4Dプリント
3D printing that changes shape according to certain stimuli

4次元印刷（4Dプリンティング、 4Dバイオプリンティング、アクティブオリガミ、形状モーフィングシステムとも呼ばれる）は、 3Dプリンティングと同じ技術を用いて、コンピュータプログラムによって材料を層状に積層し、3次元の物体を作成する。しかし、4Dプリンティングでは、得られる3D形状は環境刺激に応じて様々な形状に変形することができ、4次元目は印刷後の時間依存的な形状変化となる。[1] [2] [3]そのため、これは一種のプログラム可能な物質であり、製造プロセス後、印刷された製品は環境内のパラメータ（湿度、温度、電圧など）に反応し、それに応じて形状を変化させる。[4] [5] [6]

印刷技術

ステレオリソグラフィーは、光重合を利用して層状に重ねられた基板を結合させ、ポリマーネットワークを形成する3Dプリンティング技術です。押し出された材料が即座に硬化して層を形成する熱溶解積層法とは対照的に、4Dプリンティングは基本的にステレオリソグラフィーに基づいており、ほとんどの場合、印刷プロセスが完了した後に紫外線を用いて層状の材料を硬化させます。 [7] 異方性は、特定の条件下での変形の方向と大きさを設計する上で不可欠であり、完成した印刷物に方向性が埋め込まれるようにマイクロマテリアルを配置します。[8] [9]

ファイバーアーキテクチャ

Tibbitsらが印刷した複合ポリマーの 1 つ。水中に沈むと反応します。

ほとんどの4Dプリンティングシステムは、サイズと材料特性が異なる繊維のネットワークを利用しています。4Dプリントされた部品は、マクロスケールでもマイクロスケールでも設計できます。マイクロスケールの設計は、サンプルに使用されるすべての材料の集合的な材料特性を近似する複雑な分子／繊維シミュレーションによって実現されます。これらの材料構成要素のサイズ、形状、弾性率、および接続パターンは、刺激刺激下での変形形状と直接的な関係があります。[4] [10]

水反応性ポリマー/ハイドロゲル

スカイラー・ティビッツはMIT（マサチューセッツ工科大学）の自己組織化研究所所長であり、ストラタシス・マテリアルズ・グループと共同で、親水性の高い要素と非活性で高剛性の要素からなる複合ポリマーを開発しました。この2つの異なる要素の独自の特性により、プリントされた鎖の特定の部分は水中で最大150%まで膨潤することが可能になり、一方で剛性要素は変形された鎖の構造と角度に制約を与えました。彼らは、水中に沈めると「MIT」と綴られる鎖と、同じ条件下でワイヤーフレームの立方体に変形する鎖を作製しました。[1]

ヒグロムネミックアクチュエーションとヒグロモルフィックアクチュエーション

ヒグロムネミックアクチュエーションは、湿度に応答するポリマーの形状記憶挙動に着想を得た湿度駆動型アクチュエーション技術である。[11] [12]このアプローチでは、アクチュエータは事前​​拘束方法を使用して形状を記憶し、後で環境湿度にさらされたときに回復できるようにする。[13]

水分に非常に敏感な材料は4Dプリントによる駆動を可能にするために使用されており、特に湿度制御システムに適しています。[14]駆動中、この機構は選択的にブロックすることができます。つまり、面外変形を停止させながら面内変形を継続させることができます。この選択的制約により、アクチュエータは中間の駆動形状を記憶することができ、変形モードの範囲を効果的に拡大します。[13]

吸湿性アクチュエータは、層の差膨張によって湿度の変化に反応します。この差膨張は、異なる材料を別々の層に組み合わせる[15]か、単一の材料の印刷方向を変えることで実現できます[16] 。吸湿性アクチュエーションと比較して、吸湿性アクチュエーションはプログラム可能な材料変換のための設計空間が広く、より複雑で多様な動作経路を可能にします[13] [17] 。


