二重層（表面科学）
水溶液中の電気二重層（EDL）と鉱物固体の負に帯電した表面との界面における模式図。青＋球：陽イオン、赤－球：陰イオン。負に帯電した表面に近いEDLでは、これらの負電荷を中和し電気的中性を保つため、陽イオンの数が多くなっています。この図では、表面の負電荷は明確に示されていません。

表面科学において、二重層（DL、電気二重層、EDLとも呼ばれる）とは、物体が流体にさらされたときにその表面に現れる構造です。物体とは、固体粒子、気泡、液滴、多孔質体などです。DLとは、物体を取り囲む2つの平行な電荷層を指します。最初の層である表面電荷（正または負）は、化学反応によって物体に吸着されたイオンで構成されています。2番目の層は、クーロン力によって表面電荷に引き寄せられるイオンで構成され、最初の層を電気的に遮蔽します。この2番目の層は物体と緩く結びついています。しっかりと固定されているのではなく、電気的な引力と熱運動の影響を受けて流体中を移動する自由イオンで構成されています。そのため、「拡散層」と呼ばれます。

界面DLは、コロイドや、マイクロメートルからナノメートルスケールの粒子または細孔（それぞれ）を有する多孔質体など、表面積と体積の比が大きい系で最も顕著に現れます。しかし、DLは電極の電気化学的挙動など、他の現象においても重要です。

DLは多くの日常的な物質において基本的な役割を果たしています。例えば、均質化された牛乳は、脂肪滴がDLで覆われているため、バターへの凝固を防いでいるからです。DLは、血液、塗料、インク、セラミックスやセメントのスラリーなど、事実上あらゆる不均一な流体系に存在します。

DL は電気動電現象や電気音響現象と密接に関連しています。

（界面）二重層の発達

ヘルムホルツ

ヘルムホルツ二重層の今後の展開とこの地域における潜在的な発展を簡略化した図解。

電子伝導体を固体または液体のイオン伝導体（電解質）と接触させると、 2つの相の間に共通の境界（界面）が現れる。ヘルマン・フォン・ヘルムホルツ[ 1 ]は、電解質溶液に浸した帯電電極がその電荷の共イオンを反発し、対イオンをその表面に引き寄せることを初めて発見した人物である。電極と電解質の界面には、反対の極性の2つの層が形成される。1853年、彼は電気二重層（DL）が本質的に分子誘電体であり、電荷を静電的に蓄えることを示しました[ 2 ] 。電解質の分解電圧以下では、蓄えられた電荷は印加電圧に比例して変化する。

この初期のモデルでは、電解質溶媒の誘電率と二重層の厚さに応じて、電荷密度に依存しない一定の微分容量が予測されました。 [ 3 ] [ 4 ] [ 5 ]

このモデルはインターフェースの説明には適していますが、溶液中のイオンの拡散/混合、表面への吸着の可能性、溶媒の双極子モーメントと電極間の相互作用などの重要な要素を考慮していません。

グイ・チャップマン

ルイ・ジョルジュ・グイは1910年に、デイヴィッド・レナード・チャップマンは1913年に、静電容量は定数ではなく、印加電位とイオン濃度に依存することを観察しました。「グイ・チャップマンモデル」は、拡散拡散モデルを導入することで、このモデルに大きな改良をもたらしました。このモデルでは、金属表面からの距離の関数としてイオンの電荷分布が表されるため、マクスウェル・ボルツマン統計を適用できます。したがって、電位は 流体バルクの表面から離れるにつれて指数関数的に減少します。 [ 3 ] [ 6 ]

グイ・チャップマン層は、生体電気化学において特別な関連性を持つ可能性がある。水溶液中におけるタンパク質間の長距離電子移動の観察[ 7 ]は、酸化還元パートナータンパク質（シトクロムcとc1 ）間の拡散領域に起因すると考えられており、この領域では溶液全体と比較して陽イオンが枯渇しており、その結果、遮蔽が減少し、電場が数ナノメートルに広がり、電流は距離とともに約1 nm -1の速度で準指数関数的に減少する。この領域は「グイ・チャップマン導管」[ 7 ]と呼ばれ、リン酸化によって強く制御されている。リン酸化はタンパク質表面に1つの負電荷を付加し、陽イオンの枯渇を阻害して長距離電荷輸送を阻害する。[ 8 ]同様の効果が光合成複合体の酸化還元活性部位でも観察されている[ 9 ]。

グイ・チャップマンモデルは、高電荷二重層ではイオン密度が極めて高くなると予測するため、当てはまらない。理想的な分極電極に誘起されるような大きな電位差の場合、このモデルはバイアス電圧の上昇とともに極限値まで指数関数的に増加する非物理的な静電容量を予測する。[ 10 ]

