フレロビウムの同位体

フレロビウム の同位体（114 Fl）
主な同位体 減衰
アイソトープ豊富半減期（t 1/2）モード製品
284液量オンス シンセ2.5ミリ秒[ 1 ] [ 2 ]SF–
α280カナダドル
285液量オンス シンセ 100ミリ秒[ 3 ]α281 CN
286液量オンス シンセ 105ミリ秒[ 4 ]α55%282 CN
SF45%–
287液量オンス シンセ 360ミリ秒[ 4 ]α283 CN
ε ?[ 5 ]287 Nh
288液量オンス シンセ 653ミリ秒α284 CN
289液量オンス シンセ 1.9秒α285 CN
290液量オンス シンセ19秒？[ 6 ] [ 7 ]EC290 Nh
α286 CN

フレロビウム（114 Fl）は合成元素であるため、標準的な原子量を与えることはできません。他の合成元素と同様に、安定同位体は存在しません。最初に合成された同位体は1999年（あるいは1998年）の289 Flです。フレロビウムには6つの同位体が知られており、未確認の290 Flと、おそらく2つの核異性体があります。最も長寿命の同位体は289 Flで半減期は1.9秒ですが、290 Flの半減期は19秒とさらに長い可能性があります。

同位体のリスト

核種 Z北同位体質量( Da ) [ 8 ] [ n 1 ] [ n 2 ]半減期[ 9 ]減衰モード[ 9 ] [ n 3 ]娘同位体スピンとパリティ[ 9 ] [ n 4 ]
284液量オンス 114 170 284.18119(70)# 2.5+1.2 −0.6 ms [ 10 ]SF（76％） （様々な） 0歳以上
α（24％）[ 11 ] [ 10 ]280カナダドル
285液量オンス 114 171 285.18350(43)# 86+43 −21 ms [ 10 ]α 281 CN 3/2+#
286液量オンス 114 172 286.18423(59)# 105+17 −13 ミリ秒[ 4 ]α（55％）[ 4 ]282 CN 0歳以上
SF（45％） （様々な）
287液量オンス 114 173 287.18672(66)# 360+45 −36 ミリ秒[ 4 ]α 283 CN
EC? 287 Nh
288液量オンス 114 174 288.18778(82)# 653(113)ミリ秒 α 284 CN 0歳以上
289液量オンス 114 175 289.19052(55)# 1.9+0.7 −0.4 s [2.1(6) s ] α 285 CN 5/2+#
290液量オンス[ n 5 ]114 176 290.19188(75)# 19秒ですか？ EC290 Nh 0歳以上
α 286 CN
この表のヘッダーとフッター:
  1. ^ ( ) – 不確実性 (1 σ ) は、対応する最後の数字の後の括弧内に簡潔に示されます。
  2. ^ # – 原子質量は # でマークされています。値と不確実性は純粋な実験データからではなく、少なくとも部分的に質量表面 (TMS) の傾向から導き出されています。
  3. ^ 崩壊のモード:
    EC:電子捕獲

    SF：自発核分裂
  4. ^ # – # でマークされた値は、純粋に実験データから導き出されたものではなく、少なくとも部分的には近隣核種 (TNN) の傾向から導き出されたものです。
  5. ^この同位体は未確認である
  • N = 184 は閉じた中性子殻に対応すると予想されるため、 298 Fl の半減期は比較的長くなると理論づけられています。

同位体と核特性

元素合成

Z = 114複合核につながる標的と発射体の組み合わせ

以下の表には、原子番号114 の 複合核を形成するために使用できるターゲットと発射体のさまざまな組み合わせが含まれています。

ターゲット発射物CN試行結果
208鉛 76ゲ284液量オンスデートの失敗
238ウ 50ティ288液量オンス計画された反応[ 12 ]
238ウ 48ティ286液量オンスまだ試みられていない反応
244プソム 48カルシウム292液量オンス成功した反応
242プソム 48カルシウム290液量オンス成功した反応[ 4 ]
240プエルトリコ 48カルシウム288液量オンス成功した反応
239 Pu 48カルシウム287液量オンス成功した反応
250センチメートル 40アルゴン290液量オンスまだ試みられていない反応
248センチメートル 40アルゴン288液量オンスデートの失敗[ 13 ]

常温核融合

この節では、いわゆる「冷たい」核融合反応によるフレロビウムの原子核合成について論じます。これは、低い励起エネルギー（約10～20MeV、したがって「冷たい」）で複合原子核を生成するプロセスであり、核分裂を起こさない確率が高くなります。励起された原子核は、1個または2個の中性子のみを放出して基底状態に崩壊します。

