フルオロオキソボレート

フルオロオキソボレートは、酸素とフッ素の両方に結合したホウ素を含む一連のアニオンまたは塩の1つです。環や鎖など、いくつかの構造が可能です。これらは、[BO _x F _4−x ] ^(x+1)−単位 BOF ₃ ²⁻ BO ₂ F ₂ ³⁻、または BO ₃ F ₁ ⁴⁻を含みます。さらに、ホウ酸塩BO ₃三角形や BO ₄四面体が存在する場合があります。これらは酸素原子を共有することで結合することができ、その場合、負の電荷が減少します。これらは、フッ素がホウ素原子ではなく金属に結合しているフルオロホウ酸塩とは異なります。例えば、KBBF、KBe ₂ BO ₃ F ₂はフルオロホウ酸塩であり、ホウ素原子が収容できるよりも多くのフッ素と酸素を含んでいます。

共通の特性として、深紫外線（DUV）から近赤外線（NIR）までの広い透過範囲、非線形光学応答（高強度光の一部のエネルギーが周波数の2倍に変換される）、複屈折などが挙げられます。紫外線深部における透過性は大きなバンドギャップに対応し、物質内の電子を移動させるには大きなエネルギーが必要になります。^{[ 1 ]}

ホウ酸塩と比較して、フルオロオキソホウ酸塩は利用可能な酸素結合が少ないため、層状や鎖状といった低次元構造をとる可能性が高くなります。また、ホウ素にフッ素原子を1つ追加することで対称性が低下するため、フルオロオキソホウ酸塩は非中心対称性を示す可能性が高くなります。

液体状態

溶解すると、存在するフルオロオキソホウ酸イオンの性質はホウ素と酸素の比に依存する。酸素濃度が最も低い場合、BF ₄ ^{−が存在し、これは酸素によってF} ₃ BOBF ₃ ²⁻に変換される。ホウ素と酸素の比が1に近い場合、環状B ₃ O ₃ F ₆ ³⁻イオンが優勢となる。^{[ 2 ]}

化合物

B1_​

BaBOF _{3は、-OBF 2} O- ⁻と余分なF ⁻の一次元鎖を含む^{[ 1 ]}

KBe ₂ BO ₃ F _{2 はアラニンと層状に結晶化する。単斜晶系で、空間群は}P 2 ₁ 、a =8.5800、b =4.9668 、 c =9.4146 Å、β =116.563°である。^{[ 3 ]}

B2_​

SnB ₂ O ₃ F ₂ ^{[ 4 ]}結晶系菱面体晶系空間群P 3 ₁ m紫外線カットオフ 250 nm ^{[ 1 ]} Z = 1, a = 4.5072 Å, c = 4.7624 Å; 325 °Cまで安定。それ以上の温度ではBF ₃酸化ホウ素とSn ₃ [B ₃ O ₇ ]F に分解する。 ^{[ 5 ]}

PbB ₂ O ₃ F ₂ ^{[ 4 ]}は、4つの酸素原子によって隣接するユニットに接続されたBFOBペアの2次元シートで構成されています。^{[ 1 ]}結晶系菱面体 空間群P 3 ₁ m 220 nm UVカットオフ^{[ 1 ]}

BaB ₂ O ₃ F _{2 は}、-BO-O-BF-の二重鎖を含む^{[ 1 ]}。式量は244.96。結晶系は単斜晶系で、空間群はP 2 ₁。単位胞の大きさは、a=4.455 Å、b=4.265 Å、c=9.239 Å、β=91.104°、V=175.5 Å ^{3 、Z=2、密度=4.635 g/cm3である。バンドギャップは7.00 eVである。610 °Cまで安定であるが、それ以上の温度では分解してBF} ₃を生成し、BaB _{4O 7を形成する}^{[ 1 ]}_。

