ヘリウム3表面スピンエコー

ヘリウム3表面スピンエコーHeSE)は、表面科学における非弾性散乱技術であり、超高真空中の明確に定義された表面における微視的ダイナミクスの測定に用いられてきました。HeSEから得られる情報は、中性子スピンエコーや従来のヘリウム4原子散乱(HAS)といった他の非弾性散乱技術から得られる情報を補完し、拡張するものです。

原則

HeSE実験の実験原理は中性子スピンエコーのものと類似していますが、散乱を引き起こすプローブ/サンプル相互作用の性質などの詳細が異なります。概要としては、超音速膨張とそれに続くスピンフィルタリングステージ(偏光子)によって偏極した3 Heビームが生成されます。ヘリウムは実験サンプルから散乱し、別のスピンフィルタリングステージ(分析子)を経てビームラインの端で検出されます。散乱プロセスの前後で、ビームは、スピンエコー実験の通常の意味でプローブスピンを歳差運動させる磁場を通過します。実験の生データは、入射磁場積分、出射磁場積分、および表面の向きや温度など、特定の実験に関連するその他の可変パラメータの関数として表される、スピン分解散乱ヘリウム強度です。最も一般的な歳差運動を伴う散乱実験では、データを使用して表面散乱プロセスの2D「波長強度マトリックス」[ 1 ]を構築できます。つまり、特定の入射波長のヘリウム原子が特定の出射波長の状態に散乱する確率です。

従来の「スピンエコー」測定は、より一般的な歳差運動を伴う散乱測定の一般的な特殊ケースであり、入射磁場と出射磁場の積分が等しくなるように制約されています。出射ビームの偏光は、異なるスピン状態に分解された出射ビームの強度を測定することにより、歳差運動の積分の関数として測定されます。スピンエコーのケースは、「傾斜投影測定」の一種と呼ばれます。[ 2 ]スピンエコー測定は、生データが中間散乱関数(ISF)と密接に関連しているため、表面ダイナミクスの準弾性測定に適した傾斜投影法です。中間散乱関数は多くの場合、標準的な動的特性として解釈できます。[ 3 ]

アプリケーション

HeSEで測定できる表面プロセスは、弾性プロセス、準弾性プロセス、非弾性プロセスに大別できます。主な信号が弾性散乱される測定には、標準的なヘリウム回折選択吸着共鳴の測定が含まれます。準弾性測定は一般的に、ヘリウム原子のドップラー効果のようなエネルギー利得と損失がビームエネルギーに比べて小さい、微視的表面拡散の測定に相当します。より強い非弾性測定は、表面フォノンなどの表面におけるエネルギー損失チャネルに関する情報を提供します。

微視的拡散

HeSEは、表面における原子および分子(「吸着質」)の拡散速度と拡散メカニズムの研究に用いられてきました。HeSE拡散測定に関連する研究テーマ(網羅的ではありません)としては、原子状水素の表面拡散における核量子効果、[ 4 ] [ 5 ] 吸着質/表面自由エネルギーランドスケープのベンチマーク、[ 6 ] 吸着質と表面間のエネルギー交換(「摩擦」)、[ 7 ]吸着質間の対相互作用[ 8 ]および多体相互作用[ 9 ]などが挙げられます。

選択吸着共鳴

HeSEは、清浄なLiF(001)表面[ 10 ]と水素化Si(111)表面[ 11 ]上の選択吸着共鳴(束縛状態共鳴)を測定することにより、経験的なヘリウム表面散乱ポテンシャルを構築するために使用されてきた。