208 Pb( 76 Ge, x n) 284− x Fl

常温核融合反応によるフレロビウム合成の最初の試みは、 2003年にフランスの国立加速器研究所（GANIL）で行われました。原子は検出されず、収量限界は1.2 pbでした。理化学研究所の研究チームは、この反応を研究する計画を示しています。

熱核融合

この節では、いわゆる「ホット」核融合反応によるフレロビウムの核合成について述べる。これは、高い励起エネルギー（約40～50MeV、つまり「ホット」）で複合核を生成するプロセスであり、核分裂から生き残る確率を低下させる。励起された核はその後、3～5個の中性子を放出して基底状態に崩壊する。48Ca核を用いた核融合反応では、通常、中間的な励起エネルギー（約30～35MeV）の複合核が生成され、「ウォーム」核融合反応と呼ばれることもある。このことが、これらの反応から比較的高い収率が得られる一因となっている。

248 Cm( 40 Ar, x n) 288- x Fl

超重元素合成の最初の試みの一つは、1968年にアルバート・ギオルソらとスタン・トンプソンらによってローレンス・バークレー国立研究所でこの反応を用いて行われた。超重原子核に起因する事象は確認されなかったが、これは複合原子核288 Fl（N = 174）がN = 184で予測される閉殻中性子数より10個少ないことから予想されていた。 [ 14 ]この最初の不成功に終わった合成の試みは、高温核融合反応で生成可能な超重原子核の断面積と半減期の限界に関する初期の兆候となった。[ 13 ]

244 Pu( 48 Ca, x n) 292− x Fl ( x =2?,3,4,5)

フレロビウムの合成に関する最初の実験は、1998年11月にドゥブナの研究チームによって行われた。彼らは、289Fl . [ 15 ] 1999年にこの反応が繰り返され、さらに2つのフレロビウム原子が検出されました。生成物は288Fl。[ 16 ]研究チームは2002年にさらに反応を研究した。3n、4n、5n中性子蒸発励起関数の測定中に、3つの原子を検出することができた。289Fl、新しい同位体の12個の原子288Flと、新しい同位体287 Flの原子1つが検出されました。これらの結果に基づいて、最初に検出された原子は暫定的に290Flまたは289m Flに再割り当てされ、その後の2つの原子は289Flであり、非公式の発見実験に属する。[ 17 ]コペルニシウムの化学を同位体として研究する試みの中で、285Cn、この反応は2007年4月に繰り返されました。驚くべきことに、PSI-FLNRは2つの原子を直接検出しました。288Fl はフレロビウムの最初の化学研究の基礎を形成しました。

2008年6月、この元素の化学的性質をさらに評価するために実験が繰り返された。289Fl同位体。この元素の希ガスのような性質を裏付ける単一の原子が検出されました。

2009年5月から7月にかけて、GSIの研究チームはテネシン合成の第一歩として、この反応を初めて研究しました。研究チームは、テネシンの合成と崩壊のデータを確認することができました。288Flと289Flは前者の同位体の原子9個と後者の同位体の原子4個を生成する。[ 18 ] [ 19 ]

242 Pu( 48 Ca, x n) 290− x Fl ( x =2,3,4,5)

ドゥブナのチームは1999年3月から4月にかけてこの反応を初めて研究し、287 Flに割り当てられた2つのフレロビウム原子を検出しました。[ 20 ] 283 Cnについては矛盾するデータが収集されていたため（コペルニシウム参照）、 287 Flと283 Cnの崩壊データを確認するために、2003年9月にこの反応が繰り返されました。ロシアの科学者たちは、2n、3n、4n励起関数の測定から、 288 Fl、287 Fl、そして新しい同位体286 Flの崩壊データを測定することができました。[ 21 ] [ 22 ]

2006年4月、PSI-FLNR共同研究チームは、この反応を用いてオーバーシュート生成物として283 Cnを生成することで、コペルニシウムの化学的性質を初めて決定しました。2007年4月の確認実験では、研究チームは287 Flを直接検出することに成功し、フレロビウムの原子化学的性質に関する初期データを取得しました。

バークレーのチームは、バークレーガス充填分離装置（BGS）を使用して、新たに入手した2422009年1月、上記の反応を用いてフレロビウムの合成を試み、プルトニウム標的の検出に成功した。2009年9月、彼らはフレロビウム2原子の検出に成功したと報告した。287Flと286FlはFLNRで報告された崩壊特性を確認したが、測定された断面積はわずかに低かった。しかし、統計の質は低かった。[ 23 ]

