グラフェンナノリボン

周期的な幅とホウ素ドーピングパターンを持つグラフェンナノリボンの原子間力顕微鏡（AFM）画像。合成に使用された重合反応は上部に示されています。[ 1 ]

グラフェンナノリボン（GNR、ナノグラフェンリボンまたはナノグラファイトリボンとも呼ばれる）は、幅が100nm未満のグラフェンのストリップです。グラフェンリボンは、グラフェンのエッジ効果とナノスケールのサイズ効果を調べるために、藤田光孝と共著者によって理論モデルとして導入されました。 [ 2 ] [ 3 ] [ 4 ]合成金属の分野の導電性ポリマーの領域におけるグラファイトリボンの以前の研究には、田中一義、山辺登喜男と共著者、[ 5 ] [ 6 ] [ 7 ] [ 8 ] [ 9 ]スティーブン・キベルソン[ 10 ]およびダグラス・J・クラインによる研究があります。[ 11 ]田中、山辺、キベルソンがグラファイトのいわゆるジグザグエッジとアームチェアエッジを研究した一方で、クラインは、しばしばビアデッドエッジと呼ばれる異なるエッジ形状を導入しました。

生産

ナノトミー

グラファイトナノトミー法[ 12 ]では、グラファイトに鋭利なダイヤモンドナイフを当てることでグラファイトナノブロックを生成し、これを剥離してVikas Berryが示したようにGNRを生成できます。GNRは、ナノチューブを「アンジッピング」または軸方向に切断することによっても生成できます。[ 13 ]そのような方法の1つでは、多層カーボンナノチューブが溶液中で過マンガン酸カリウムと硫酸の作用によってアンジッピングされました。[ 14 ]別の方法では、ポリマーフィルムに部分的に埋め込まれたナノチューブをプラズマエッチングすることによってGNRが生成されました。 [ 15 ]最近では、イオン注入とそれに続く真空またはレーザーアニールを用いて、炭化ケイ素（SiC）基板上にグラフェンナノリボンが成長しました。 [ 16 ] [ 17 ] [ 18 ]後者の技術では、SiC基板上に5nmの精度で任意のパターンを描画できます。[ 19 ]

エピタキシー

GNRは、炭化ケイ素（SiC）ウエハにエッチングされた3次元構造のエッジ上に成長しました。ウエハを約1,000℃（1,270 K、1,830 F）に加熱すると、シリコンがエッジに沿って優先的に除去され、3次元表面のパターンによって構造が決定されるナノリボンが形成されます。リボンのエッジは完全に滑らかで、製造プロセスによってアニール処理されています。100万を超える電子移動度測定値は、 1平方あたり1オームのシート抵抗に相当し、これは2次元グラフェンよりも2桁低い値です。[ 20 ]

化学蒸着法

ゲルマニウムウエハ上に成長した10nm未満のナノリボンは半導体のように動作し、バンドギャップを示します。反応室内では、化学気相成長法を用いてメタンを用いてウエハ表面に炭化水素を堆積させ、炭化水素同士が反応して長く滑らかなエッジのリボンを生成します。このリボンは試作トランジスタの製造に使用されました。[ 21 ]非常に遅い成長速度で、グラフェン結晶は特定のゲルマニウム結晶面上に自然に長いナノリボンに成長します。成長速度と成長時間を制御することで、研究者たちはナノリボンの幅を制御することに成功しました。[ 22 ]

最近、SIMIT（中国科学院上海マイクロシステム・情報技術研究所）の研究者らは、幅が制御されエッジが滑らかなグラフェンナノリボンを誘電体六方晶窒化ホウ素（h-BN）基板上に直接成長させる戦略について報告した。[ 23 ]研究チームはニッケルナノ粒子を使用して、単分子層の深さでナノメートル幅の溝をh-BNにエッチングし、続いて化学蒸着法を使用してグラフェンで埋め込んだ。エッチングパラメータを変更することで、溝の幅を10 nm未満に調整することができ、得られた10 nm未満のリボンはほぼ0.5 eVのバンドギャップを示す。これらのナノリボンを電界効果トランジスタデバイスに統合すると、室温で10 4を超えるオンオフ比と、約750 cm 2 V −1 s −1の高いキャリア移動度が明らかになった。

多段階ナノリボン合成

ボトムアップアプローチが研究された。[ 24 ] [ 25 ] 2017年には、ドライコンタクト転写を用いて、原子レベルで精密なグラフェンナノリボンの粉末を塗布したグラスファイバーアプリケーターを、真空下で水素不動態化Si(100)表面に押し付けた。115個のGNRのうち80個が基板格子を目視で覆い隠し、平均見かけ高さは0.30 nmであった。GNRはSi格子に整列しておらず、弱い結合を示している。21個のGNRの平均バンドギャップは2.85 eVで、標準偏差は0.13 eVであった。[ 26 ]

