果はどちらも界面自由エネルギーの勾配によって駆動されます。つまり、どちらの場合も、界面自由エネルギーが空間的に均一であれば誘導速度はゼロであり、勾配がある場合には、どちらの場合も速度は界面自由エネルギーの増加方向に沿って向きます。[11]

溶液の拡散浸透流の理論

拡散浸透において、静止表面では、表面と溶液の界面の幅にわたって、速度は表面でのゼロから拡散浸透速度まで増加します。この距離を超えると、拡散浸透速度は表面からの距離によって変化しなくなります。拡散浸透の駆動力は熱力学的なものであり、システムの自由エネルギーを低下させるように作用するため、流れの方向は表面自由エネルギーの低い表面領域から離れ、表面自由エネルギーの高い領域へと向かいます。表面に吸着する溶質の場合、拡散浸透は溶質濃度の高い領域から離れますが、表面から反発される溶質の場合、流れは溶質濃度の低い領域から離れます。

この図は、溶質（赤）の濃度勾配を持つ溶液と接触している表面上の拡散浸透流を示しています。表面からの高さの関数としての流れは、その高さにおける流速に比例する長さの黒い矢印で示されています。この溶質は表面から反発されるため、流れは左から右へ流れ、その濃度は左から右へ増加します。したがって、表面自由エネルギーは右から左へ増加し、流れは右から左へ駆動されます。

あまり大きくない勾配の場合、拡散浸透滑り速度、すなわち表面から離れた相対流速は濃度勾配の勾配に比例する[1] [12]

v slip = − K ∇ c sol {\displaystyle {\bf {v}}_{\text{slip}}=-K\nabla c_{\text{sol}}}

ここで、は拡散浸透係数、は溶質濃度である。溶質が理想状態で、x-y平面上の表面とポテンシャルを介して相互作用する場合、係数は[1]で与えられる。 K {\displaystyle K} c sol {\displaystyle c_{\text{sol}}} z = 0 {\displaystyle z=0} ϕ solute ( z ) {\displaystyle \phi _{\text{solute}}(z)} K {\displaystyle K}

K = k T η ∫ 0 ∞ z [ exp ⁡ ( − ϕ solute / k T ) − 1 ] d z {\displaystyle K={\frac {kT}{\eta }}\int _{0}^{\infty }z\left[\exp(-\phi _{\text{solute}}/kT)-1\right]{\rm {d}}z}

ここで、 はボルツマン定数、は絶対温度、 は界面領域における粘性であり、界面内では一定であると仮定されます。この式は、流体と壁面の相互作用により、表面と接触する流体の流速がゼロに強制されると仮定しています。これは無滑り条件と呼ばれます。 k {\displaystyle k} T {\displaystyle T} η {\displaystyle \eta }

これらの表現をよりよく理解するために、非常に単純なモデルを考えることができます。このモデルでは、表面は単に幅 の界面から理想的な溶質を排除します。これは、硬い壁に対して理想的なポリマーを配置した朝倉・大沢モデルです。 [13]すると、積分は単純に、拡散浸透すべり速度は R {\displaystyle R} − ( 1 / 2 ) R 2 {\displaystyle -(1/2)R^{2}}

v slip = k T R 2 2 η ∇ c sol {\displaystyle {\bf {v}}_{\text{slip}}={\frac {kTR^{2}}{2\eta }}\nabla c_{\text{sol}}}

滑り速度は溶質濃度の増加に向いていることに注意してください。

よりもはるかに大きい粒子は、周囲の溶液に対して拡散泳動速度で移動します。つまり、この場合、拡散泳動は粒子を溶質濃度の低い方向へ移動させます。 R {\displaystyle R} v dp = − v slip {\displaystyle {\bf {v}}_{\text{dp}}=-{\bf {v}}_{\text{slip}}}

ストークス流からの拡散浸透速度の導出

この単純なモデルでは、非圧縮性流体のストークス限界における 流体の流れの式[12] [1] [13]から直接導くこともできる。 v slip {\displaystyle {\bf {v}}_{\text{slip}}}

η ∇ 2 u = ∇ p {\displaystyle \eta \nabla ^{2}{\bf {u}}=\nabla p}

流体の流速と圧力について。平面における無限面を考え、そこに という固着境界条件を課す。すなわち とする。濃度勾配は軸に沿って となる。すなわち とする。すると、流速の唯一の非ゼロ成分はx 軸方向、であり、これは高さ のみに依存する。したがって、ストークス方程式の唯一の非ゼロ成分は u {\displaystyle {\bf {u}}} p {\displaystyle p} x y {\displaystyle xy} z = 0 {\displaystyle z=0} u ( x , y , z = 0 ) = ( 0 , 0 , 0 ) {\displaystyle {\bf {u}}(x,y,z=0)=(0,0,0)} x {\displaystyle x} ∇ c sol = ( ∂ c sol / ∂ x , 0 , 0 ) {\displaystyle \nabla c_{\text{sol}}=(\partial c_{\text{sol}}/\partial x,0,0)} u {\displaystyle {\bf {u}}} u x {\displaystyle u_{x}} z {\displaystyle z}

