ビール・ランバートの法則

ベール・ブーゲ・ランベルト（BBL）の減衰法則は、相互作用するマクロ的に均質な媒質を通過する放射線ビームの強度減衰を記述する経験的関係式です。正式には、放射線の強度は媒質の吸光度に応じて指数関数的に減衰し、その吸光度は媒質を通過する放射線の長さ、その経路に沿った相互作用物質の濃度、そしてその物質の相互作用傾向を表す定数に比例することを述べています。

消衰法則の主な応用分野は化学分析であり、一般的にベールの法則と呼ばれるランベルト・ベールの法則の基礎となっています。ベールの法則は、一定の形状の化学溶液を通過する可視光線は、溶質濃度に比例した吸収を受けることを述べています。その他の応用分野としては物理光学があり、天体における消衰や光子、中性子、希薄気体の吸収を定量化します。

BBL 法の形態は 18 世紀半ばにまで遡りますが、現代的な形になったのは 20 世紀初頭になってからです。

歴史

BBLの法則に向けた最初の研究は、ピエール・ブーゲが18世紀初頭に実施し、1729年に発表した天文観測から始まりました。 [ 1 ]ブーゲは地球の大気による光の屈折 を補正する必要があり、大気の局所的な高度を測定する必要があることに気づきました。彼は後者を、既知の恒星の観測強度の変化を通して求めようとしました。この効果を較正する際に、ブーゲは光の強度が大気中を移動する距離に指数関数的に依存することを発見しました（ブーゲの用語では、幾何級数です）。[ 2 ]

ブーゲの研究は、1760年にヨハン・ハインリヒ・ランベルトが著した『光度測定法』によって広く知られるようになった[ 3 ]。ランベルトは、光が媒質中を伝播する際の強度損失は強度と経路長に正比例するという法則を、現代物理学で用いられるものと極めて類似した数学的形式で表現した。ランベルトは、吸収体に入る光の強度Iは、ブーゲの観察結果と整合する微分方程式で与えられると仮定した。比例定数μは、しばしばその物体の「光学密度」と呼ばれた。μが距離dに沿って一定である限り、指数減衰法則は積分から導かれる。[ 4 ]−d私＝μ私d×、{\displaystyle -\mathrm {d} I=\mu I\mathrm {d} x,}私＝私0e−μd{\displaystyle I=I_{0}e^{-\mu d}}

1852年、アウグスト・ビアは、着色溶液も同様の減衰関係を示すように見えることに気づいた。ビアの分析では、ブーゲールとランバートの先行研究については触れられておらず、序文で「特定の光線が吸収媒体を伝播する際に受ける吸収の絶対量については、利用可能な情報がない」と述べている。[ 5 ] ビアがブーゲールの研究への言及を省略したのは、溶液中の色の吸収と天文学的な文脈の間には微妙な物理的違いがあるためかもしれない。溶液は均質であり、入口と出口を除いて、一般的な分析波長（紫外線、可視光線、赤外線）で光を散乱しない。したがって、溶液内の光は吸収のみによるものと合理的に近似できる。ブーゲールの文脈では、大気中の塵やその他の不均質性も検出器から光を散乱させる可能性がある。現代の文献では、散乱と吸収は同じ効果を持つため、この2つの法則を組み合わせている。したがって散乱係数μsと吸収係数μaを組み合わせると全消衰係数μ = μs + μaとなる。[ 6 ]

重要なのは、ビールは彼の結果を与えられた厚さの不透明度という観点から概念化したようで、「λが減衰係数（分率）であるならば、この係数（分率）は厚さの2倍でλ 2 の値を持つ」と記している点である。 [ 7 ]この等比数列は数学的には現代の法則と同等であるが、現代の扱いではλ の対数を強調し、濃度と光路長が吸収に同等の影響を与えることを明確にしている。[ 8 ] [ 9 ] 初期の、おそらく最初の現代的な定式化は、1913年にロバート・ルーサーとアンドレアス・ニコロプロスによって示された。[ 10 ]