参考文献

  1. ^ Kole, PR; Jardine, AP; Hedgeland, H.; Alexandrowicz, G. (2010). 「3Heスピンエコー分光計による表面フォノンの測定:2次元アプローチ」J. Phys.: Condens. Matter . 22 304018. doi : 10.1088/0953-8984/22/30/304018 . PMID  21399350 .
  2. ^ Alexandrowicz, G.; Jardine, AP (2007). 「ヘリウムスピンエコー分光法:超高エネルギー分解能による表面ダイナミクスの研究」J. Phys.: Condens. Matter . 19 305001. doi : 10.1088/0953-8984/19/30/305001 .
  3. ^ Jardine, AP; Hedgeland, H.; Alexandrowicz, G.; Allison, W.; Ellis, J. (2009). 「ヘリウム3スピンエコー:原理と表面ダイナミクスへの応用」. Prog. Surf. Sci . 84 ( 11–12 ): 323– 379. doi : 10.1016/j.progsurf.2009.07.001 .
  4. ^ Jardine, AP; Lee, EYM; Ward, DJ; Alexandrowicz, G.; Hedgeland, H.; Allison, W.; Ellis, J.; Pollak, E. (2010年9月24日). 「金属表面における水素の活性化運動への量子寄与の決定:H/Pt(111)」. Phys. Rev. Lett . 105 136101. doi : 10.1103/physrevlett.105.136101 . PMID 21230789 . 
  5. ^ McIntosh, Eliza; Wikfeldt, K. Thor; Ellis, John; Michaelides, Angelos; Allison, William (2013年4月19日). "Ru(0001)上の水素拡散における量子効果" . J. Phys. Chem. Lett . 4 (9): 1565– 1569. doi : 10.1021/jz400622v . PMC 4047567 . PMID 24920996 .  
  6. ^ Lechner, BAJ; Kole, PR; Hedgeland, H.; Jardine, AP; Allison, W.; Hinch, BJ; Ellis, J. (2014). 「ベイズ法を用いたサイトエネルギー差の超高精度測定」(PDF) . Phys. Rev. B . 89 (121405(R)). doi : 10.1103/PhysRevB.89.121405 .
  7. ^ Hedgeland, H.; Kole, PR; Davies, HR; Jardine, AP; Alexandrowicz, G.; Allison, W.; Ellis, J.; Fratesi, G.; Brivio, GP (2009). 「ヘリウム3スピンエコー法と密度汎関数法によるK/Cu(001)の表面ダイナミクスと摩擦特性」(PDF) . Phys. Rev. B . 80 (125426). doi : 10.1103/PhysRevB.80.125426 . hdl : 2434/442441 .
  8. ^ Alexandrowicz, G.; Jardine, AP; Hedgeland, H.; Allison, W.; Ellis, J. (2006年10月10日). 「横方向相互作用の存在下での3D集団表面拡散の開始:Na/Cu(001)」. Phys. Rev. Lett . 97 156103. Bibcode : 2006PhRvL..97o6103A . doi : 10.1103/PhysRevLett.97.156103 . PMID 17155343 . 
  9. ^ Alexandrowicz, Gil; Kole, Pepijn R.; Lee, Everett YM; Hedgeland, Holly; Ferrando, Riccardo; Jardine, Andrew P.; Allison, William; Ellis, John (2008年5月6日). 「前の記事 次の記事 目次 強く相互作用する吸着質系における非相関微視的運動の観察」J. Am. Chem. Soc . 130 (21): 6789– 6794. doi : 10.1021/ja800118x . PMID 18457388 . 
  10. ^ Riley, D.; Jardine, AP; Dworski, S.; Alexandrowicz, G.; Fouquet, P.; Ellis, J.; Allison, W. (2007年3月13日). 「高解像度ヘリウムスピンエコー分光法による選択吸着共鳴測定に基づくHe–LiF(001)ポテンシャルの精密化」J. Chem. Phys . 126 (104702): 104702. doi : 10.1063/1.2464087 . PMID 17362076 . 
  11. ^ Tuddenham, FE; Hedgeland, H.; Knowling, J.; Jardine, AP; Maclaren, DA; Alexandrowicz, G.; Ellis, J.; Allison, W. (2009年6月11日). 「Si(111)–(1 × 1)Hからのヘリウム散乱における束縛状態共鳴の線幅」(PDF) . J. Phys.: Condens. Matter . 21 (26) 264004. doi : 10.1088/0953-8984/21/26/264004 . PMID 21828452 .