フリット
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フリット

フリットとは、溶融、急冷、粒状化されたセラミック組成物です。フリットは、エナメルや釉薬を調合する際に使用されるバッチの重要な部分を占めています。この予備溶融の目的は、溶解性および/または毒性のある成分をシリカやその他の添加酸化物と結合させることで不溶性にすることです。[ 1 ] しかし、水中で溶融・急冷されたガラスのすべてがフリットというわけではありません。非常に高温のガラスを冷却するこの方法は、ガラス製造においても広く用いられているからです。

OEDによると、「フリット」という言葉の起源は1662年に遡り、「ガラスを作るためにるつぼで溶かす準備が整った、砂とフラックスを焼成（焼成）した混合物」を指します。今日では、ガラス製造における加熱されていない原料は、一般的に「ガラスバッチ」と呼ばれています。

古代において、フリットは粉砕して顔料を作ったり、成形して物を作るために使用されました。また、ガラス原料の製造における中間原料としても利用された可能性があります。フリットの定義は多岐にわたり、学者にとって難問となっています。近年、フリットは生体材料やマイクロ波誘電体セラミックへの添加剤など、様々な用途に利用されています。アルミノケイ酸塩の形態のフリットは、釉薬を使用しない連続鋳造耐火物に使用できます。

古代のフリット

考古学者はエジプト、メソポタミア、ヨーロッパ、地中海地域でフリットの証拠を発見しています。[ 2 ]焼結した多結晶の釉薬をかけていない材料としてのフリットの定義は、これらの考古学的文脈に当てはまります。[ 3 ] [ 4 ] [ 5 ]通常は青または緑に着色されています。

青いフリット

ブルーフリット（別名エジプシャンブルー）は、石英、石灰、銅化合物、アルカリフラックスから作られ、これらはすべて850～1000℃の温度に加熱されました。[ 6 ] フリットにシリカを加えるために石英砂が使用された可能性があります。 [ 7 ]ブルーフリットを作るには、銅の含有量が石灰の含有量より多くなければなりません。[ 8 ]最終的にフリットは、キュプロリバイト（CaCuSi 4 O 10）結晶と「格子間ガラスによって結合した部分的に反応した石英粒子」で構成されます。[ 9 ]反対の議論があるにもかかわらず、科学者は、アルカリ含有量に関係なく、キュプロリバイト結晶は「液体またはガラス相内での核生成または成長」によって発達することを発見しました。[ 10 ]しかし、アルカリ含有量とキュプロリバイト結晶の粗さがフリットの青の色合いに影響します。[ 11 ]アルカリ含有量が多いと「ガラスの割合が高くなる」ため、銅鉱石の結晶が薄まり、より明るい青色になります。[ 11 ]フリットを再粉砕して再焼結すると、より細かい銅鉱石の結晶が生成され、より明るい色合いが生成されます。[ 11 ]

青フリットの最も古い記録は、紀元前2900年のサッカラの墓の壁画に描かれた顔料ですが、エジプトでは紀元前2600年頃にその使用がより一般的になりました。 [ 9 ]青フリットはウルの初期王朝時代IIIの王家の墓からも発見されています。[ 12 ]地中海での使用は、中期青銅器時代後期のテラのフレスコ画にまで遡ります。[ 13 ]

エジプト産の青いフリットにはガラス相が含まれていますが、近東、ヨーロッパ、エーゲ海産の青いフリットにはガラス相は検出されていません。[ 14 ]自然風化は、これら3地域のガラスや釉薬の腐食にも関与しており、ガラス相が含まれていない理由であると考えられます。[ 14 ] [ 15 ]

アマルナでは、考古学者たちが円形の塊、粉末の残留物、そして容器の破片の形で青いフリットを発見しました。[ 16 ]これらのフリットの微細構造と結晶サイズの分析により、ハットン、ショートランド、タイトはこれら3つの物質の関連性を推測することができました。塊はフリットの原料を加熱し、粉砕して粉末にし、最終的にその粉末を成形して再焼成することで容器を作製しました。[ 17 ]