数学的定式化

BBL法則には、測定量の正確な選択に応じて、複数の同等の定式化が存在する。いずれの法則も、物理的状態が一定に保たれる限り、消滅過程は放射線の強度と放射性物質の量に比例すると述べており、この事実は消滅の基本法則と呼ばれることもある。[ 11 ] そして、多くの法則は、放射性物質の量を移動距離ℓと濃度cまたは数密度nに結び付けている。体積あたりのモル数で表される濃度の場合、後者の2つはアボガドロ数n = N A cによって関連付けられる。

断面積Sのコリメートビーム（指向性放射線）は、その進行過程で平均してSℓn個の粒子に遭遇する。しかし、これらの粒子の全てがビームと相互作用するわけではない。相互作用の傾向は物質に依存する特性であり、典型的には吸収率ϵ [ 12 ]または散乱断面積σ [ 13 ]で表わされる。 これらはほぼアボガドロ型の関係式、ln(10)ε = N A σを示す。ln (10)の係数が現れる理由は、物理学者は自然対数、化学者は十年対数を用いる傾向があるためである。

ビーム強度は、強度Iまたは放射束Φといった複数の変数で表すこともできます。平行ビームの場合、これらはΦ = ISで表されますが、非平行ビームの場合はΦが用いられることが多いです。入射強度（または放射束）と出射強度の比は、透過率係数T = I ⁄ I 0で表されることがあります。

消滅法則を検討する場合、対数（非線形）は常に無次元でなければならないため、次元解析によって変数の一貫性を検証できます。

処方

ビールの最も単純な定式化は、均一な濃度の単一の減衰種を含む物理的物質の光減衰を、試料を通過する光路長と当該種の吸光率に関連付けるものである。この式は以下の通りである。このように等式化された量は吸光度Aと定義され、これは対数の底に依存する。ネイパー吸光度τはτ = ln(10) Aで与えられ、次式を満たす。ログ10⁡（私0/私）＝あ＝εℓc{\displaystyle \log _{10}(I_{0}/I)=A=\varepsilon \ell c}ln⁡（私0/私）＝τ＝σℓn。{\displaystyle \ln(I_{0}/I)=\tau =\sigma \ell n.}

物質中の複数の種が放射線と相互作用する場合、それらの吸光度は加算されます。したがって、もう少し一般的な定式化は[ 14 ] です。ここで、合計は放射線と相互作用する可能性のあるすべての（「半透明」）種についてであり、iはそれらの種のインデックスです。 τ＝ℓ∑私σ私n私、あ＝ℓ∑私ε私c私、{\displaystyle {\begin{aligned}\tau &=\ell \sum _{i}\sigma _{i}n_{i},\\[4pt]A&=\ell \sum _{i}\varepsilon _{i}c_{i},\end{aligned}}}

長さが大きく変化する状況では、吸光度は減衰係数で要約されることがある。μ10＝あl＝ϵcμ＝τl＝σn。{\displaystyle {\begin{alignedat}{3}\mu _{10}&={\frac {A}{l}}&&=\epsilon c\\\mu &={\frac {\tau }{l}}&&=\sigma n.\end{alignedat}}}

大気科学や放射線遮蔽の用途では、不均質な物質を通過する際に減衰係数が大きく変化することがあります。このような状況では、ランベルト・ベールの法則の最も一般的な形は、ビームラインの小さなスライスdzにわたって減衰係数を積分することで総減衰が得られるというものです。これらの定式化は、活性種が1つだけで減衰係数が一定である場合、より単純な形に簡略化されます。 あ＝∫μ10（z）dz＝∫∑私ϵ私（z）c私（z）dz、τ＝∫μ（z）dz＝∫∑私σ私（z）n私（z）dz。{\displaystyle {\begin{alignedat}{3}A&=\int {\mu _{10}(z)\,dz}&&=\int {\sum _{i}{\epsilon _{i}(z)c_{i}(z)}\,dz},\\\tau &=\int {\mu (z)\,dz}&&=\int {\sum _{i}{\sigma _{i}(z)n_{i}(z)}\,dz}.\end{alignedat}}}