2009年4月、ポール・シェラー研究所（PSI）とJINRのフレロフ原子核反応研究所（FLNR）の共同研究により、この反応を用いたフレロビウムの化学に関する新たな研究が実施され、283 Cn原子が1個検出された。

2010 年 12 月、LBNL のチームは、新しい同位体285 Flの単一原子の合成と、それに伴う娘元素の新しい同位体 5 つを観測したことを発表しました。

239,240 Pu( 48 Ca, x n) 287,288− x Fl ( 239 Puの場合はx =3 、 240 Puの場合はx =3, 4 )

FLNRは、 239 Puまたは240 Puと48 Caの反応で生成されるフレロビウムの軽い同位体を研究する計画を持っていました。特に、283 Flと284 Flの崩壊生成物は、 208 Pbおよび209 Biを標的とする冷核融合で生成されるより軽い超重元素の同位体と、48 Ca入射体を用いた熱核融合で生成される同位体との間のギャップを埋めると期待されていました。これらの反応は2015年に研究されました。240 Pu( 48 Ca,4n)と239 Pu( 48 Ca,3n)の両方の反応で、急速に自発核分裂する284 Flという新しい同位体が発見され、安定島の中性子不足の端を明確に区別することができました。また、285 Flの原子3個も生成されました。[ 24 ]ドゥブナチームは2017年に240 Pu+ 48 Ca反応の調査を繰り返し、 285 Flの3つの新しい一貫した崩壊系列、この核種からの娘核種中のいくつかの異性体状態を通過する可能性のある追加の崩壊系列、287 Flに割り当てることができる系列（ターゲット内の242 Pu不純物に由来する可能性が高い）、および284 Flに起因する可能性のあるいくつかの自発的な核分裂イベントを観測しましたが、荷電粒子の蒸発を伴う副反応などの他の解釈も可能です。[ 25 ]

崩壊生成物として

フレロビウムの同位体のほとんどは、リバモリウムとオガネソンの崩壊系列でも観測されています。

蒸発残留物観測されたFl同位体
294Lv ??290液量オンス?
293レベル289階[ 22 ] [ 26 ]
292レベル288フロア[ 22 ]
291レベル287フロア[ 17 ]
294オグ、290レベル286フロア[ 27 ]
288レベル284フロア[ 28 ]

撤回された同位体

285液量オンス

1999年に主張された293 Ogの合成において、同位体285 Flは11.35 MeVのアルファ線を放出し、半減期は0.58ミリ秒で崩壊することが確認されました。この主張は2001年に撤回されました。この同位体は最終的に2010年に生成され、その崩壊特性は以前に公表された崩壊データの捏造を裏付けました。

同位体発見の年表

アイソトープ発見年発見反応
284液量オンス2015239 Pu( 48 Ca,3n) 240 Pu( 48 Ca,4n)
285液量オンス2010242 Pu( 48 Ca,5n)
286液量オンス2002249 Cf( 48 Ca,3n) [ 27 ]
287液量オンス2002244 Pu( 48 Ca,5n)
288液量オンス2002244 Pu( 48 Ca,4n)
289液量オンス1999244 Pu( 48 Ca,3n)
290液量オンス?1998244 Pu( 48 Ca,2n)

原子番号114の複合核の核分裂

2000年から2004年にかけて、ドゥブナのフレロフ原子核反応研究所において、複合核292 Flの核分裂特性を研究する複数の実験が行われた。使用された核反応は244 Pu+ 48 Caである。その結果、このような核は主に132 Sn（Z  = 50、N = 82）などの閉殻核を放出することによって核分裂することが明らかになった 。また、核融合-核分裂経路の収率は48 Caと58 Feの入射粒子間で同程度であることが判明し、将来、 58 Feの入射粒子が超重元素生成に利用される可能性を示唆している。 [ 29 ]

核異性体

289液量オンス

フレロビウムの最初の合成では、289 Flとされた同位体が、寿命30秒の9.71 MeVアルファ粒子を放出して崩壊しました。この活動は、この同位体の直接合成を繰り返した場合には観測されませんでした。しかし、293 Lvの合成からの1つのケースでは、寿命2.7分の9.63 MeVアルファ粒子の放出で始まる崩壊系列が測定されました。その後の崩壊はすべて、元の崩壊が見逃されたと推定される289 Flで観測されたものと非常に類似していました。これは、この活動が異性体レベルに帰属されるべきであることを強く示唆しています。最近の実験でこの活動が見られなかったことは、異性体の収率が想定される基底状態と比較して約20%であり、最初の実験での観測は幸運であったことを示しています（または、事例の歴史が示すようにそうではなかった）。これらの問題を解決するには、さらなる研究が必要です。

