高調波発生
レーザー科学プロセス

高次高調波発生（HHG）は、ターゲット（気体、プラズマ、固体、または液体のサンプル）を強力なレーザーパルスで照射する非線形プロセスです。この条件下では、サンプルは発生ビームの高次高調波（第5高調波より上）を放射します。このプロセスのコヒーレント性により、高次高調波発生はアト秒物理学の前提条件となります。

摂動高調波発生

摂動高調波発生は、周波数ω、光子エネルギーħωのレーザー光を用いて新たな光周波数を生成するプロセスである。新たに生成される周波数は、元の光の周波数の整数倍nωである。このプロセスは、1961年にフランケンら[1]によって、ルビーレーザーと結晶石英を非線形媒質として用いて初めて発見された。

誘電体固体における高調波発生は十分に理解されており、現代のレーザー物理学において広く利用されている（第二高調波発生を参照）。1967年、ニューらは気体中における最初の第三高調波発生を観測した。[2]単原子気体では、対称性の理由から奇数次高調波しか生成できない。摂動（弱電場）領域における高調波発生は、高調波次数が増加するにつれて効率が急速に低下する特徴がある。[3]この挙動は、原子がn個の 光子を吸収し、次に単一の高エネルギー光子を放出すると考えることで理解できる。n個の光子を吸収する確率はnが増加するにつれて減少するため、初期の高調波強度が急速に減少することが説明される。

発達

チタンサファイアレーザーで駆動されるネオン HHG 光源のスペクトル

最初の高次高調波発生は、1977 年に強力な CO2 レーザーパルスと固体ターゲットから生成されたプラズマとの相互作用で観測されました。 [ 4 ]現在でははるかに広範囲に応用されている気体中の高次高調波は、1987 年に McPherson らによって初めて観測され、[5]その後 Ferray らによって 1988 年に観測され、[6]驚くべき結果が得られました。高次高調波は、予想どおり低次で強度が減少することがわかりましたが、その後、多くの次数にわたって強度がほぼ一定のままでプラトーを形成することが観測されました。[7] 数百 eV に及ぶプラトー高調波が測定され、これは軟 X 線領域にまで及びます。[8]このプラトーは、高次高調波カットオフと呼ばれる位置で突然終了します。

プロパティ

高調波には多くの興味深い特性があります。高調波は、駆動レーザーと同期し、同じ繰り返し周波数で生成される、調整可能な卓上型XUV /軟X線光源です。高調波のカットオフは、レーザー強度の増加に伴って直線的に変化し、飽和強度Iで高調波の発生が停止します。[9]飽和強度は、原子種をより軽い希ガスに変更することで増加させることができますが、これらの希ガスは変換効率が低いため、必要な光子エネルギーに応じてバランスを見つける必要があります。

高調波発生は駆動レーザー場に強く依存し、その結果、高調波は類似した時間的および空間的コヒーレンス特性を有する。[10]高調波は、駆動レーザーのパルス幅よりも短いパルス幅で生成されることが多い。[11]これは、発生過程の非線形性、位相整合、およびイオン化によるものである。高調波は、位相整合条件が満たされた場合にのみ、非常に狭い時間的窓内で生成されることが多い。イオン化による発生媒体の枯渇もまた、高調波発生が主に駆動パルスの先端部に限定されることを意味する。 [12]

高調波は駆動レーザーと共線的に放射され、非常に狭い角度の閉じ込めを持つことができ、時には基本波よりも発散角が小さく、ガウス分布に近いビームプロファイルを持つことができる。[13]

半古典的なアプローチ

高調波発生によって生成可能な最大光子エネルギーは、高調波プラトーのカットオフエネルギーによって決まる。これは、レーザーの電場内でイオン化電子が獲得できる最大エネルギーを調べることで古典的に計算できる。カットオフエネルギーは次式で表される[14]。

E メートル 1つの × ＝ 私 p + 3.17   あなた p {\displaystyle E_{\mathrm {max} }=I_{p}+3.17\ U_{p}}