スターン

1924年、オットー・シュテルンはヘルムホルツモデルとグイ・チャップマンモデルを組み合わせることを提案した。シュテルンのモデルでは、一部のイオンはヘルムホルツが示唆したように電極に付着して内部にシュテルン層を形成し、一部はグイ・チャップマン拡散層を形成する。[ 11 ]

シュテルン層はイオンの有限の大きさを考慮しており、その結果、イオンが電極に最も近づく距離はイオン半径のオーダーとなる。シュテルンモデルには独自の限界があり、具体的には、イオンを実質的に点電荷として扱い、拡散層におけるすべての重要な相互作用はクーロン相互作用であると仮定し、誘電率は二重層全体で一定であり、流体の粘性は平面的に一定であると仮定している。[ 12 ]

バイカーマン

1942年、バイカーマン[ 13 ]は、連続体熱力学の仮定に最大密度を含めるという代替アプローチを導入しました。これは、理想気体のエントロピーを単純に用いるのではなく、過密（立体）エントロピー項を含むものです。このようにして、連続体としてのイオンの密度は自然に上限が与えられ、微分容量は（シュテルン・グイ・チャップマンの場合のように）プラトーに飽和するのではなく、代わりに「山」を形成し、その後に のように低下​​するという特徴があります。 1/Vb私1つのs{\displaystyle 1/{\sqrt {V_{\mathrm {バイアス} }}}}

フリーゼ[ 14 ]は、バイカーマンの研究を様々なサイズのイオンを考慮に入れることで改良しました。このモデルは最近、コルニシェフによって改良されました[ 15 ] 。このモデルの最も重要な特徴に関する簡潔な概要は、2025年にエルゼビアから出版された書籍[ 16 ]に掲載されています。

最大密度を異なる（しかし類似した）方法で誘導する様々なバイカーマン型モデルが存在する。例えば、格子ガスモデルや剛体球モデルなどである。[ 17 ]

グラハム

電極上の二重層（BDM）モデルの模式図。1. 内側ヘルムホルツ面（IHP）、2. 外側ヘルムホルツ面（OHP）、3. 拡散層、4. 溶媒和イオン（陽イオン）、5. 特異的に吸着されたイオン（擬似容量に寄与する酸化還元イオン）、6. 電解質溶媒の分子

DCグラハムは1947年にシュテルンモデルを改良した。[ 18 ]彼は、電極に最も接近する部分は通常溶媒分子で占められているものの、一部のイオン性または非荷電種はシュテルン層を透過できると提唱した。これは、イオンが電極に近づくにつれて溶媒和殻を失う場合に起こり得る。彼は電極と直接接触するイオンを「特異吸着イオン」と呼んだ。このモデルは3つの領域の存在を提唱した。内側ヘルムホルツ面（IHP）は、特異吸着イオンの中心を通る。外側ヘルムホルツ面（OHP）は、溶媒和イオンが電極に最も接近する距離にある中心を通る。[ 19 ]最後に、拡散層はOHPの外側の領域である。

ボックリス/デバナサン/ミュラー（BDM）

1963 年に、J. O'M. Bockris、MAV Devanathan、K.Müller [ 20 ]は、界面での溶媒の作用を含めた二重層の BDM モデルを提唱しました。彼らは、水などの溶媒の付着分子は電極表面に対して固定された配列を持つと示唆しました。この最初の溶媒分子層は、電荷に応じて電場に対して強い配向を示します。この配向は、電場の強度に応じて変化する溶媒の誘電率に大きな影響を与えます。IHP はこれらの分子の中心を通過します。特異的に吸着され、部分的に溶媒和したイオンがこの層に現れます。電解質の溶媒和イオンは IHP の外側にあります。これらのイオンの中心を通って OHP が通過します。拡散層は OHP の外側の領域です。

このモデルは、2 つの逆説的な効果を説明するために使用されました。

一つ目は、古典的なEDLモデルによれば電荷分離は存在しないはずの高イオン強度における電気運動学です。5つの異なるグループが5つの異なる手法を用いて実施した実験の概要があり、1 mol/lを超えるイオン強度で電気運動現象が観察されたことが報告されています。[ 21 ] BDMモデルは、上記のレビューで議論されているように、これらの実験を説明します。

もう一つの効果は、ナノバブルの逆説的な長寿命であり、これは多くの異なるグループによって観察されている。これらの実験の概要とBDMモデルに基づく説明を提示した論文がある[ 22 ]。

トラサッティ/ブザンカ

1971年、セルジオ・トラサッティとジョヴァンニ・ブッザンカは二酸化ルテニウム膜上の二重層に関する研究をさらに進め、特定のイオンを吸着させた低電圧下でのこれらの電極の電気化学的挙動がコンデンサに類似していることを実証した。この電位領域におけるイオンの特定の吸着は、イオンと電極間の部分的な電荷移動も伴う可能性がある。これは擬似容量の理解への第一歩であった。[ 4 ]