紀元前1世紀の著述家ウィトルウィウスは『建築論』の中で、エジプトのアレクサンドリアで用いられた方法でポッツオーリで「カエルレウム」（青色顔料）が作られたと報告している。[ 18 ]ウィトルウィウスはカエルレウムの原料として砂、銅粉、硝酸ナトリウムを挙げている。[ 11 ]実際、トトメス3世の時代以降のフリットの分析では、銅鉱石の代わりに青銅粉が使われていたことが示されている。[ 11 ]

ストックスは、石灰岩の掘削から出た廃棄物の粉末を微量のアルカリと混ぜて、青いフリットを製造するために使用された可能性があると示唆しています。[ 19 ] 粉末に含まれる銅は、掘削プロセスで使用された銅管ドリルの侵食によるものです。[ 20 ]しかし、考古学的記録はまだこれら2つの技術の間にそのような関係を確認していません。

グリーンフリット

グリーンフリットの使用に関する証拠は、今のところエジプトに限られている。[ 16 ]マラカイトと並んで、グリーンフリットは緑色の顔料としてよく使われていた。[ 21 ]最も古い記録は第18王朝の墓の壁画にあるが、その使用は少なくともローマ時代まで遡る。[ 22 ]グリーンフリットとブルーフリットの製造には同じ原材料が使われるが、その割合は異なる。[ 9 ]グリーンフリットを製造するには、石灰濃度が銅濃度を上回っていなければならない。[ 23 ]グリーンフリットの焼成温度はブルーフリットよりもわずかに高く、950～1100℃の範囲である。[ 9 ]最終製品は銅珪灰石（[Ca,Cu] 3 Si 3 O 9）結晶と「銅、ナトリウム、カリウムの塩化物を豊富に含むガラス相」で構成される。[ 24 ]特定の状況（二段階加熱プロセスの使用、ヘマタイトの存在）下で、科学者たちは銅珪灰石をベースとした青いフリットを作ることができ、これは後に1050℃の温度で銅珪灰石をベースとした緑のフリットへと変化した。[ 25 ]古代エジプトの壁画の中には、もともと青色だった顔料が緑色になっているものもある。青色フリットは「失透」し、「銅珪灰石が銅珪灰石の少量成分よりも優勢になる」可能性がある。[ 13 ]青色フリットと同様に、ハットン、ショートランド、タイトはアマルナで緑色フリットの証拠をケーキ、粉末、そして容器の破片の形で分析し、3種類の遺物が連続して作られたと推測した。[ 17 ]

ガラスとファイアンス焼きとの関係

ニネベのアッシュールバニパルの図書館から出土したアッカド語の文献には、フリットのような物質がガラス原料の製造における中間原料であったことが示唆されている。[ 26 ]この中間段階は、ガラス製造に用いられる原料の粉砕と混合の後に続いたと考えられる。[ 27 ]オッペンハイムによるニネベ文書のA板第1節の翻訳 の抜粋には次のように書かれている。

金属（溶けたガラス）がフリット状になるまで、煙が出ない火を燃やし続けます。取り出して冷まします。[ 28 ]

続く工程には、粉末を再加熱し、再粉砕し、最終的に鍋に集めるという工程が含まれる。[ 28 ]ニネベのレシピに従って、ブリルは「高品質」のガラスを製造することができた。[ 29 ]彼は、この段階でガスが発生し、最終製品に実質的に気泡がなくなるためには、フリット中間体が必要であると推論した。[ 30 ]さらに、フリットを粉砕することは、実際には「システムのガラス化というプロセスの第2段階」を加速させる。[ 31 ]

ムーリーはこの中間段階を「フリッティング」と定義し、「炭酸塩などを分解することで可溶性塩を不溶性にし、焼結ケイ酸塩の複雑な塊を形成するプロセス」としている。[ 32 ]ペトリー博物館に保管されている「フリッティングパンの破片」に保存されているフリットには、「反応していないシリカの無数の白い斑点と、ガスが発生した多数の気泡が見られる」。[ 33 ]このプロセスは古代の作家プリニウスとテオフィロスにも知られていた。[ 33 ]