ここで、U pはレーザー場からの重力運動エネルギーであり、I pはイオン化ポテンシャルです。

このカットオフエネルギーは、しばしば3段階モデル​​と呼ばれる半古典的計算から導出される。電子は親原子からトンネル電離する際に量子力学的に扱われるが、その後のダイナミクスは古典的に扱われる。電子は初期速度ゼロで真空中に誕生し、その後レーザービームの電場によって加速されると仮定される。

HHGの半古典的3段階モデル​​の図解
3段階モデル

電離後半光周期で、電子は電場の符号変化に伴い方向を反転し、加速して親原子核へと戻ります。親原子核に戻ると、電子は原子核との再結合過程において制動放射線のような放射を放出し、基底状態に戻ります。この説明は、高次高調波発生の再衝突モデルとして知られています。[15]

電子の帰還エネルギー（実線）と移動時間（破線）（帰還時間の関数として）

放出される放射線の周波数は運動エネルギーとイオン化ポテンシャルの両方に依存するため、異なる周波数は異なる再結合時間で放出されます（つまり、放出されたパルスはチャープします）。さらに、すべての周波数には、対応する2つの再結合時間があります。これらの2つの軌跡を、短い軌跡（最初に放出されるもの）と長い軌跡と呼びます。

半古典的な描像では、駆動レーザー場が直線偏光している場合にのみHHGが発生します。レーザービームの楕円性により、帰還電子は親核に衝突しません。量子力学的には、帰還電子の波束と原子核の波束の重なりは減少します。これは実験的に観測されており、楕円率が増加すると高調波の強度が急速に減少します。[16]駆動レーザーの強度を制限するもう一つの効果はローレンツ力です。10 16 W·cm −2を超える強度では、弱場光学では無視されるレーザーパルスの磁気成分が、帰還電子を偏向させるほど強くなる可能性があります。これにより、帰還電子は親核に衝突せず、HHGは発生しません。

位相整合

あらゆる非線形過程と同様に、気相における高調波発生においては位相整合が重要な役割を果たします。自由集束系においては、波数ベクトルの不整合の原因として、中性粒子分散、プラズマ分散、グイ位相、双極子位相の4つが挙げられます。[17] [18]

中性分散は原子によって引き起こされ、プラズマ分散はイオンによって引き起こされ、両者は逆の符号を持ちます。グイ位相は、焦点近傍での波面位相ジャンプによるもので、焦点に沿って変化します。最後に、双極子位相は、高調波過程における原子応答から生じます。[19] ガスジェットジオメトリを使用する場合、短い軌道から高調波を生成するための最適な条件は、生成ガスを焦点の後に配置することで得られます。一方、長い軌道からの高調波生成は、生成ガスを焦点の前に配置すると、軸外から得られます。[20]

さらに、駆動場に緩い焦点合わせジオメトリを実装することで、より多くのエミッターと光子が生成プロセスに寄与できるようになり、高調波の発生率を高めることができます。[21] ガスジェットジオメトリを使用する場合、レーザーをマッハディスクに焦点を合わせると、高調波発生の効率を高めることができます。[22]

より一般的には、X 線スペクトル領域では、物質の屈折率は 1 に非常に近くなります。位相不整合のバランスをとるには、駆動レーザー波長で合成屈折率が実質的に 1 に近くなるパラメータを高次元空間で見つける必要があります。 Δ け ＝ け q − q け L {\displaystyle \Delta k=k_{q}-qk_{L}}

原子の結合ポテンシャルを歪ませるほどの強度レベルを達成するには、駆動レーザービームを集束させる必要があります。これにより、特定の形状（平面波伝搬、自由集束、中空導波路など）に応じて、位相不整合に影響を与える分散項が生じます。さらに、高調波発生プロセスでは、電子が加速され、その一部は親イオンに戻り、X線バーストが発生します。しかし、これらの電子の大部分は戻らず、共伝搬する波の分散に寄与します。戻ってきた電子は、イオン化、再結合、伝搬などのプロセスによって位相を運びます。さらに、イオン化した原子は媒質の屈折率に影響を与え、分散の新たな発生源となります。