セルロース複合材料

Thieleらは、低湿度に応答するセルロース系材料の可能性を探求した。彼らは、両側に異なる置換度を持つセルロースステアロイルエステルを用いた二重膜を開発した。一方のエステルは置換度0.3（親水性が高い）、もう一方のエステルは置換度3（疎水性が高い）であった。サンプルを50℃から22℃に冷却し、相対湿度を5.9%から35%に上昇させると、疎水性側は収縮し、親水性側は膨張し、サンプルはきつく巻き上がった。このプロセスは可逆的で、温度と湿度の変化を元に戻すと、サンプルは再び巻き戻された。[8]

異方性膨潤を理解し、印刷された原繊維の配列をマッピングすることで、A. Sydney Gladmanらは植物の粘弾性挙動を模倣することができました。枝、茎、苞葉、花は湿度、光、触覚などの環境刺激に反応して、細胞壁の内部膨潤と組織組成を変化させます。 [18]これを前例に、研究チームは典型的な細胞壁の構造を模倣した、局所的に異方性膨潤挙動を示す複合ハイドロゲル構造を開発しました。印刷プロセス中にセルロース原繊維が結合して、高アスペクト比（約100）で弾性率が100GPa規模のミクロフィブリルになります。これらのミクロフィブリルは、構造化のために柔らかいアクリルアミドマトリックスに埋め込まれます。

このハイドロゲル複合材料の印刷に使用された粘弾性インクは、N,N-ジメチルアクリルアミド、ナノクレイ、グルコースオキシダーゼ、グルコース、およびナノフィブリル化セルロースの水溶液である。ナノクレイは液体の流れを改善するレオロジー助剤であり、グルコースは材料を紫外線で硬化させる際の酸素阻害を防ぐ。このインクを用いて実験を行い、研究チームはセルロースフィブリルの配向を規定する印刷経路の理論モデルを作成した。このモデルでは、印刷物の最下層はx軸と平行になり、最上層は反時計回りに角度θだけ回転する。サンプルの曲率は、弾性率、膨潤率、および層厚と二重層厚の比に依存する。したがって、平均曲率とガウス曲率を記述する調整モデルは、それぞれ以下の通りである。

H = c 1 α ∥ − α ⊥ h sin 2 ⁡ ( θ ) c 2 − c 3 cos ⁡ ( 2 θ ) + m 4 cos ⁡ ( 4 θ ) {\displaystyle H=c_{1}{\frac {\alpha _{\parallel }-\alpha _{\perp }}{h}}{\frac {\sin ^{2}(\theta )}{c_{2}-c_{3}\cos(2\theta )+m_{4}\cos(4\theta )}}}

そして

K = − c 4 ( α ∥ − α ⊥ ) 2 h 2 sin 2 ⁡ ( θ ) c 5 − c 6 cos ⁡ ( 2 θ ) + m 4 cos ⁡ ( 4 θ ) {\displaystyle K=-c_{4}{\frac {(\alpha _{\parallel }-\alpha _{\perp })^{2}}{h^{2}}}{\frac {\sin ^{2}(\theta )}{c_{5}-c_{6}\cos(2\theta )+m_{4}\cos(4\theta )}}}

グラッドマンらは、θが0°に近づくにつれて、曲率は古典的なティモシェンコ方程式に近似し、バイメタルストリップと同様の挙動を示すことを発見しました。しかし、θが90°に近づくにつれて、曲率は鞍型に変化します。このことを理解することで、研究チームは異方性の影響を注意深く制御し、対称線を破ることで、螺旋状、波立った形状などを作り出すことができました。[9]

