走査型量子ドット顕微鏡

走査型量子ドット顕微鏡法（SQDM）は、表面上のナノスケールの電位分布を画像化するために使用される走査型プローブ顕微鏡法（SPM）です。 [1] [2] [3] [4]この方法は、走査プローブの頂点に付着した量子ドット（QD）の電位への影響を介して表面電位の変化を定量化します。 SQDMを使用すると、たとえば、個々の吸着原子、分子、またはナノ構造に由来する表面双極子の定量化が可能です。これにより、再構築または緩和、機械的歪み、電荷移動、化学的相互作用などの表面および界面のメカニズムに関する洞察が得られます。 電位分布の測定は、関連する界面に電気双極子層を持つ有機および無機半導体デバイスの特性評価にも関連しています。 SQDMのプローブから表面までの距離は2 nm [1] [3]から10 nm [2]の範囲であるため、非平面表面や、たとえば明確な3D構造を持つ生体分子の画像化が可能です。関連する画像化技術には、ケルビンプローブフォース顕微鏡(KPFM) と静電力顕微鏡(EFM) があります。

動作原理

SQDMでは、量子ドットの電位と表面電位（注目する量）の関係は、静電気学の境界値問題によって記述されます。境界は、試料とプローブの表面が無限遠で繋がっていると仮定することで与えられます。すると、点状量子ドットの電位は、グリーン関数形式を用いて体積積分と表面積分の和として表すことができます。 [5]ここで、はに囲まれた体積、は表面法線です。 S {\displaystyle {\mathcal {S}}} Φ QD ＝ Φ （ r ） {\displaystyle \Phi _{\text{QD}}=\Phi (\mathbf {r} )} r {\displaystyle \mathbf {r} } V {\displaystyle {\mathcal {V}}} S {\displaystyle {\mathcal {S}}} n ′ {\displaystyle \mathbf {n} '}

Φ QD ＝ Φ （ r ） ＝ ∭ V G （ r 、 r ′ ） ρ （ r ′ ） e d 3 r ′ + ϵ 0 e ∮ S [ G （ r 、 r ′ ） ∂ Φ （ r ′ ） ∂ n ′ − Φ （ r ′ ） ∂ G （ r 、 r ′ ） ∂ n ′ ] d 2 r ′ 。 {\displaystyle \Phi _{\text{QD}}=\Phi (\mathbf {r} )=\iiint \limits _{\mathcal {V}}G(\mathbf {r} ,\mathbf {r} '){\frac {\rho (\mathbf {r} ')}{e}}d^{3}\mathbf {r} '+{\frac {\epsilon _{0}}{e}}\oint \limits _{\mathcal {S}}{\bigg [}G(\mathbf {r} ,\mathbf {r} '){\frac {\partial \Phi (\mathbf {r} ')}{\partial \mathbf {n} '}}-\Phi (\mathbf {r} '){\frac {\partial G(\mathbf {r} ,\mathbf {r} ')}{\partial \mathbf {n} '}}{\bigg ]}d^{2}\mathbf {r} '.}

この式では、内部の電荷密度とグリーン関数で重み付けされた ポテンシャルに依存します。 Φ QD {\displaystyle \Phi _{\text{QD}}} ρ {\displaystyle \rho } V {\displaystyle {\mathcal {V}}} Φ {\displaystyle \Phi } S {\displaystyle {\mathcal {S}}}

rにおける QD 電位とr'における表面電位の関係は、静電気の境界値問題によって記述されます。

G ( r , r ′ ) = e 4 π ϵ 0 | r − r ′ | + F ( r , r ′ ) , {\displaystyle G(\mathbf {r} ,\mathbf {r} ')={\frac {e}{4\pi \epsilon _{0}|\mathbf {r} -\mathbf {r} '|}}+F(\mathbf {r} ,\mathbf {r} '),}

ここで、ラプラス方程式を満たします。 F {\displaystyle F}

境界条件を指定して定義することにより、これらの方程式を用いて、より具体的な測定状況におけると表面電位 の関係を得ることができます。導電性プローブと導電性表面の組み合わせ、つまりディリクレ境界条件によって特徴付けられる状況については、詳細に説明されています。[4] F {\displaystyle F} Φ QD {\displaystyle \Phi _{\text{QD}}} Φ s ( r ′ ) , r ′ ∈ S {\displaystyle \Phi _{\text{s}}(\mathbf {r} '),\quad \mathbf {r} '\in {\mathcal {S}}}

概念的には、との関係は、QD電位を読み出すことによって得られるイメージング面のデータと、物体表面のデータ（表面電位）を結び付けます。サンプル表面が局所的に平坦であると近似され、との関係が並進不変である場合、イメージング面の情報から物体表面情報を回復するには、境界値問題によって定義される点広がり関数を用いたデコンボリューションが必要です。導電性境界の特定のケースでは、先端と表面による表面電位の相互遮蔽により、点広がり関数は指数関数的に減少します。[4] [6]これにより、例えばKPFMと比較して、先端と表面の間隔が大きい場合のSQDMの横方向分解能が非常に高くなります。[3] Φ QD ( r ) {\displaystyle \Phi _{\text{QD}}(\mathbf {r} )} Φ s ( r ′ ) {\displaystyle \Phi _{\text{s}}(\mathbf {r} ')} Φ QD ( r ) {\displaystyle \Phi _{\text{QD}}(\mathbf {r} )} Φ s ( r ′ ) {\displaystyle \Phi _{\text{s}}(\mathbf {r} ')}