位相不一致（レーザーの位相速度がX線の位相速度よりも速い）は次のように表すことができます。

Δ け ＝ け q − q け L ＝ Δ け n e あなた t r 1つの l s ⏟ < 0 + Δ け 私 o n s ⏟ < 0 + Δ け e l e c t r o n s ⏟ > 0 + Δ け グラム e o メートル e t r y ⏟ > 0 + Δ け 私 n t r 私 n s 私 c ⏟ > 0 + ⋯ {\displaystyle \Delta k=k_{q}-qk_{L}=\underbrace {\Delta k_{\mathrm {neutrals} }} _{<0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {ions} }} _{<0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {電子} }} _{>0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {geometry} }} _{>0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {intrinsic} }} _{>\;\!0}+\cdots }

ここで、は中性原子の寄与、はイオンからの寄与（中性原子がイオン化されている場合でも、この項はUV [23]で十分に大きくなる可能性があります）、はプラズマの寄与、は自由集束形状、導波形状の平面波、は電子が原子から離れている間に蓄積された位相などです。各項には特定の符号があり、特定の時間と周波数で不整合のバランスをとることができます。 Δ け n e あなた t r 1つの l s {\displaystyle \Delta k_{\mathrm {ニュートラル} }} Δ け 私 o n s {\displaystyle \Delta k_{\mathrm {イオン} }} Δ け e l e c t r o n s {\displaystyle \Delta k_{\mathrm {電子} }} Δ け グラム e o メートル e t r y {\displaystyle \Delta k_{\mathrm {幾何学} }} Δ け 私 n t r 私 n s 私 c {\displaystyle \Delta k_{\mathrm {組み込み} }}

電子からの寄与は波長の2乗に比例して増加します:が、原子からの寄与は波長に反比例します: 。したがって、長いIR波長では、項は電子あたり非常に大きくなりますが、項は非常に小さく1に近くなります。HHGのプロセスを位相整合するには、非常に高い圧力と低いイオン化レベルが必要であり、その結果、多数のエミッターが生じます。[24] 反対のUVスペクトル範囲では、UV共鳴が近接しているために項が大きく、さらに項は小さくなります。プロセスを位相整合するには、低い圧力が必要です。さらに、UVでは、非常に高いイオン化レベル（100%よりはるかに大きい）が許容されます。これにより、駆動UVレーザーの強度に応じてHHG光子エネルギーを拡張できます。[23] プレーンウェーブジオメトリまたはルーズフォーカスジオメトリにより、項が小さい駆動波長で高度な共線位相整合と最大フラックス抽出が可能になります。導波管内で高次高調波を生成することで、平面波伝搬に近い特性を持つ伝搬が可能になります。[25] このような形状は、特にIRビームによって生成されるX線スペクトルにおいて、最適な電力抽出のために長い相互作用体積が必要となる場合に有利です。このような形状では、1.6 keVまで拡張されたスペクトルが生成されています。[24] UV-VIS駆動による高次高調波の場合、導波管項は小さく、位相整合像は平面波形状に類似しています。このような形状では、炭素端（300 eV）まで拡張された狭帯域高調波が生成されています。[23] Δ n e l e c t r o n s 〜 − λ 2 {\displaystyle \Delta n_{\mathrm {電子} }\sim -\lambda ^{2}} Δ n 1つの t o メートル s 〜 1 / λ 2 {\displaystyle \Delta n_{\mathrm {atoms} }\sim 1/\lambda ^{2}} | Δ n e l e c t r o n s | {\displaystyle \left|\Delta n_{\mathrm {電子} }\right|} Δ n 1つの t o メートル s {\displaystyle \Delta n_{\mathrm {atoms} }} Δ n 1つの t o メートル s {\displaystyle \Delta n_{\mathrm {atoms} }} | Δ n e l e c t r o n s | {\displaystyle \left|\Delta n_{\mathrm {電子} }\right|} v → × B → {\displaystyle {\vec {v}}\times {\vec {B}}}

参照

参考文献

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