BiB ₂ O ₄ Fは1次元鎖を含む。^{[ 1 ]}

BaCdBe ₂ (BO ₃ ) ₂ F ₂からNaMgBe ₂ (BO ₃ ) ₂ Fは200 nm以下の紫外線吸収端を持つ。^{[ 6 ]}

B3_​

Na ₃ B ₃ O ₃ F ₆ ^{[ 7 ]}は孤立した環を含む。^{[ 1 ]}

KB ₃ O ₄ F ₂は単斜晶系結晶で、空間群はP 2 ₁ / n、単位胞パラメータはa=4.6437、b=17.243、c=6.4301、β=102.660°である。KB 3 O 4 F 2 は1次元の[B ₃ O ₄ F ₂ ] _∞鎖を含み、高い複屈折を引き起こす。^{[ 8 ]}

K ₃ B ₃ O ₃ F ₆は単斜晶系で、空間群はP 2 ₁ / n、a=9.76、b=6.931、c=11.86、β=91.78、Z=12、体積=802、Å ³、密度=2.582である。融点は432℃である。^{[ 9 ] [ 7 ]}

Li ₂ B ₃ O ₄ F _{3 は}、その大きなチャネルのためにイオン伝導体である。 ^{[ 4 ]}_{これは、B 3} O ₄ F ₃リングの直鎖を含む。^{[ 1 ]}その結晶構造は斜方晶系で、空間群はP2 ₁ 2 ₁ 2 ₁である。単位胞はa=4.891、b=8.734、c=12.301Åである。サブユニットは、四面体BO ₂ F ₂とBO ₃ FおよびBO ₃三角形を含むボロキシン環である。^{[ 10 ]} K ₂ B ₃ O ₄ F ₃、KNaB ₃ O ₄ F ₃、およびKCsB ₃ O ₄ F ₃は同様の構造を形成するが、空間群はPbcnである。^{[ 11 ] [ 12 ]}

Cs ₃ B ₃ O ₃ F _{6 は}、CsBF ₄、CsF、H ₃ BO _{3 を}300 °Cで加熱することで生成されます。結晶は斜方晶系で、空間群はPbcn、単位胞の大きさはa=10.66、b=12.74、c=7.47 Å、単位胞体積は1014 Å ³です。密度は3.884です。Cs ₃ O ₃ F ₆ ^3-の環構造を含みます。^{[ 13 ]}

Rb[B ₃ O ₃ F ₂ (OH) ₂ ]、Ph ₄ P[B ₃ O ₃ F ₂ (OH) ₂ ]、およびPh ₃ MeP[B ₃ O ₃ F ₂ (OH) ₂ ]はいずれも高い複屈折性を示す。Rb塩の単位格子はa=14.569、b=6.084、c=9.828、β=129.825°である。^{[ 14 ]}

NaB ₃ O _{4 F(OH)は、B 3} O ₄ F(OH)の1次元鎖を含みます。単斜晶系の結晶構造を持ち、空間群はP 2 ₁ / _c、格子番号は14で、単位格子の大きさはa=5.7958 Å、b=8.7348 Å、c=9.5409 Å、β=94.128°です。^{[ 15 ]} [

C(NH ₂ ) ₃ ][B ₃ O ₃ F ₂ (OH) ₂ ]および[C(NH ₂ ) ₃ ] ₂ [B ₃ O ₃ F ₄ (OH)]などのグアニジニウム塩は非線形光学材料である。^{[ 16 ]}アンモニウム、ルビジウム、セシウム塩も存在する：NH ₄ [B ₃ O ₃ F ₄ (OH)]、Rb[B ₃ O ₃ F ₄ (OH)]、Cs[B ₃ O ₃ F _{4 (OH)]。関連物質にはK 2.3} Cs _0.7 B ₃ O ₃ F ₆ (KCsBOF)、Cs ₃ [B ₃ O ₃ (OH) ₃ ]Cl ₃がある。^{[ 17 ]}