実践的な実装

イメージング面の情報、すなわちプローブが表面上を走査される際のQD電位の変化を取得する2つの方法が報告されている。補償技術では、は一定値 に保持される。横方向に変化する表面電位の影響は、外部バイアス電圧 を介してサンプル全体の電位を連続的に調整することにより、能動的に補償される。[1] [7]は、QDの電荷状態の離散的な遷移と一致するように選択され、対応するプローブ-サンプル間の力の変化は、非接触型原子間力顕微鏡[8] [9]で正しい補償を検証するために 使用される。 Φ QD ( r ) {\displaystyle \Phi _{\text{QD}}(\mathbf {r} )} Φ QD {\displaystyle \Phi _{\text{QD}}} Φ QD 0 {\displaystyle \Phi _{\text{QD}}^{0}} Φ QD {\displaystyle \Phi _{\text{QD}}} V b {\displaystyle V_{\text{b}}} Φ QD 0 {\displaystyle \Phi _{\text{QD}}^{0}}

別の方法としては、QD位置における電場の垂直成分を、シュタルク効果によって生じるQDの特定の光遷移[2] [10]のエネルギーシフトを測定することでマッピングする方法がある。この方法では、SPM装置に加えて追加の光学装置が必要となる。

物体面像は、仕事関数、表面電位、または表面双極子密度の変動として解釈できます。これらの量の等価性は、ヘルムホルツの式によって与えられます。表面双極子密度の解釈においては、個々のナノ構造の表面双極子は、十分に大きな表面積にわたる積分によって得ることができます。 Φ s ( r ′ ) {\displaystyle \Phi _{\text{s}}(\mathbf {r} ')}

SQDMからの地形情報

補正技術では、サンプル全体の電位のへの影響は、対応する境界値問題で定義される方法でサンプル表面の形状に依存します。そのため、非平面表面では、単一の電荷状態遷移のみが追跡される場合、 の変化を表面電位の変化または表面トポグラフィーの変化に一意に割り当てることはできません。たとえば、表面の突起は QD 電位に影響を与えます。これは、QD が突起の上に置かれると、 によるゲーティングがより効率的に機能するためです。補正技術で 2 つの遷移を使用する場合、表面トポグラフィーと電位の寄与を分離して、両方の量を明確に取得できます。補正技術を介して取得されるトポグラフィー情報は、サンプル表面またはナノ構造の幾何学的トポグラフィーと誘電特性によって定義される、金属性の 有効な誘電トポグラフィーです。 V b {\displaystyle V_{\text{b}}} Φ QD {\displaystyle \Phi _{\text{QD}}} Φ QD {\displaystyle \Phi _{\text{QD}}} t d {\displaystyle t_{\text{d}}} V b {\displaystyle V_{\text{b}}} t d {\displaystyle t_{\text{d}}} Φ s {\displaystyle \Phi _{\text{s}}}

参考文献

  1. ^ abc Wagner, Christian; Green, Matthew FB; Leinen, Philipp; Deilmann, Thorsten; Krüger, Peter; Rohlfing, Michael; Temirov, Ruslan; Tautz, F. Stefan (2015-07-06). 「走査型量子ドット顕微鏡」. Physical Review Letters . 115 (2) 026101. arXiv : 1503.07738 . Bibcode :2015PhRvL.115b6101W. doi :10.1103/PhysRevLett.115.026101. ISSN  0031-9007. PMID  26207484. S2CID  1720328.
  2. ^ abc Cadeddu, D.; Munsch, M.; Rossi, N.; Gérard, J.-M.; Claudon, J.; Warburton, RJ; Poggio, M. (2017-09-29). 「走査型ファイバー結合量子ドットによる電界センシング」. Physical Review Applied . 8 (3) 031002. arXiv : 1705.03358 . Bibcode :2017PhRvP...8c1002C. doi :10.1103/PhysRevApplied.8.031002. ISSN  2331-7019. S2CID  55186378.
  3. ^ abc Wagner, Christian; Green, Matthew. FB; Maiworm, Michael; Leinen, Philipp; Esat, Taner; Ferri, Nicola; Friedrich, Niklas; Findeisen, Rolf; Tkatchenko, Alexandre; Temirov, Ruslan; Tautz, F. Stefan (2019年8月). 「単原子感度による表面電位の定量的イメージング」. Nature Materials . 18 (8): 853– 859. Bibcode :2019NatMa..18..853W. doi :10.1038/s41563-019-0382-8. ISSN  1476-1122. PMC 6656579. PMID 31182779  . 
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  10. ^ Lee, Joonhee; Tallarida, Nicholas; Chen, Xing; Jensen, Lasse; Apkarian, V. Ara (2018年6月). 「単分子走査型電位計を用いた顕微鏡観察」. Science Advances . 4 (6) eaat5472. Bibcode :2018SciA....4.5472L. doi :10.1126/sciadv.aat5472. ISSN  2375-2548. PMC 6025905. PMID 29963637  . 
  • https://www.fz-juelich.de/pgi/pgi-3/EN/Groups/LTSTM/Research/SQDM.html
  • https://poggiolab.unibas.ch/research/スキャン量子ドット顕微鏡/
  • http://momalab.org/index.php/?action=devices
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