熱反応性ポリマー/ハイドロゲル

ポリ(N-イソプロピルアクリルアミド)、またはpNIPAMは、一般的に使用されている熱応答性材料です。pNIPAMのハイドロゲルは、最低臨界溶解温度である32℃の水溶液中で親水性になり膨潤します。その温度を超えるとハイドロゲルは脱水し始め、収縮して形状変化が起こります。pNIPAMと4-ヒドロキシブチルアクリレート(4HBA)などの他のポリマーで構成されたハイドロゲルは、高い可逆性を示し、10サイクルの形状変化の後でも形状変形は見られません。[8] [19] Shannon E. Bakarichらは、標準的な二重ネットワークハイドロゲルに類似した構造を持つイオン性共有結合絡み合いハイドロゲルで構成された新しいタイプの4D印刷インクを作製しました。最初のポリマーネットワークは金属カチオンで架橋され、2番目は共有結合で架橋されています。このハイドロゲルは、強化と熱駆動のためにpNIPAMネットワークと組み合わせられます。実験室での試験では、このゲルは温度が20～60℃（68～140℉）上昇した後、20℃に戻った際に41%～49%の形状回復を示しました。この材料から印刷された流体制御スマートバルブは、温水に触れると閉じ、冷水に触れると開くように設計されました。このバルブは冷水でも開いたままになり、温水の流量を99%削減しました。この新しいタイプの4Dプリントハイドロゲルは、他の熱駆動ハイドロゲルよりも機械的に堅牢であり、自己組織化構造、医療技術、ソフトロボティクス、センサー技術などの用途に可能性を示しています。[20]

連動する SMP コンポーネントの概略図。
USPS の郵便受けの折りたたみ手順を模倣した、連動して自動的に折りたたまれる SMP。

デジタル形状記憶ポリマー

Qi Geらが物体を掴んで放すために開発したSMP グリッパーのタイムラプス。

形状記憶ポリマー（SMP）は、一定時間温度にさらした場合など、特定の状況下で変形した形状から元の形状を回復することができます。ポリマーの種類によっては、様々な温度条件下で様々な形状をとることができます。デジタルSMPは、3Dプリンティング技術を用いて、ガラス転移温度や結晶融解転移温度などの異なる特性を持つSMPの配置、形状、混合・硬化比を精密に設計します。[21] Yiqi Maoらは、この技術を用いて、異なる熱機械的挙動と形状記憶挙動を持つ一連のデジタルSMPヒンジを開発しました。これらのヒンジは、硬質の非活性材料に接合されています。こうして、研究チームは、自己干渉することなく折り畳み、さらには連結してより堅牢な構造を形成する自己折り畳みサンプルを開発することができました。このプロジェクトの1つには、USPSの郵便受けをモデルにした自己折り畳みボックスが含まれています。[22]

Qi Geらは、既存の印刷可能な材料よりも最大300%も大きい極めて高い破壊ひずみを有する、様々なゴム弾性率とガラス転移温度を持つ成分に基づくデジタルSMPを設計した。これにより、温度入力に応じて物体を掴んだり放したりできるマルチマテリアルグリッパーの開発が可能になった。厚いジョイントは堅牢性を確保するためにSMPで作られ、マイクログリッパーの先端は搬送対象物との安全な接触を確保するために個別に設計することができた。[7]

ストレス緩和

4Dプリンティングにおける応力緩和とは、材料内部に「蓄積」される応力下で材料集合体を形成するプロセスです。この応力は後に解放され、材料全体の形状変化を引き起こします。[23]

熱光反応性ポリマー

このタイプのポリマー作動は、光誘起応力緩和として説明できます。

この技術は、所望の曲げ継ぎ目を集光した強力な光ストリップに照射することで、温度駆動によるポリマー曲げ現象を利用します。これらの曲げ継ぎ目は応力を受けた状態で印刷されますが、光に照射されるまでは変形しません。材料に曲げを誘発する活性剤は、強力な光によって伝わる熱です。材料自体は化学的に光反応性のあるポリマーでできています。これらの化合物は、ポリマー混合物と光開始剤を組み合わせることで、非晶質の共有結合性架橋ポリマーを生成します。この材料をシート状に成形し、所望の曲げ継ぎ目に対して垂直方向に張力をかけます。