導出

粒子を含む媒体が光線を減衰させる程度を決定する要因は2つあります。光線が遭遇する粒子の数と、各粒子が光を消す程度です。[ 15 ]

光線が物質サンプルに入射すると仮定する。zを光線の方向に平行な軸と定義する。物質サンプルを光線に垂直な薄いスライスに分割する。厚さdzは、z方向から見るとスライス内の1つの粒子が同じスライス内の別の粒子を覆い隠すことができないほど十分に小さいものとする。スライスから出射する光の放射束は、入射した光の放射束と比較して、μは（ネイピアの）減衰係数であり、次の1階線形常微分方程式を生成する。減衰は、散乱または吸収 のためにスライスの反対側に到達しなかった光子によって引き起こされる。この微分方程式の解は、積分係数を全体に掛け合わせることで得られる。これは、積の法則（逆順に適用）により次のように簡略化される。dΦe（z）＝−μ（z）Φe（z）dz、{\displaystyle \mathrm {d\Phi _{e}} (z)=-\mu (z)\Phi _{\mathrm {e} }(z)\mathrm {d} z,}dΦe（z）dz＝−μ（z）Φe（z）。{\displaystyle {\frac {\mathrm {d} \Phi _{\mathrm {e} }(z)}{\mathrm {d} z}}=-\mu (z)\Phi _{\mathrm {e} }(z).}経験⁡（∫0zμ（z′）dz′）{\displaystyle \exp \left(\int _{0}^{z}\mu (z')\mathrm {d} z'\right)}dΦe（z）dz経験⁡（∫0zμ（z′）dz′）+μ（z）Φe（z）経験⁡（∫0zμ（z′）dz′）＝0、{\displaystyle {\frac {\mathrm {d} \Phi _{\mathrm {e} }(z)}{\mathrm {d} z}}\,\exp \left(\int _{0}^{z}\mu (z')\mathrm {d} z'\right)+\mu (z)\Phi _{\mathrm {e} }(z)\,\exp \left(\int _{0}^{z}\mu (z')\mathrm {d} z'\right)=0,}ddz[Φe（z）経験⁡（∫0zμ（z′）dz′）]＝0。{\displaystyle {\frac {\mathrm {d} }{\mathrm {d} z}}\left[\Phi _{\mathrm {e} }(z)\exp \left(\int _{0}^{z}\mu (z')\mathrm {d} z'\right)\right]=0.}

両辺を積分し、実厚ℓの材料についてΦ eを解くと、スライスへの入射放射束と透過放射束は次のように表され、最終的にΦe私＝Φe（0）{\displaystyle \mathrm {\Phi _{e}^{i}} =\mathrm {\Phi _{e}} (0)}Φet＝Φe（ℓ）{\displaystyle \mathrm {\Phi _{e}^{t}} =\mathrm {\Phi _{e}} (\ell )}Φet＝Φe私経験⁡（−∫0ℓμ（z）dz）、{\displaystyle \mathrm {\Phi _{e}^{t}} =\mathrm {\Phi _{e}^{i}} \exp \left(-\int _{0}^{\ell }\mu (z)\mathrm {d} z\right),}T＝ΦetΦe私＝経験⁡（−∫0ℓμ（z）dz）。{\displaystyle T=\mathrm {\frac {\Phi _{e}^{t}}{\Phi _{e}^{i}}} =\exp \left(-\int _{0}^{\ell }\mu (z)\mathrm {d} z\right).}

10進減衰係数μ 10は（ネイピア）減衰係数と次の関係にあるので、μ10＝μln⁡10、{\displaystyle \mu _{10}={\tfrac {\mu }{\ln 10}},}T＝経験⁡（−∫0ℓln⁡（10）μ10（z）dz）＝10∧（−∫0ℓμ10（z）dz）。{\displaystyle {\begin{aligned}T&=\exp \left(-\int _{0}^{\ell }\ln(10)\,\mu _{10}(z)\mathrm {d} z\right)\\[4pt]&=10^{\;\!\wedge }\!\!\left(-\int _{0}^{\ell }\mu _{10}(z)\mathrm {d} z\right).\end{aligned}}}