この方法は、意図せずナノリボンの一部が重なり合うことで、多層GNRの研究を可能にしました。このような重なりは、走査トンネル顕微鏡を用いた操作によって意図的に形成できます。水素による不活性化はバンドギャップを残しません。Si表面とGNR間の共有結合は金属的な挙動を引き起こします。Si表面の原子は外側に移動し、GNRは平坦から歪んだ形状へと変化し、一部のC原子はSi表面に向かって移動します。[ 26 ]

電子構造

GNRの電子状態は、エッジ構造（アームチェア型またはジグザグ型）に大きく依存します。ジグザグエッジでは、連続する各エッジセグメントは前のセグメントと反対の角度になっています。アームチェアエッジでは、各セグメントのペアは、前のペアに対して120度/-120度回転しています。下のアニメーションは、両方の視覚的な説明を示しています。ジグザグエッジは、フェルミエネルギー付近の非結合性分子軌道を持つエッジ局在状態を提供します。それらは、量子化によって光学的および電子的特性に大きな変化をもたらすことが期待されます。[ 27 ]

緊密結合理論に基づく計算では、ジグザグ型GNRは常に金属的であるのに対し、アームチェア型GNRは幅に応じて金属的または半導体的になり得ると予測されています。[ 27 ]しかし、密度汎関数理論（DFT）計算では、アームチェア型ナノリボンはエネルギーギャップがGNR幅に反比例して変化する半導体であることが示されています。[ 28 ]実験では、エネルギーギャップはGNR幅の減少とともに増加することが確認されています。[ 29 ]走査トンネル顕微鏡（STM）リソグラフィーによって、エッジ方向が制御されたグラフェンナノリボンが製造されています。 [ 30 ]幅2.5 nmのアームチェア型リボンで最大0.5 eVのエネルギーギャップが報告されています。

アームチェアナノリボンは金属的または半導体的であり、スピン分極エッジを有する。そのギャップは、反対側のエッジ炭素原子の磁気モーメント間の異常な反強磁性結合によって開く。このギャップサイズはリボン幅に反比例し[ 27 ] [ 31 ] [ 32 ]、その挙動はエッジ状態波動関数の空間分布特性と、スピン分極を生じる交換相互作用の局所性に起因する。したがって、ジグザグGNRにおける量子閉じ込め、エッジ間超交換相互作用、エッジ内直接交換相互作用は、その磁性とバンドギャップに重要である。ジグザグGNRのエッジ磁気モーメントとバンドギャップは電子/正孔濃度に反比例し、アルカリ吸着原子によって制御できる。[ 33 ]

GNRは2D構造、高い電気伝導性と熱伝導性、そして低ノイズという特長を有しており、集積回路の相互接続において銅の代替材料として期待されています。リボン上の特定の箇所でGNRの幅を変化させ、量子閉じ込めを実現することで量子ドットを形成する研究が進められています。[ 34 ] [ 27 ]単一のグラフェンナノリボン内部にヘテロ接合が実現されており、その中にはトンネル障壁として機能する構造も含まれています。

グラフェンナノリボンは半導体特性を持ち、シリコン半導体の技術的代替となる可能性がある[ 35 ]。マイクロプロセッサのクロック速度を1THz付近で維持することができる[ 36 ]。幅10nm未満の電界効果トランジスタがGNR（「GNRFET」）で作成されており、室温でのI on /I off比は10 6以上である[ 37 ] 。 [ 38 ]

  • アームチェア型のGNRバンド構造。タイトバインディング計算により、アームチェア型は幅（カイラリティ）に応じて半導体性または金属性を示すことが示された。
    アームチェア型のGNRバンド構造。タイトバインディング計算により、アームチェア型は幅（カイラリティ）に応じて半導体性または金属性を示すことが示された。
  • ジグザグ型のGNRバンド構造。タイトバインディング計算により、ジグザグ型は常に金属的であることが予測される。
    ジグザグ型のGNRバンド構造。タイトバインディング計算により、ジグザグ型は常に金属的であることが予測される。

外部場における電子構造

静電場や磁場などの外部場における電子的性質は広く研究されてきた。[ 27 ]このような研究では、タイトバインディングモデルの様々なレベルと第一原理計算が用いられてきた。