これらの崩壊は290 Flによるものである可能性があります。なぜなら、初期の実験ではビームエネルギーが2nチャネルが妥当と思えるほど低く設定されていたからです。この帰属には、290 Nhへの検出されない電子捕獲を仮定する必要があります。そうでなければ、 290 Flの娘核種の半減期が全て偶数-偶数であれば、それらの長い半減期を自発核分裂で説明するのは困難です。これは、かつての異性体である289m Fl、285m Cn、281m Ds、および277m Hs が、実際には290 Nh (現在の検出器はこの崩壊モードに感度がないため、 290 Flの電子捕獲は見逃されている)、286 Rg、282 Mt、および自発的に核分裂する278 Bh であり、現在知られている中性子が最も多い超重同位体の一部を生成することを示唆しています。これは、超重原子核に中性子が追加されるにつれて半減期がベータ安定線に向かって増加するという系統的な傾向とよく一致しており、この連鎖はベータ安定線に非常に近いところで終了することになります。リバモリウム親核種は294 Lvに割り当てられ、これは既知の原子核の中で最も高い中性子数（178）を持つことになるが、これらすべての割り当ては、244 Pu+ 48 Caと248 Cm+ 48 Ca反応の2nチャネルに到達することを目的とした実験によるさらなる確認が必要である。[ 6 ]

287液量オンス

289 Flの場合と同様に、 242 Puを標的とした最初の実験では、寿命5.5秒の10.29 MeVアルファ粒子を放出して崩壊する同位体287 Flが特定されました。娘核種は、以前の283 Cnの合成と一致する寿命で自発的に核分裂しました。これらの活動はどちらもそれ以来観測されていません（コペルニシウムを参照）。しかし、この相関関係は、結果がランダムではなく、生成方法が明らかに依存する異性体の形成によって起こり得ることを示唆しています。これらの矛盾を解明するには、さらなる研究が必要です。また、この活動は287 Fl残基の電子捕獲によるもので、実際には287 Nhとその娘核種283 Rgに由来している可能性もあります。 [ 5 ]

2016年現在までに観測されたZ = 114、116、118、または120の超重元素からのアルファ崩壊系列の要約。点線で示した核種（ 287m Flと289m Flの異性体の代わりに、287 Nhと290 Nhを含む初期のドゥブナ系列5と8を含む）の割り当ては暫定的なものである。[ 5 ]（別の分析では、元素番号120から始まる系列3は、実際の崩壊系列ではなく、ランダムな一連のイベントであると示唆されている。）[ 30 ]

同位体の収量

以下の表は、フレロビウム同位体を直接生成する核融合反応の断面積と励起エネルギーを示しています。太字のデータは励起関数の測定から得られた最大値を表しています。+は観測された出射チャネルを表しています。

常温核融合

発射物ターゲットCN1n2n3n
76ゲ208鉛284液量オンス1.2 pb未満

熱核融合

発射物ターゲットCN2n3n4n5n
48カルシウム242プソム290液量オンス0.5 pb、32.5 MeV3.6 pb、40.0 MeV4.5 pb、40.0 MeV<1.4 pb、45.0 MeV
48カルシウム244プソム292液量オンス1.7 pb、40.0 MeV5.3 pb、40.0 MeV1.1 pb、52.0 MeV

理論計算

蒸発残留物の断面積

以下の表には、様々な標的と弾頭の組み合わせについて、計算によって様々な中性子蒸発チャネルからの断面積収量の推定値が示されている。最も高い収量が期待されるチャネルが示されている。

MD = 多次元; DNS = 二核系; σ = 断面積

ターゲット発射物CNチャネル（製品）σ最大モデル参照
208鉛 76ゲ284液量オンス1n ( 283液量オンス)60 ファブDNS[ 31 ]
208鉛 73ゲ281フロア1n ( 280液量オンス)0.2 ペニーDNS[ 31 ]
238ウ 50ティ288液量オンス2n ( 286液量オンス)60 ファブDNS[ 32 ]
238ウ 48ティ286液量オンス2n ( 284液量オンス)45.1 ファクタDNS[ 33 ]
244プソム 48カルシウム292液量オンス4n ( 288液量オンス)4 PB医学博士[ 34 ]
242プソム 48カルシウム290液量オンス3n ( 287液量オンス)3 PB医学博士[ 34 ]
250センチメートル 40アルゴン290液量オンス4n ( 286液量オンス)79.6 fbDNS[ 33 ]
248センチメートル 40アルゴン288液量オンス4n ( 284液量オンス)35 fbDNS[ 33 ]