η ∂ 2 u x ( z ) ∂ z 2 = ∂ p ∂ x {\displaystyle \eta {\frac {\partial ^{2}u_{x}(z)}{\partial z^{2}}}={\frac {\partial p}{\partial x}}}

拡散浸透では、流体のバルク（すなわち界面の外側）では静水圧は均一であると仮定される（勾配は流体の流れによって緩和されると予想されるため）。したがってバルクでは[13] [12]

In bulk:             p = Π + p solv = constant {\displaystyle {\text{In bulk:}}~~~~~~p=\Pi +p_{\text{solv}}={\text{constant}}}

溶媒の静水圧への寄与と、浸透圧と呼ばれる溶質の寄与である。したがって、バルクでは勾配は p solv {\displaystyle p_{\text{solv}}} Π {\displaystyle \Pi }

In bulk:             0 = ∂ Π ∂ x + ∂ p solv ∂ x {\displaystyle {\text{In bulk:}}~~~~~~0={\frac {\partial \Pi }{\partial x}}+{\frac {\partial p_{\text{solv}}}{\partial x}}}

我々は理想溶質を仮定しているので、 Π = k T c sol {\displaystyle \Pi =kTc_{\text{sol}}}

In bulk:             ∂ p solv ∂ x = − k T ∂ c sol ∂ x {\displaystyle {\text{In bulk:}}~~~~~~{\frac {\partial p_{\text{solv}}}{\partial x}}=-kT{\frac {\partial c_{\text{sol}}}{\partial x}}}

溶質は表面から幅の領域（界面領域）から排除されており、界面では であり、界面では である。溶媒の寄与が界面まで連続していると仮定すると、界面における静水圧の勾配が得られる。 R {\displaystyle R} Π = 0 {\displaystyle \Pi =0} p = p solv {\displaystyle p=p_{\text{solv}}}

In interface:             ∂ p ∂ x = ∂ p solv ∂ x = − k T ∂ c sol ∂ x {\displaystyle {\text{In interface:}}~~~~~~{\frac {\partial p}{\partial x}}={\frac {\partial p_{\text{solv}}}{\partial x}}=-kT{\frac {\partial c_{\text{sol}}}{\partial x}}}

つまり、界面における静水圧の勾配は、浸透圧の体積勾配の負の値に等しい。この界面における静水圧の勾配が拡散浸透流を生み出す。 を得たので、これをストークス方程式に代入し、2回積分すると、 p {\displaystyle p} ∂ p / ∂ x {\displaystyle \partial p/\partial x}

In interface:             u x ( z ) = − k T z 2 2 η ∂ c sol ∂ x + A z + B {\displaystyle {\text{In interface:}}~~~~~~u_{x}(z)=-{\frac {kTz^{2}}{2\eta }}{\frac {\partial c_{\text{sol}}}{\partial x}}+Az+B}
In bulk:             u x ( z ) = C z + D {\displaystyle {\text{In bulk:}}~~~~~~u_{x}(z)=Cz+D}

ここで、、、は積分定数です。表面から離れた場所では流速は一定でなければならないため、 となります。 では流速がゼロであると仮定しているので、 となります。次に、界面がバルクと接する部分で連続性を仮定し、つまり と がで連続であると仮定すると、 と が決定され、 が得られます。 A {\displaystyle A} B {\displaystyle B} C {\displaystyle C} D {\displaystyle D} C = 0 {\displaystyle C=0} z = 0 {\displaystyle z=0} B = 0 {\displaystyle B=0} u x ( z ) {\displaystyle u_{x}(z)} ∂ u x ( z ) / ∂ z {\displaystyle \partial u_{x}(z)/\partial z} z = R {\displaystyle z=R} A {\displaystyle A} D {\displaystyle D}

In interface:             u x ( z ) = k T R 2 2 η ( ∂ c sol ∂ x ) ( 2 z R − z 2 R 2 ) {\displaystyle {\text{In interface:}}~~~~~~u_{x}(z)={\frac {kTR^{2}}{2\eta }}\left({\frac {\partial c_{\text{sol}}}{\partial x}}\right)\left({\frac {2z}{R}}-{\frac {z^{2}}{R^{2}}}\right)}
In bulk:             u x ( z ) = k T R 2 2 η ( ∂ c sol ∂ x ) = v slip {\displaystyle {\text{In bulk:}}~~~~~~u_{x}(z)={\frac {kTR^{2}}{2\eta }}\left({\frac {\partial c_{\text{sol}}}{\partial x}}\right)=v_{\text{slip}}}