しかし、この「フリッティング」が古代において、原ガラス製造の意図的な工程として行われていたかどうかは依然として疑問である。アマルナから回収されたフリットとガラスの組成は、フリットがガラスの直接の前駆体であったことを示唆するような一致を示さない。フリットはガラスよりもソーダと石灰の濃度が低く、コバルトとアルミナの濃度が高い。[ 34 ]

研究者たちは、フリットとファイアンス焼きの間にいくつかの潜在的な関連性を示唆している。キューネは、フリットが「ファイアンス焼きの結合剤」として作用した可能性があると提唱し、この結合剤は主にシリカ、アルカリ、銅で構成され、少量のアルカリ土類元素とスズが含まれていたと示唆している。[ 35 ]しかし、エジプトのフリットの多様な分析は、キューネの提示する結合​​剤の組成と矛盾している。[ 36 ]ヴァンディバーとキングリーは、ファイアンス焼きの釉薬の製造方法の一つは、「釉薬の成分をフリットまたは溶融してガラスを形成する」こと、次にガラスを粉砕して水中でスラリーを形成すること、そして最後に「浸漬または塗布」によって釉薬を塗布することであると主張している。 [ 37 ]しかし、彼らが「フリット」を「溶融物」と事実上同義語として用いていることは、「フリット」の構成に関する独自の解釈を示している。最後に、タイトらは、アマルナの「フリッティングパン」で発見された、コバルトによって異常に青色に着色されたフリットは、エジプトのファイアンス焼きの高温版で、コバルトを本体に組み込んだガラス質ファイアンス焼きと組成や微細構造が似ていると報告されている。[ 38 ]タイトらは、ガラス質ファイアンス焼きの製造方法を再現する中で、原材料を1100～1200℃で最初に焼成することでコバルトブルーのフリットが生成され、その後、粉砕、成形、釉薬がかけられると提案している。[ 34 ]

一般的に、フリット、ガラス、ファイアンスは似たような物質です。いずれもシリカをベースとしていますが、アルカリ、銅、石灰の濃度が異なります。[ 39 ]しかし、ニコルソンが述べているように、これらは「単に加熱したり、高温にしたりするだけで、ファイアンスをフリットにしたり、フリットをガラスに変えたりすることは不可能である」ため、異なる物質です。[ 40 ]

フリットが顔料として、また物体として用いられていたという事実は、フリット製造がある程度「専門的な」産業であったという考えを裏付けています。[ 41 ]実際、科学者たちは、お守り、ビーズ、容器などのフリット製品は、顔料として使用される粉末フリットと化学組成が類似していることを明らかにしています。[ 42 ]しかしながら、フリット、ガラス、ファイアンス産業間の正確な技術的関係を明らかにすることは、現在そしておそらく将来も学術的関心の対象となっています。アマルナの発掘調査は、フリット、ガラス、ファイアンス産業が互いに「近接」していたことから、これらの潜在的な関係を空間的に裏付けています。[ 43 ]

フリットウェア

フリットウェアとは、近東で初めて開発された陶器の一種で、その生産は西暦1千年紀後半から2千年紀にかけて遡ります。フリットは重要な原料でした。アブール・カシムが紀元1300年頃に記した「フリットウェア」のレシピには、石英、フリットガラス、白粘土の比率が10:1:1であると記されています。[ 44 ]このタイプの陶器は、「ストーンペースト」や「ファイアンス」などとも呼ばれています。[ 45 ]バグダッドで発見された9世紀の「プロトストーンペースト」の遺物には、その組織に「残存ガラス片」が含まれています。[ 46 ]このガラスはアルカリ・石灰・鉛・シリカガラスで、ペーストを焼成または冷却すると、ガラス片の中に珪灰石と透輝石の結晶が形成されます。[ 47 ] 「砕けた陶器の混入物」が見られないことから、これらの破片は釉薬由来のものではないことが示唆される。[ 48 ]釉薬が加えられた理由は、焼成時にアルカリが母材に放出され、「比較的低い焼成温度でガラス化を促進し、その結果、[陶器]本体の硬度と密度が増加する」ためであったと考えられる。 [ 48 ]これらの「残存ガラス片」が実際にはより古代の意味での「フリット」であるかどうかはまだ不明である。