次に、材料を特定の波長の光にさらします。光開始剤が消費されると、残りの混合物が重合し、光開始による応力緩和が誘発されます。光にさらす材料の部分は、ステンシルを用いて制御することで、特定の曲げパターンを作り出すことができます。また、同じ材料サンプルを用いて、各反復ごとに異なる荷重条件またはステンシルマスクを用いて、このプロセスを複数回反復することも可能です。最終的な形状は、各反復の順序と結果の形状に依存します。[23]

作動の起源

繊維優位アクチュエーションとマトリックス優位アクチュエーションの概念は、繊維複合材料アクチュエータの運動の基礎となるメカニズムを記述するために開発されました。[24]


繊維優位アクチュエーションとは、複合材料内に埋め込まれた繊維が変形の主因となる4Dプリンティングアクチュエーションのモードを指します。例えば、ポリマーマトリックスに埋め込まれた不連続な木質繊維を含む複合材料は、このような挙動を示します。[25] [26]これらのシステムでは、多くのポリマーが湿度の変化に対して最小限の感度しか示さないため、比較的安定したマトリックスが得られます。しかし、木質繊維は吸湿性が高く、湿度にさらされると膨張します。この繊維の膨張が4Dプリント構造のアクチュエーションの主なトリガーとなり、全体的な形状変化を駆動します。

対照的に、マトリックス支配型アクチュエーションは、変形の主な原因が繊維ではなくマトリックス自体に由来する場合に発生します。[27] [28]この挙動の例は、ハイドロゲルマトリックス内で強化された短亜麻繊維からなる複合材料で観察できます。このようなシステムでは、ハイドロゲルは乾燥や水和に対して非常に敏感であり、大きな体積変形を引き起こします。短亜麻繊維は主に印刷方向に沿った変形を抑制する役割を果たしますが、その長さが限られており、埋め込まれた構造のため、アクチュエーションプロセスへの寄与はごくわずかです。その結果、アクチュエータの全体的な動きは、主にマトリックスの環境条件に対する応答によって支配されます。

現在のアプリケーション

Miaoら。A、B、Cの部分は、大豆スキャフォールド上における細胞の成長を他の材料と比較した図である。Dの部分は、大豆スキャフォールド内の異なる充填密度における細胞の成長を示す。

生物医学応用の進歩

ジョージ・ワシントン大学のLijie Grace Zhang博士の研究チーム[29]は、新しいタイプの4Dプリント可能な光硬化性液体樹脂を開発しました。この樹脂は、再生可能な大豆油エポキシ化アクリレート化合物でできており、生体適合性もあります。この樹脂は、3Dプリント可能な樹脂の小さなグループに追加され、生体適合性を持つ数少ない樹脂の1つです。この樹脂のレーザー3Dプリントサンプルは、-18℃から37℃の温度変動にさらされ、元の形状に完全に回復しました。この材料で印刷されたスキャフォールドは、ヒト骨髄間葉系幹細胞（hMSCs）の成長に適した基盤であることが証明されました。この材料は形状記憶効果と生体適合性という優れた特性を持っているため、研究者はそれがバイオメディカルスキャフォールドの開発を大きく前進させると考えています。この研究論文は、バイオメディカルアプリケーションでのステレオリソグラフィー製造用の液体樹脂として植物油ポリマーを使用することを検討した最初の研究論文の1つです。