B4_​

NH ₄ B ₄ O ₆ F, (ABF) ^{[ 4 ]} RbB ₄ O ₆ F (RBF), CsB ₄ O ₆ F, (CBF) ^{[ 4 ]}ルビジウムおよびアンモニウム化合物の構造は斜方晶系である。フッ素が上下に向いたホウ酸塩シートが層間に存在し、層間にはNH ₄、Rb、またはCs陽イオンが存在する。シートの単位は、BO ₃三角形と、フッ素が1つ追加されたボロキシン環（B ₃ O ₆ F）から構成される。環から2つの酸素原子、三角形から2つの酸素原子が隣接する単位と共有される。^{[ 1 ]}アンモニウム塩は300 °Cまで、ルビジウムは453 °Cまで、セシウムは609 °Cまで安定である。^{[ 18 ]}

KB ₃ O ₄ F ₂は単斜晶系結晶で、空間群はP 2 ₁ / n、単位胞パラメータはa=4.6437、b=17.243、c=6.4301、β=102.660°である。KB 3 O 4 F 2 は1次元の[B ₃ O ₄ F ₂ ] _∞鎖を含み、高い複屈折を引き起こす。

KB4O6Fは_{、 161nmで紫外線を}遮断すると予測される仮説上の物質です。^{[ 19 ]}

NaB ₄ O ₆ Fは[B ₄ O ₆ F] _∞を含みます。光から第二高調波を生成します。紫外線カットは180 nmです。構造は、BO _{3三角形で結合したB 3} O ₃環を含む積層構造です。3つの小さな環と3つの三角形の一部である大きな環は、B ₉ O ₉でナトリウム原子を囲んでいます。各環からフッ素が隣接するシートのナトリウムに向かって突き出ています。結晶構造は単斜晶系で、空間群はC 2です。式量181.23、a = 11.39 Å、b = 6.521 Å、c = 8.030(6) Å、β = 114.18°、V = 544.2、Z = 4、密度= 2.212。400 °Cに加熱するとBF _{3 を}失って分解します。焦電性はありますが、強誘電性はありません^{[ 18 ]。}

CaB ₄ O ₆ F ₂ SrB ₄ O ₆ F ₂ BaB ₄ O ₆ F ₂ ^{[ 20 ]}_{この構造は、B 3} O ₃環とBO ₃三角形が結合した積層構造をしています。3つの小さな環と3つの三角形の一部である大きな環が、B ₉ O ₉と共にアルカリ土類金属原子を囲んでいます。各環から2つのフッ素原子が隣接するシートの金属に向かって突き出ています。^{[ 18 ]} Ca：式量314.58；単斜晶系P 21/ n、a=6.6384 Å、b=7.6733 Å、c=11.3385 Å、β=91.281°、V=579.31、Z=4、密度=3.609 ^{[ 21 ]}

Cs ₄ B ₄ O ₃ F _10は、テトラフルオロホウ酸塩と六員環B ₃ O ₃ F ₆を含む。結晶は単斜晶系で、空間群はP2 ₁ /cである。融点は293℃で、フルオロオキソホウ酸塩化合物の中で最も低い。^{[ 22 ]}

B5_​

CaB ₅ O ₇ F ₃、式量 =263.13 斜方晶系 Cmc2 ₁ a = 9.93 Å b = 8.40 Å c = 7.97 Å 体積 = 664 Å ^{3 Z=4 密度 = 2.631。この構造は、二重環B} ₅ O ₉ F ₃が交互にタイル状に並んだ繰り返しパターンを含んでいます。この構造は、隣接する原子と共有される4つの突出した酸素原子を有しています。大きなB ₉ O ₉環がカルシウム原子を囲んでいます。これらはb方向に互いに積み重なったシートを形成しています。この構造は640 °Cまで安定です。^{[ 7 ]}