ジグザグナノリボンの場合、外部電場下で最も興味深い効果は、半金属性の誘起である。[ 39 ]単純なタイトバインディングモデルでは、リボン幅にわたって適用される外部面内電場の効果は、エッジ状態間のバンドギャップの開きである。[ 40 ]しかし、第一原理スピン分極計算により、スピンアップとスピンダウンの種が異なる挙動を示すことが実証されている。1つのスピン投影はバンドギャップを閉じるが、別のスピン投影はバンドギャップを増加させる。その結果、ある臨界電場値で、リボンは1つのスピン投影（上または下）に対しては金属的になり、別のスピン（下または上）に対しては絶縁体になる。このようにして、スピントロニクス用途に有用な半金属性が誘起される。

アームチェアリボンは、ジグザグリボンとは異なる挙動を示す。通常、バンドギャップは外部面内電場によって閉じる。[ 40 ] [ 27 ]電場のある臨界値では、ギャップは完全に閉じ、ディラックコーンの線形交差を形成する。文献[27]の図9dを参照。[ 27 ]この興味深い結果は、密度汎関数理論計算によって裏付けられ、簡略化されたタイトバインディングモデルで説明されている。[ 41 ]これはリボンエッジの化学組成に依存しない。例えば、通常の水素の代わりに、フッ素原子と塩素原子の両方をリボンエッジのパッシベーションに使用することができる。また、この効果は化学的共ドーピング、すなわちリボンの反対側に窒素原子とホウ素原子を配置することによっても引き起こされる。モデル的には、この効果は、リボン幅に対応する距離に配置された一対のシスポリアセチレン鎖と、異なるゲート電位によって説明できる。[ 41 ]

連続体モデルにおいて面内電場を受けた半ひげ型グラフェンナノリボンのエネルギーバンド。[ 42 ] は電場の強度、はディラック方程式の解の指数である。指数は、ヒルベット空間におけるスピノル解を表す軌道に沿ったベクトル場の巻数である。F{\displaystyle F}私ndtr{\displaystyle \mathrm {Ind} _{\mathrm {tr} }}∂×（ϕA（×）、ϕB（×））{\displaystyle \partial_{x}(\phi_{A}(x),\phi_{B}(x))}（ϕA（×）、ϕB（×））{\displaystyle (\phi _{A}(x),\phi _{B}(x))}（ϕA、ϕB）{\displaystyle (\phi _{A},\phi _{B})}

クレン型エッジを持つビアードリボンは、タイトバインディングモデル近似においてジグザグリボンと同様の挙動を示す。すなわち、エッジ状態間にバンドギャップが開く。この種のエッジ構成は化学的に不安定であるため、通常、このようなリボンは論文から除外されている。これらのリボンが、ジグザグナノリボンと同様に、少なくとも仮説的に、面内外部電場下で半金属性を示すかどうかは、まだ明らかではない。

上記の両方の類似したエッジを持つリボンの膨大な種類の親戚は、単一のリボンで非等価なエッジ形状を組み合わせたリボンのクラスです。最も単純な例の 1 つは、ハーフ ビアード ナノリボンです。このようなリボンは、ジグザグ リボンの非対称水素化によって実現できるため、原理的には 2 つのビアード エッジを持つナノリボンよりも安定している可能性があります。[ 43 ]最近傍タイトバインディング モデルと非スピン分極密度汎関数理論の計算では、このようなリボンはカイラル異常構造を示します。[ 42 ]面内外部電場にさらされた純粋なハーフ ビアード ナノリボンの完全に平坦なバンドは、2 つのディラック点のそれぞれについて反対方向の群速度を持つ一方向線形分散を示します。高電場では、ディラック点の周りの線形バンドは、波打った立方体のような分散に変換されます。この非自明な動作は、電場調整可能な散逸のない輸送に有利です。完全に平坦なバンドから線形、そして立方体のようなバンドへの劇的な変化は、ディラック方程式に基づく連続体モデル記述を可能にする。[ 44 ]反転/鏡映対称性を破る適切な境界条件と単一の場の強度パラメータを補足したディラック方程式は、エアリーのような特殊関数による解析解を許容する。 k→⋅p→{\displaystyle {\vec {k}}\cdot {\vec {p}}}

機械的特性

ナノメートルスケールの解像度の限界により、実際の引張試験を実施するための正確な形状のグラフェンナノリボンを作製することは困難であるが、最も一般的な2つのグラフェンナノリボン（ジグザグ型とアームチェア型）の機械的特性が、密度汎関数理論、分子動力学、有限要素法を用いた計算モデリングによって調査された。強力な結合を持つ2次元グラフェンシートは最も硬い材料の一つとして知られているため、グラフェンナノリボンのヤング率も1 TPaを超える値を持つ。[ 45 ] [ 46 ] [ 47 ]