コンウェイ

ブライアン・エヴァンス・コンウェイは1975年から1980年にかけて、ルテニウム酸化物電気化学コンデンサに関する広範な基礎研究と開発研究を行いました。1991年には、電気化学的エネルギー貯蔵における「スーパーコンデンサ」と「電池」の挙動の違いを説明しました。1999年には、電極とイオン間のファラデー電荷移動を伴う表面酸化還元反応によって静電容量が増加する現象を説明するために、「スーパーコンデンサ」という用語を新たに提唱しました。[ 23 ] [ 24 ]

彼の「スーパーキャパシタ」は、ヘルムホルツ二重層に電荷を部分的に蓄え、ファラデー反応と「擬似容量」による電極と電解質間の電子と陽子の電荷移動によって電荷を部分的に蓄える。擬似キャパシタの動作メカニズムは、酸化還元反応、インターカレーション、および電気吸着である。

マーカス

擬似容量につながる化学結合を伴わない電子電荷移動の物理的および数学的基礎は、ルドルフ・A・マーカスによって確立された。マーカス理論は、電子移動反応の速度、すなわち電子が一つの化学種から別の化学種に移動する速度を説明する。マーカス理論はもともと、二つの化学種の電荷のみが変化し、電子が移動する外圏電子移動反応を扱うために定式化された。結合の形成や切断を伴わない酸化還元反応においては、マーカス理論は、構造変化を伴う反応のために導かれたヘンリー・アイリングの遷移状態理論に取って代わるものである。マーカスはこの理論により1992年にノーベル化学賞を受賞した。[ 25 ]

数学的記述

界面DLについては、コロイドと界面科学[26] [27] [28]やマイクロスケール流体輸送[29]に関する多くの書籍で詳しく解説されています。[ 30 ]また、界面二重層とそれに関連する電気運動現象に関する最近のIUPAC技術報告書[ 31 ]もあります。

界面DLの詳細な図

Lyklemaは次のように述べています。「…『緩和した』（『平衡』）二重層が形成される理由は、電荷を決定するイオンが表面に対して非電気的親和力を持つためです…」[ 32 ]このプロセスにより、通常C/m 2で表される表面電荷が蓄積されます。この表面電荷は静電場を作り出し、それが液体全体のイオンに影響を与えます。この静電場はイオンの熱運動と相まって反電荷を生み出し、表面電荷を遮蔽します。この遮蔽拡散層における正味電荷は、正味表面電荷と大きさは等しく、極性は反対です。その結果、構造全体は電気的に中性となります。

拡散層、あるいは少なくともその一部は、接線応力の影響下で移動する可能性がある。従来、表面上には移動可能な流体と表面に付着したままの流体を分ける滑り面が存在する。この面における電位は、電気運動電位またはゼータ電位（ζ電位とも表記される）と呼ばれる。[ 33 ] [ 34 ]

シュテルン層の外側境界面とバルク電解質との間の電位差は、シュテルン電位と呼ばれます。流体バルクと表面との間の電位差は、表面電位と呼ばれます。

通常、ゼータ電位はDL電荷の程度を推定するために使用されます。DLにおけるこの電位の特性値は25 mVで、最大値は約100 mV（電極上では数ボルトに達することもあります[ 30 ] [ 35 ]）。ゼータ電位が0となる試料の化学組成は、ゼロ電荷点または等電点と呼ばれます。ほとんどの表面において、プロトンと水酸化物イオンが電荷を決定するイオンであるため、等電点は通常、溶液のpH値によって決定されます。[ 30 ] [ 32 ]

ゼータ電位は、電気泳動、電気音響現象、流動電位、電気浸透流を使用して測定できます。

DLの特性厚さはデバイ長κ −1である。これはイオン濃度Cの平方根に反比例する。水溶液中では通常数ナノメートルのスケールであり、電解質濃度の増加に伴い厚さは減少する。

DL内部の電界強度は、ゼロから10 9  V/mを超える範囲で変化します。この急峻な電位勾配こそが、DLが重要な理由です。

平面および対称電解質の理論[ 32 ]は、通常、グイ・チャップマン理論と呼ばれます。この理論は、拡散層における電荷σdとシュテルン電位Ψdの間に単純な関係式を導きます。[ 36 ]

σd＝−8ε0εメートルCRTシン⁡FΨd2RT{\displaystyle \sigma^{d}=-{\sqrt {{8\varepsilon_{0}}{\varepsilon_{m}}CRT}}\sinh {\frac {F\Psi^{d}}{2RT}}}