物質サンプル中のN個の減衰種の数密度n iに依存しない方法で減衰係数を記述するために、面積の寸法を持つ減衰断面積σ iを導入する。これは、ビームの粒子と物質サンプル中の種iの粒子との間の相互作用の可能性を表す。σ私＝μ私（z）n私（z）。{\displaystyle \sigma _{i}={\tfrac {\mu _{i}(z)}{n_{i}(z)}}。T＝経験⁡（−∑私＝1北σ私∫0ℓn私（z）dz）。{\displaystyle T=\exp \left(-\sum _{i=1}^{N}\sigma _{i}\int _{0}^{\ell }n_{i}(z)\mathrm {d} z\right).}

モル減衰係数（N Aはアボガドロ定数）を使用して、物質サンプルの減衰種の量濃度に依存しない方法で減衰係数を記述することもできます。ε私＝北あln⁡10σ私、{\displaystyle \varepsilon_{i}={\tfrac {\mathrm {N_{A}} }{\ln 10}}\sigma_{i},}c私（z）＝n私z北あ{\displaystyle c_{i}(z)=n_{i}{\tfrac {z}{\mathrm {N_{A}} }}}T＝経験⁡（−∑私＝1北ln⁡（10）北あε私∫0ℓn私（z）dz）＝経験⁡（−∑私＝1北ε私∫0ℓn私（z）北あdz）ln⁡（10）＝10∧（−∑私＝1北ε私∫0ℓc私（z）dz）。{\displaystyle {\begin{aligned}T&=\exp \left(-\sum _{i=1}^{N}{\frac {\ln(10)}{\mathrm {N_{A}} }}\varepsilon _{i}\int _{0}^{\ell }n_{i}(z)\mathrm {d} z\right)\\[4pt]&=\exp \left(-\sum _{i=1}^{N}\varepsilon _{i}\int _{0}^{\ell }{\frac {n_{i}(z)}{\mathrm {N_{A}} }}\mathrm {d} z\right)^{\ln(10)}\\[4pt]&=10^{\;\!\wedge }\!\!\left(-\sum _{i=1}^{N}\varepsilon _{i}\int _{0}^{\ell }c_{i}(z)\mathrm {d} z\right).\end{aligned}}}

有効

特定の条件下では、ビール・ランベルトの法則は減衰と分析対象物質の濃度との間に直線関係を維持できない。[ 16 ]これらの偏差は3つのカテゴリーに分類される。

  1. 現実的 - 法律自体の限界による根本的な逸脱。
  2. 化学的 - 分析対象のサンプルの特定の化学種によって観察される偏差。
  3. 機器 - 減衰測定の実行方法によって発生する偏差。

ビール・ランベルトの法則が成立するためには、少なくとも6つの条件を満たす必要があります。それは以下の通りです。

  1. 減衰器は互いに独立して動作する必要があります。
  2. 減衰媒体は相互作用体積内で均質でなければなりません。
  3. 減衰媒体は、 DOASのように考慮されない限り、放射線を散乱させて濁らせてはいけません。
  4. 入射光線は、吸収媒体内でそれぞれが同じ長さを通過する平行光線で構成されている必要があります。
  5. 入射光は単色光であることが望ましい、あるいは少なくとも減衰遷移の波長よりも狭い幅を持つことが望ましい。そうでない場合は、波長を識別できないフォトダイオードの代わりに、分光計を用いて光強度を検出する必要がある。
  6. 入射光束は原子や分子に影響を与えてはならず、研究対象物質の非侵襲的なプローブとしてのみ機能するべきである。特に、これは光が光飽和や光ポンピングを引き起こしてはならないことを意味する。なぜなら、これらの効果は低準位を枯渇させ、誘導放出を引き起こす可能性があるからである。