当然のことながら、これは上記と同じ滑り速度の式となります。この結果は特定の非常に単純なモデルに基づくものですが、拡散浸透の一般的な特徴を示しています。1) 静水圧は定義上（バルク内の圧力勾配によって誘発される流れは一般的ですが、別の物理現象です）、バルク内では均一ですが、界面では圧力勾配があります。2) 界面におけるこの圧力勾配により、表面に対して垂直方向の速度が変化し、滑り速度、つまり流体のバルクが表面に対して相対的に移動することが生じます。3) 界面から離れるにつれて速度は一定になり、このタイプの流れはプラグフローと呼ばれることもあります。

塩溶液中の拡散泳動

拡散泳動の多くの応用において、運動は水中の塩化ナトリウムなどの塩（電解質）濃度の勾配によって駆動されます[2] [3] 。水中のコロイド粒子は通常帯電しており、その表面にはゼータ電位と呼ばれる静電ポテンシャルがあります。この帯電したコロイド粒子表面は塩濃度の勾配と相互作用し、拡散泳動速度は次式で表されます[ 3] [7]。 U {\displaystyle {\bf {U}}}

U = ϵ η [ k T e β ζ + ζ 2 8 ] ∇ ln ⁡ c salt {\displaystyle {\bf {U}}={\frac {\epsilon }{\eta }}\left[{\frac {kT}{e}}\beta \zeta +{\frac {\zeta ^{2}}{8}}\right]\nabla \ln c_{\text{salt}}}

ここで、 は水の誘電率、は水の粘度、は食塩水中のコロイド粒子のゼータ電位、 は正に帯電したイオンの拡散定数と負に帯電したイオンの拡散定数との差、 は食塩濃度です。は食塩濃度の対数の勾配、つまり位置による変化率で、食塩濃度の変化率を食塩濃度で割ったものに相当します。つまり、実質的には、濃度が係数 e だけ減少する距離を 1 で割った値になります。上記の式は近似値であり、塩化ナトリウムなどの 1:1 電解質に対してのみ有効です。 ϵ {\displaystyle \epsilon } η {\displaystyle \eta } ζ {\displaystyle \zeta } β = ( D + − D − ) / ( D + + D − ) {\displaystyle \beta =(D_{+}-D_{-})/(D_{+}+D_{-})} D + {\displaystyle D_{+}} D − {\displaystyle D_{-}} c salt {\displaystyle c_{\text{salt}}} ∇ ln ⁡ c salt {\displaystyle \nabla \ln c_{\text{salt}}}

塩勾配中の荷電粒子の拡散泳動には2つの寄与があり、それが上記の式の に関する2つの項を生じさせていることに注意してください。1つ目は、塩濃度勾配がある場合、正イオンと負イオンの拡散定数が正確に等しくない限り、電場 が存在するという事実によるものです。つまり、勾配はコンデンサーのように機能します。塩勾配によって生成されたこの電場は、外部から印加された電場と同様に、荷電粒子の電気泳動を駆動します。これにより、上記の式の最初の項、つまり速度 での拡散泳動が生じます。 U {\displaystyle {\bf {U}}} ( ϵ / η ) ( k T / e ) β ζ ∇ ln ⁡ c salt {\displaystyle (\epsilon /\eta )(kT/e)\beta \zeta \nabla \ln c_{\text{salt}}}

2 番目の部分は、荷電粒子の表面自由エネルギーによるもので、塩分濃度の増加とともに減少します。これは、中性物質の勾配における拡散泳動で見られるメカニズムに似ています。これにより、拡散泳動速度 の 2 番目の部分が発生します。この単純な理論では、拡散泳動運動へのこの寄与は常に塩分濃度勾配の上向きであると予測され、常に粒子をより高い塩分濃度の方向に動かすことに注意してください。対照的に、拡散泳動への電場の寄与の符号は の符号に依存します。したがって、たとえば、負に帯電した粒子の場合、正に帯電したイオンが負に帯電したイオンよりも速く拡散する場合、この項は粒子を塩分勾配の下向きに押し下げますが、負に帯電したイオンの方が速く拡散する場合は、この項は粒子を塩分勾配の上向きに押し上げます。 ( ϵ ζ 2 / 8 η ) ∇ ln ⁡ c salt {\displaystyle (\epsilon \zeta ^{2}/8\eta )\nabla \ln c_{\text{salt}}} β ζ {\displaystyle \beta \zeta } ζ < 0 {\displaystyle \zeta <0}

実用的な応用

プリンストン大学のグループ[14]は、拡散泳動法を浄水に応用したことを報告しました。汚染された水を二酸化炭素で処理して炭酸ガスを生成し、廃水と飲料水に分離します[15] 。これにより、浮遊粒子のイオン分離が容易になります。これは、従来の汚水源ろ過方法と比較して、エネルギーコストと時間を大幅に節約し、飲料水を安全にすることができる可能性を秘めています。

参照

参考文献

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さらに読む

  • アンダーソン, ジョン L.; プリーブ, デニス C. (2006). 「拡散泳動：溶質濃度勾配下におけるコロイド粒子の移動」.分離・精製レビュー. 13 (1): 67– 103. doi :10.1080/03602548408068407.
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