SrB ₅ O ₇ F ₃ ^{[ 20 ]}結晶構造は斜方晶系で、空間群はCmc 2 ₁である。サブユニットはホウ素原子と酸素原子で縮合した二重環B ₅ O ₉ F ₃である。このホウ素原子にはフッ素が結合しており、また環の架橋酸素に結合したホウ素原子にもフッ素が結合している。環の外側のホウ素原子から4つの酸素原子が結合し、隣接するサブユニットと結合して二次元シートを形成する。光学的には負の二軸結晶である。複屈折は1084 nmで0.070、400 nmで0.075に増加する。紫外線遮断限界は180 nm以下である。^{[ 23 ]}

BaB ₅ O ₈ F·xH ₂ O（x≈0.17）は、共通のホウ素で相互に結合した2つのボロキシン環（B ₃ O ₅ ²⁻とB ₃ O ₄ F ^{− ）}を含む。この物質は180 nmから1000 nm（UVからNIR）まで透明である。光学的には正の二軸性を示す。複屈折は可視光領域で約0.06であるが、UV領域では急激に増加し、200 nmでは0.093となる。結晶構造：斜方晶系、Pbca a = 11.399 Å b = 9.429 Å c = 13.467(4) Å 体積 1447.4 Å ³ Z=8、計算密度 = 3.133 g·cm ^{‒3 [ 20 ]}

PbB ₅ O ₈ F ^{[ 20 ]}_{この化合物は、1つのホウ素を共有した二重ボロキシン環を持つB 5} O ₁₀ F ⁶⁻からなる構成要素を持つ。他のホウ素原子のそれぞれは、他の構成要素と共有された側方酸素結合を有する。これらのホウ素原子の1つには、フッ素が結合している。この構成要素は、2つの相互浸透する3次元構造に結合する。結晶構造は斜方晶系で、空間群はPbcaである。MW 408.24、a=10.885、b=9.108、c=13.576Å、Z=8、体積= 1345.9Å3、^密度= 2.938。正の二軸結晶である。複屈折は、1064 nm（NIR）で0.0685、400 nmで0.0737である。バンドギャップは5.23である。^{[ 24 ]}

PbB ₅ O ₇ F ₃は複屈折が大きく、第二高調波発生器です。

Li ₂ Na _0.9 K _0.1 B ₅ O ₈ F _{2 は}、1つのホウ素原子で縮合した一対のボリキシン環からなるユニットからなる二次元シート構造を有する。各環は余分なフッ素原子を持ち、隣接するユニットと2つの酸素架橋を共有している。^{[ 18 ]}

B6_​

LiB ₆ O ₉ F ^{[ 4 ]}は、共有酸素原子で結合した2つのボロキシン環を有するユニットを含む。一方の環には余分なフッ素原子があり、それぞれが共有酸素原子を介して他の2つのユニットと結合している。^{[ 18 ]}結晶構造：斜方晶系空間群 Pna21、a = 7.6555 Å、b = 8.5318 Å、c = 10.7894 Å、Z = 4 ^{[ 25 ]}

Li ₂ B ₆ O ₉ F ₂ ^{[ 4 ]}は、縮合ボロキシン環対がBF ₂ O ₂架橋で連結された三次元ネットワーク構造を有する。^{[ 18 ]}単斜晶系空間群Cc式量 260.74 a = 4.821 b = 16.149 c = 10.057 β = 92.003 V = 782.5 Z = 4 密度 = 2.213。リチウムイオン伝導体である。^{[ 26 ]}

Na ₂ B ₆ O ₉ F ₂ ^{[ 7 ]}は、共有酸素原子で結合した2つのボロキシン環を有する構造単位を含む。各環は余分なフッ素原子を有し、それぞれが共有酸素原子を介して他の2つの構造単位と結合している。^{[ 18 ]}式量 292.84；単斜晶系P 2 ₁ / c；a=8.196 b=13.001 c=7.896 β=90.750° V =841.3, Z=4. ^{[ 27 ]}