Iznik pottery was produced in OttomanTurkey as early as the 15th century AD.[49] It consists of a body, slip, and glaze, where the body and glaze are "quartz-frit".[50] The "frits" in both cases "are unusual in that they contain lead oxide as well as soda"; the lead oxide would help reduce the thermal expansion coefficient of the ceramic.[51] Microscopic analysis reveals that the material that has been labeled "frit" is "interstitial glass" which serves to connect the quartz particles.[52] Tite argues that this glass was added as frit and that the interstitial glass formed on firing.[53]

Frit was also a significant component in some early European porcelains. Famous manufacturers of the 18th century included Sèvres in France, and at Chelsea, Derby, Bow, Worcester and Longton Hall in England.[1][54] Frit porcelain is produced at Belleek, County Fermanagh, Northern Ireland. This factory, established in 1857, produces ware that is characterised by its thinness, slightly iridescent surface and that the body is formulated with a significant proportion of frit.[1]

A small manufacturing cluster of fritware exists around Jaipur, Rajasthan in India, where it is known as 'Blue Pottery' due its most popular glaze. The technique may have arrived in India with the Mughals,[55] with production in Jaipur dating to at least as early as the 17th century.[56][57]

Modern frit

建物の鏡張りの正面には、「アンカレッジ博物館」と書かれたステンレス製の銘板が付いています。
The facade of the Anchorage Museum in Anchorage, Alaska, incorporates a large amount of custom insulated fritted glass.

Frits are indispensable constituents of most industrial ceramic glazes which mature at temperatures below 1150 °C.[58] Frits are typically intermediates in the production of raw glass, as opposed to pigments and shaped objects,[59] but they can be used as laboratory equipment in a number of high-tech contexts.

主にシリカ、三酸化二ホウ素（B 2 O 3）、ソーダから作られたフリットは、鋼管のエナメルとして使用されます。[ 60 ]別の種類のフリットは、生体材料として使用できます。生体材料とは、1つまたは複数の生物の一部となるか、または生物と密接に接触するように作られた材料です。溶融ソーダ石灰シリカガラスを「水に注いでフリットを得る」ことができ、その後、粉末に粉砕されます。[ 61 ]これらの粉末は「骨代替物の足場」として使用できます。 [ 61 ]また、特定のフリットはハイテクセラミックスに添加できます。このようなフリットは、酸化亜鉛（ZnO）とホウ酸（H 3 BO 3）をジルコニウム（Zr）ビーズと粉砕し 、この混合物を1100℃に加熱して急冷し、粉砕することによって作られます。[ 62 ]このフリットはチタン酸リチウム（Li2TiO3 ）セラミック粉末に添加され、セラミックは「マイクロ波誘電特性」を維持しながらより低温で焼結することができる。 [ 62 ]

研究室や工業用化学プロセス装置において、フリットという用語は、ガラス粒子を焼結してフリットガラスと呼ばれる既知の多孔度を持つ片を生成することによって作られたフィルターを指します。

自動車のフロントガラスには、縁の周りにフリットと呼ばれるセラミックの点の黒い帯が組み込まれています。[ 63 ]

2008年には、スペインのセラミックフリット、釉薬、着色料業界には27社が含まれ、約4,000人の従業員を雇用し、年間総売上高は約10億ユーロでした。[ 64 ] 2022年には、セラミックフリットの世界市場は総額16億7,000万米ドルに達すると推定されました。[ 65 ]

参照

参考文献

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