減衰特性

フレロビウム同位体のアルファ崩壊半減期の理論的推定は実験データを裏付けている。[ 35 ] [ 36 ] 核分裂を生き延びた同位体298Flのアルファ崩壊半減期は約17日であると予測されている。[ 37 ] [ 38 ]

安定の島を求めて：298 Fl

巨視的・微視的（MM）理論によれば、Z  = 114 が次の球状魔法数である可能性がある。[ 39 ] [ 40 ] Z = 114の領域では 、MM理論はN  = 184 が次の球状中性子魔法数であることを示しており、原子核298 Fl が208 Pb（Z  = 82、N  = 126）に次ぐ球状二重魔法原子核の有力な候補であると主張している。298 Fl は、より長寿命の超重原子核からなる仮説上の「安定の島」の中心にあると考えられている。しかし、相対論的平均場（RMF）理論を用いた他の計算では、 選択されたパラメータセットに応じて、Z = 120、122、および126が代替の陽子魔法数として提案されており、 Z  = 114またはN  = 184を完全に省略しているものもあります。 [ 39 ] [ 40 ]特定の陽子殻にピークがあるのではなく、 Z = 114〜126の陽子殻効果のプラトーが存在する可能性もあります 。

298 Fl付近の安定島は、殻閉鎖部近くのより高い核分裂障壁の高さの結果として、特に自発核分裂に対して、その構成原子核の安定性を高めると予測されています。 [ 39 ] [ 41 ]予想される高い核分裂障壁のため、この安定島内の原子核はいずれもアルファ放出によってのみ崩壊し、そのため、半減期が最も長い原子核は298 Fl である可能性があります。この原子核の半減期の予測は、数分から数十億年の範囲です。[ 42 ]ただし、最も長寿命の核種は298 Fl ではなく、297 Fl ( N  = 183) であり、後者の核種の不対中性子が追加の安定性を付与している可能性があります。[ 43 ]他の計算では、ダルムスタチウムまたはコペルニシウムのベータ安定同位体はN = 184付近 （半減期は数百年）で安定性がピークに達し、フレロビウムが安定領域の上限にあることが示唆されている。[ 41 ] [ 44 ]

Z=114の陽子閉殻の証拠

中性子閉殻の証拠は、基底状態から基底状態への遷移におけるQα値の系統的な変化から直接的に推測できるが、陽子閉殻の証拠は（部分的な）自発核分裂半減期から得られる。このようなデータは、生成率が低く、SF分岐が弱いため、抽出が困難な場合がある。Z = 114の場合、この 提案された閉殻の効果の証拠は、282 Cn（T SF 1/2 = 0.8 ms）と286 Fl（T SF 1/2 = 130 ms）の核対、および284 Cn（T SF =  97 ms）と288 Fl（T SF  > 800 ms）の核対の比較から得られる。更なる証拠は、 290 Lvや292 Og（いずれもN  = 174同位体） といったZ > 114の核種における部分SF半減期の測定から得られるであろう。この領域ではN = 184効果が支配的であるため、 Z = 114効果の抽出は 複雑である 。

298 Flの合成の難しさ

核融合蒸発法による原子核298 Flの直接合成は、現在の技術では不可能である。なぜなら、利用可能な入射体と標的の組み合わせでは、安定島内に収まるのに十分な中性子を原子核に供給することができず、実験を実行可能にするのに十分な強度の放射性ビーム（ 44 Sなど）を生成することができないからである。[ 44 ]

このような中性子過剰同位体は、質量の大きい原子核の準核分裂（部分核融合とそれに続く核分裂）によって形成されることが示唆されている。このような原子核は核分裂を起こしやすく、閉殻Z  = 20/ N  = 20（40 Ca）、Z  = 50/ N  = 82（132 Sn）、またはZ  = 82/ N  = 126（208 Pb/ 209 Bi）に近い同位体が形成される。アクチノイド原子核（ウランやキュリウムなど）の衝突における多核子移行反応は、特にZ  = 114の領域で強い殻効果がある場合、安定の島に位置する中性子過剰超重原子核の合成に利用できる可能性がある。[ 44 ] [ 45 ]もしこれが実際に可能であれば、そのような反応の一つは以下のようになるだろう。[ 46 ]

238 92上+238 92上→298 114フロー+178 70Yb

参考文献

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