混合電解質、曲面、さらには球状粒子に対しても、一般的な解析解は存在しません。低電荷密度の球状粒子に対しては漸近解が存在します。密度の両端の電位が25 mV未満の場合、いわゆるデバイ・ヒュッケル近似が成立します。この近似は、球状密度の両端の電位Ψ を粒子中心からの 距離rの関数として表す次の式を与えます。

Ψ（r）＝Ψd1つのr経験⁡（−κ（r−1つの））{\displaystyle {\Psi }(r)={\Psi ^{d}}{\frac {a}{r}}\exp({-\kappa }(ra))}

界面 DL に関連する理論的発展において重要な役割を果たす漸近モデルがいくつかあります。

一つ目は「薄いDL」です。このモデルでは、DLがコロイド粒子または毛細管半径よりもはるかに薄いと仮定しています。これにより、デバイ長と粒子半径の値は以下のように制限されます。 κ1つの≫1{\displaystyle \kappa a\gg 1}

このモデルは、その後の多くの応用において飛躍的な簡素化をもたらします。電気泳動の理論はその一例に過ぎません。[ 37 ]電気音響現象の理論もまたその一例です。[ 38 ]

薄いDLモデルは、デバイ長が数ナノメートルしかないほとんどの水溶液系に有効です。このモデルは、イオン強度が水に近い溶液中のナノコロイドでのみ適用可能です。

反対の「厚い DL」モデルでは、デバイ長が粒子の半径よりも大きいと仮定します。

κ1つの<1{\displaystyle \kappa a<1}

このモデルは、デバイ長がはるかに大きい一部のナノコロイドや非極性流体に役立ちます。

最後のモデルでは「重なり合った分散液」が導入されている。[ 38 ]これは、粒子間の距離がデバイ長に匹敵するほど高濃度の分散液やエマルジョンにおいて重要となる。

電気二重層

電気二重層（EDL ）は、表面近くの電位の変化の結果であり、溶液または固体高速イオン伝導体と接触するコロイドやその他の表面の挙動に大きな影響を与えます。

電極上の二重層と界面上の二重層の主な違いは、表面電荷の形成メカニズムです。電極を用いると、外部電位を印加することで表面電荷を制御できます。しかし、コロイド粒子や多孔質の二重層では、この制御は不可能です。なぜなら、コロイド粒子の場合、粒子内部にアクセスして電位差を印加することができないからです。

EDL はプラズマの二重層に似ています。

差動容量

EDLには、その特性を定義する追加のパラメータとして差動容量があります。差動容量はCと表記され、以下の式で表されます。

C＝dσdΨ{\displaystyle C={\frac {d\sigma }{d\Psi }}}

ここでσは表面電荷、ψは表面電位です。

電気二重層における電子移動

電気二重層（EDL）の形成は、従来、イオンの吸着と再分布によって完全に支配されていると考えられてきました。固体間の接触帯電が電子移動によって支配されているという事実を考慮し、WangはEDLが2段階のプロセスによって形成されることを示唆しています。[ 39 ]第一段階では、溶液中の分子が、既存の表面電荷を持たない未処理表面に最初に近づくと、溶液中の原子／分子が固体表面上の原子と直接相互作用し、電子雲の強い重なりを形成する可能性があります。まず電子移動が起こり、固体表面上の「中性」原子が帯電します。つまり、イオンが形成されます。第二段階では、液体中にH +やOH –などのイオンが存在する場合、溶液中に緩く分布している負イオンが静電相互作用によって表面に結合したイオンに向かって引き寄せられ、EDLが形成されます。液体-固体界面では、電子移動とイオン移動の両方が共存します。[ 40 ]

液体と固体の界面で電気二重層 (EDL) が形成される「2 段階」モデル (Wang モデル)。最初の段階では電子移動が主要な役割を果たします。

電気二重層のダイナミクス

高電解質濃度下における空気‐電解質界面の電気二重層（EDL）のダイナミクスを、全光学的手法を用いて研究した。これらの実験では、空気‐水界面におけるプロトン（H 3 O +）の表面性向をほぼ瞬時に摂動させ、それに続くEDLの緩和をフェムト秒時間分解振動分光法を用いてモニタリングした。EDLの再編成はピコ秒時間スケールで起こり、イオン濃度に強く依存した。ポアソン・ネルンスト・プランク方程式の修正形とスモルホフスキー拡散方程式を組み合わせた非平衡分子動力学（MD）シミュレーションと平均場解析モデリングにより、イオン伝導がEDLダイナミクスを支配する主要なメカニズムであることが明らかになった。実験結果と理論結果を組み合わせたところ、古典的なデバイ・ファルケンハーゲン理論は高イオン強度でもEDL緩和を正確に記述できることが示され、希薄溶液領域を超えて適用できることが示唆された。[ 41 ]

参照

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