K ₃ B ₆ O ₉ F ₃ (KBF) ^{[ 4 ]}二次元シート構造で、一対のボロキシン環が一方のホウ素原子で縮合しており、一方の環は四面体BF ₂ O ₂架橋ユニットに結合している。もう一方の環は余分なフッ素原子を持ち、2つの酸素原子を介して隣接するユニットと架橋している。^{[ 18 ]}結晶構造は単斜晶系で、空間群P 21/ c、式量383.15、単位胞a=7.3898、b=14.2142、c=10.2551Å、β=93.419°、体積=1075.3、Z=4、密度=2.367、バンドギャップ=6.98 eV。^{[ 28 ]}

K ₃ Ba ₃ Li ₂ Al ₄ B ₆ O ₂₀ Fの化学式量は1054.98で、六方晶系構造、空間群P 6 2 c単位胞、a=8.7547、c= 16.434 Å、V=1090.8、Z=2である^{[ 29 ]。}

B7_​

Na ₃ B ₇ O ₁₁ F ₂は、ボロキシン環が2つあり、それらが別の環（OBF ₂ O）で連結されている。外側の2つの環は、両端の余分な酸素原子と連結して梯子状の構造を形成している。斜方晶系で、空間群はPnmaである。式量717.28、a=9.2659、b=16.3431、c=6.6326Å、体積1004.40Å、 Z= ²、密度2.372。161～2500nmの範囲で透明である。^{[ 4 ]}

B8_​

CsKB ₈ O ₁₂ F ₂ ^{[ 7 ]}フッ素が上下に層間を向いたホウ酸塩シートを含み、一方の層にはカリウム、もう一方の層にはセシウムが交互に含まれています。^{[ 18 ]}

CsRbB ₈ O ₁₂ F ₂ ^{[ 7 ]}フッ素が上下に向いたホウ酸塩シートが層間に存在し、その層間にはルビジウムとセシウムが混合されている。^{[ 18 ]}

B10_​

K ₃ NaB ₁₀ O ₁₆ F ₂ はバンドギャップ6.93 eV、複屈折Δn = 0.047（1064 nm）である。単位胞パラメータはa =12.0020、b =12.3563 、 c =11.9778Å、β =117.839°、空間群はC 2/ cである。^{[ 30 ]}

CaB ₁₀ O ₁₄ F ₆ ^{[ 4 ]}

SrB ₁₀ O ₁₄ F ₆ ^{[ 4 ]}

B11_​

K ₅ B ₁₁ O ₁₈ F ₂はB ₁₁ O ₂₁ F ₂を構成要素とし、14員環を含む。結晶は三斜晶系で、a=6.6221 Å、b=10.320 Å、c=14.046 Å、α=100.086°、β=95.406°、γ=108.192°である。^{[ 8 ]}

B12_​

Na ₂ BaB ₁₂ O ₁₈ F _{4 は}190 nm以下まで透明である。その構造は、BO ₃とBO ₃ Fユニットからなる2つの相互浸透した3Dネットワークから構成される。結晶は斜方晶系で、空間群はpbcn、単位胞の大きさはa = 12.9697 Å、b = 7.9476 Å、c = 16.2560 Åである。^{[ 31 ]}

K ₆ B ₁₂ O ₁₉ F ₄はBO ₃とBO _{4ユニットが不規則に配列している。空間群}Pnma、単位胞a = 15.291Å 、 b = 7.707Å 、c = 8.672Åである 。^{[ 32 ]}

B13_​

化合^物_{K10B13O15F19とRb10B13O15F19は}B10O12F137−と_B3O3F63−^{ユニットを}含む。_[ ³³ ]​​_​​_​​_​​​_​​^​​_​​_​​_​

参考文献

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さらに読む

• Su, Hongkang; Yan, Ziting; Hou, Xueling; Zhang, Min (2023年3月). 「フルオロオキソボレート：深紫外非線形光学材料の貴重な宝物」. Chinese Journal of Structural Chemistry . 42 (3) 100027. Bibcode : 2023ChJSC..42j0027S . doi : 10.1016/j.cjsc.2023.100027 . S2CID  256609289 .