レオニード・イオノフ（バイロイト大学）の研究チームは、生きた細胞を使って形状変化する生体適合性/生分解性ハイドロゲルを印刷する新しい手法を開発した。 この手法により、高解像度で直径と構造を前例のないほど制御しながら、中空の自己折り畳みチューブを作製できる。 この手法の汎用性は、2種類の異なるバイオポリマー（アルギン酸塩とヒアルロン酸）とマウス骨髄間質細胞を使用することで実証されている。 印刷および印刷後のパラメータを利用することで、最小20μmのチューブ平均内径を実現できる。これは、他の既存のバイオ印刷手法ではまだ達成できず、最小の血管の直径に匹敵する。 提案された4Dバイオプリンティングプロセスは、印刷された細胞の生存率に悪影響を与えず、自己折り畳みされたハイドロゲルベースのチューブは、細胞生存率を低下させることなく少なくとも7日間細胞生存をサポートする。その結果、提示された4Dバイオプリンティング戦略は、適切な材料と細胞の選択によって調整可能な機能性と応答性を備えた動的に再構成可能なアーキテクチャの製造を可能にする。[30]

考えられる用途

4D プリントに適用および調整できる可能性のある既存の技術がいくつかあります。

細胞牽引力

細胞牽引力（CTF）は、生細胞が微細構造を折り畳み、設計された形状に移動させる技術です。これは、細胞内のアクチン重合とアクチンミオシンの相互作用によって生じる収縮によって可能になります。自然プロセスにおいて、CTFは創傷治癒、血管新生、転移、炎症を制御します。竹内らは2枚のマイクロプレートに細胞を播種し、ガラス構造を取り除くと細胞がマイクロプレートの隙間を埋め、自己折り畳みを開始しました。研究チームはこの方法を用いて、容器のような形状や、高スループットの十二面体さえも作成することができました。この細胞折り紙技術を利用することで、印刷プロセスが完了した後に非合成の対応物を模倣できる細胞を含んだ構造を設計・印刷できるようになると推測されています。[8]

電気および磁気スマート材料

現在存在する電気応答性材料は、外部電場または印加電流の強度や方向に応じて、その大きさや形状を変化させます。特に、ポリアニリンとポリピロール（PPy）は優れた導電性材料であり、テトラフルオロホウ酸を添加することで電気刺激を受けて収縮・膨張することができます。これらの材料で作られたロボットは、3Vの電気パルスを5秒間印加することで片方の脚を伸ばし、その後10秒間刺激を止めるともう片方の脚が前進するという動作をするように作られました。生体適合性と高い導電性を持つカーボンナノチューブに関する研究では、カーボンナノチューブと形状記憶試料からなる複合材料は、どちらか一方の試料単独よりも高い電気伝導性と電気活性応答速度を示すことが示されています。

高導電性金属表面層を組み込んだ形状記憶​​複合構造も、高い電気応答性を示すことが実証されています。無電解めっき金属表面によって実現される高い電気伝導性により、これらの複合材料は、温度検知用の電気機器（温度応答性形状記憶ポリマーマトリックスを使用）や電気安全装置として使用することができます。BQY Chanらは、異なる温度で作動する様々なスイッチを備えた多温度検知デバイスを作製しました。金属コーティングの組み込みは、スイッチの形状記憶性能に悪影響を与えないことが実証されました。[31]

磁気応答性フェロゲルは強力な磁場下で収縮するため、薬物送達や細胞送達への応用が期待されます。カーボンナノチューブと磁気応答性粒子を組み合わせたバイオプリントは、高い導電性を維持しながら細胞の成長と接着を促進するために利用されています。

商業と輸送

スカイラー・ティビッツ氏は、4Dプリント素材の将来的な応用について詳しく説明している。具体的には、特定の環境に合わせて調整でき、人体や周囲の温度、湿度、圧力、音といった要因に反応するプログラム可能な製品としての利用が考えられる。ティビッツ氏はまた、輸送用途における4Dプリントの利点についても言及している。製品を平らに梱包し、現場で簡単な刺激を与えるだけで、設計された形状に変化させることができるのだ。輸送中の力に反応して荷重を均一に分散させる4Dプリント輸送コンテナの実現も期待されている。一部の4Dプリント素材は、破損後に自己修復したり、リサイクルを容易にするために自己分解したりする可能性がある。[1]

参照

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