これらの条件のいずれかが満たされない場合、ビール・ランベルトの法則から逸脱することになります。

この法則は、特に物質の散乱が激しい場合には、非常に高い濃度では破綻する傾向があります。 ランベルト・ベールの法則の線形性を維持するには、0.2 ～ 0.5 の範囲内の吸光度が理想的です。 放射が特に強い場合は、非線形光学プロセスによっても変動が生じる可能性があります。 ただし、その主な理由は、濃度依存性は一般に非線形であり、ベールの法則は以下の導出で示す特定の条件下でのみ有効であるためです。 振動子が強く、濃度が高い場合は、偏差がより大きくなります。分子が互いに近い場合は、相互作用が発生する可能性があります。 これらの相互作用は、物理的相互作用と化学的相互作用に大別できます。 物理的相互作用は、光と分子の量子状態が混ざり合うほど強くない限り (強い結合)、分子の分極率を変更しませんが、電磁結合によって減衰断面積が非加算的になります。 これに対し、化学的相互作用は分極率を変更し、吸収を変更します。

固体における減衰は通常、吸収係数（電子正孔対の生成）または散乱（例えば、散乱中心が入射波長よりもはるかに小さい場合のレイリー散乱）の加算である。 [ 17 ]また、いくつかのシステムでは、の代わりに（1÷非弾性平均自由行程）を置くことができることにも注意されたい。[ 18 ]α{\displaystyle \alpha }1/λ{\displaystyle 1/\lambda }μ{\displaystyle \mu }

アプリケーション

プラズマ物理学では

溶液と同様に、ランベルト・ビールの法則はプラズマにも適用できます。ここで、吸収係数は通常、吸収種の数密度、波長依存の吸収断面積で表されます。[ 19 ]ランベルト・ビールの法則に代入すると、 以下の式が得られます。α(λ)=nσ(λ){\displaystyle \alpha (\lambda )=n\sigma (\lambda )}n{\displaystyle n}σ(λ){\displaystyle \sigma (\lambda )}

ln⁡(I0/I)=∫n(s)σ(λ)ds{\displaystyle \ln(I_{0}/I)=\int n(s)\sigma (\lambda )\operatorname {d} \!s}

これは測定された減衰と光路に沿った線積分数密度を関連付ける。[ 19 ] [ 20 ]この式は、チューナブルダイオードレーザーや量子カスケードレーザー吸収分光法など、多くのレーザー吸収分光法の基礎となっており、実験室、産業、核融合プラズマの絶対密度、温度、バルク流速を決定するために使用できる。[ 19 ] [ 21 ]

恒星大気のような高温または高密度のプラズマでは、多くの原子およびイオン種が同時に寄与し、多くの場合複数のイオン化状態が共存する。したがって、吸収を個々の粒子の断面積の合計として扱うことは現実的ではない。代わりに、ランベルト・ビールの法則は、与えられた周波数におけるすべての微視的過程を包含する有効不透明度という用語で一般的に記述される。[ 21 ]κν{\displaystyle \kappa _{\nu }}

Iν=Iν,0exp(−∫κνρds){\displaystyle I_{\nu }=I_{\nu ,0}\exp \!\left(-\int \kappa _{\nu }\rho \,\mathrm {d} s\right)}

ここで、およびは入射および透過スペクトル強度、は質量密度、積分は視線に沿って取られる。これは放射伝達方程式の吸収のみの限界を表す。[ 20 ] [ 21 ]ビール・ランベルトの法則は光学的に薄いプラズマや中程度の吸収を持つプラズマに対して最も正確であるが、プラズマ診断における吸収測定を解釈するための基本的な近似値であり続けている。[ 19 ]Iν,0{\displaystyle I_{\nu ,0}}Iν{\displaystyle I_{\nu }}ρ{\displaystyle \rho }

BBL 消滅法則は、BGK 方程式の解としても生じます。

分光光度計による化学分析

ランベルト・ベールの法則は、試料の前処理を必要とせずに、分光光度計による混合物の分析に適用できます。一例として、血漿試料中のビリルビンの測定が挙げられます。純粋なビリルビンのスペクトルは既知であるため、モル減衰係数εも既知です。10進減衰係数μ 10の測定は、ビリルビンにほぼ固有の波長λと、干渉を補正するための2つ目の波長で行います。濃度cは次のように表されます 。c=μ10(λ)ε(λ).{\displaystyle c={\frac {\mu _{10}(\lambda )}{\varepsilon (\lambda )}}.}

より複雑な例として、濃度がそれぞれc 1とc 2である2つの物質を含む混合溶液を考えてみましょう。任意の波長λにおける10進減衰係数は、次のように表されます。 μ10(λ)=ε1(λ)c1+ε2(λ)c2.{\displaystyle \mu _{10}(\lambda )=\varepsilon _{1}(\lambda )c_{1}+\varepsilon _{2}(\lambda )c_{2}.}

したがって、2つの波長での測定は、2つの未知数に対する2つの方程式を導き、 2つの成分のモル減衰係数ε 1とε 2が両波長で既知である限り、量濃度c 1とc 2を決定するのに十分です。この2つのシステム方程式は、クラメールの法則を用いて解くことができます。実際には、2つ以上の波長での測定から2つの量濃度を決定するには、 線形最小二乗法を用いる方が適切です。

2成分以上の混合物も同様の方法で分析できます。n成分の混合物に対しては、少なくともm波長を使用します。したがって、一般的には次のようになります 。

Aλi=∑j=1nϵj,λicjl{\displaystyle A_{\lambda _{i}}=\sum _{j=1}^{n}\epsilon _{j,\lambda _{i}}c_{j}l}

ここで、 は波長 における吸光度、は成分 のにおけるモル吸光係数、は成分 の濃度、 は経路長です。 Aλi{\displaystyle A_{\lambda _{i}}}λi{\displaystyle \lambda _{i}}ϵj,λi{\displaystyle \epsilon _{j,\lambda _{i}}}j{\displaystyle j}λi{\displaystyle \lambda _{i}}cj{\displaystyle c_{j}}j{\displaystyle j}l{\displaystyle l}

この法則は、赤外線分光法や近赤外線分光法において、ポリマーの劣化や酸化（生体組織も含む）の分析、そして様々な食品サンプル中の様々な化合物の濃度測定に広く用いられています。約6マイクロメートルにおけるカルボニル基の減衰は非常に容易に検出でき、ポリマーの酸化度を計算できます。

大気圏内天文学

ブーゲ・ランベールの法則は、太陽放射や恒星放射が大気中を通過する際の減衰を記述するために適用できます。この場合、放射の吸収だけでなく散乱も発生します。斜めの経路における光学的厚さはτ ′ = mτで表されます。ここで、τは鉛直経路、mは相対気団と呼ばれます。また、平行平面の大気の場合、光学的厚さはm = sec θで表されます。ここで、θは与えられた経路に対応する天頂角です。大気のブーゲ・ランベールの法則は通常、τ x が光学的厚さを表し、 その添え字はそれが表す吸収または散乱の発生源を示します。 T=exp⁡(−m(τa+τg+τRS+τNO2+τw+τO3+τr+⋯)),{\displaystyle T=\exp {\big (}-m(\tau _{\mathrm {a} }+\tau _{\mathrm {g} }+\tau _{\mathrm {RS} }+\tau _{\mathrm {NO_{2}} }+\tau _{\mathrm {w} }+\tau _{\mathrm {O_{3}} }+\tau _{\mathrm {r} }+\cdots ){\bigr )},}

mは光学質量または空気質量係数であり、 θが小さい値および中程度の値の場合、ほぼ⁠ ⁠1cos⁡θ,{\displaystyle {\tfrac {1}{\cos \theta }},}に等しい項です。ここで、 θは観測対象物の天頂角（観測地点における地表に垂直な方向から測定した角度）です。この式は、エアロゾルの光学的厚さτ aを取得するために使用できます。これは衛星画像の補正に必要であり、気候におけるエアロゾルの役割を説明する上でも重要です。

参照

参考文献

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