グラフェンナノリボンのヤング率、剪断弾性率、ポアソン比は、サイズ（長さと幅が異なる）や形状によって異なります。 これらの機械的特性は異方性があり、通常は1次元周期方向に平行と垂直の2つの面内方向で説明されます。 ここでの機械的特性は、特にグラフェンナノリボンの端における独特な形状、結合長、結合強度のため、2次元グラフェンシートとは少し異なります。[45 ]これらのナノ機械的特性は、グラフェンナノリボンの端における結合環境を変えるためのさらなる化学ドーピングで調整すること が可能です。[ 46 ]グラフェンナノリボンの幅が増加すると、機械的特性はグラフェンシートで測定された値に収束します。[ 45 ] [ 46 [ 45 ]彼らはまた、応力-ひずみ曲線において高次の項を持つ非線形弾性挙動を示した。高ひずみ領域では、非線形挙動を完全に記述するためにはさらに高次の項（> 3）が必要になるだろう。他の科学者らも有限要素法によって非線形弾性を報告し、アームチェア型グラフェンナノリボンのヤング率、引張強度、延性はすべてジグザグ型グラフェンナノリボンよりも高いことを発見した。[ 48 ]別の報告では、密度汎関数理論モデルによってジグザグ型グラフェンナノリボンのひずみが-0.02～0.02の範囲で線形弾性になると予測された。[ 46 ]線形領域内では、わずかに変化する形状の下で電子特性は比較的安定しているだろう。-0.02～0.02のひずみに対してエネルギーギャップが-0.02 eVから0.02 eVに増加し、これは将来のエンジニアリング用途の実現可能性を提供する。

アームチェア型グラフェンナノリボンの引張強度は175GPaで、延性は30.26%の破断ひずみと非常に高く[ 45 ] 、単層グラフェンで実験的に測定された130GPaおよび25%の値と比較して、より優れた機械的特性を示しています。[ 49 ]予想通り、幅の狭いグラフェンナノリボンは、弱いエッジ結合の割合が増加するため、より早く完全に破壊されます。グラフェンナノリボンの引張ひずみが最大に達すると、CC結合が破壊し始め、より大きなリングを形成して材料を弱め、最終的に破壊に至ります。[ 45 ]

光学特性

グラフェンナノリボンの光学特性に関する最も初期の数値結果は、 2000年にLinとShyuによって得られました。 [ 27 ] [ 50 ]アームチェア型とジグザグ型のエッジを持つグラフェンナノリボンにおける光学遷移の異なる選択則が報告されました。これらの結果は、2007年にHsuとReichlによるジグザグナノリボンと単層アームチェア型カーボンナノチューブの比較研究によって補完されました。[ 51 ]ジグザグリボンの選択則はカーボンナノチューブの選択則とは異なり、ジグザグリボンの固有状態は対称型または反対称型に分類できることが実証されました。また、エッジ状態はジグザグナノリボンの光吸収において重要な役割を果たすと予測されました。エッジ状態とバルク状態間の光学遷移は、強い吸収ピークによって吸収スペクトルの低エネルギー領域（eV）を豊かにするはずです数値的に得られた選択則の解析的導出は2011年に発表された。[ 52 ] [ 53 ] [ 27 ]ジグザグリボン軸に平行（縦方向）に偏光した入射光の選択則は、 が奇数であり、と がエネルギーバンドを列挙する。一方、垂直偏光の場合はが偶数である。 が偶数であれば、平行偏光でも伝導サブバンドまたは価電子サブバンド間のバンド内（サブバンド間）遷移が許容される。垂直偏光では、 が奇数であれば伝導サブバンドまたは価電子サブバンド間のバンド内遷移が許容される。 <3{\displaystyle <3}ΔJ＝J2−J1{\displaystyle \Delta J=J_{2}-J_{1}}J1{\displaystyle J_{1}}J2{\displaystyle J_{2}}ΔJ{\displaystyle \Delta J}ΔJ{\displaystyle \Delta J}ΔJ{\displaystyle \Delta J}

ジグザググラフェンナノリボンの光学選択則

アームチェアエッジを持つグラフェンナノリボンでは、入射光の垂直偏光に対しては が奇数、平行偏光に対しては が奇数となる選択則が成り立つ。カーボンチューブ[ 54 ]と同様に、アームチェアグラフェンナノリボンでは平行偏光におけるサブバンド間遷移は禁制であるが、垂直偏光に対しては許され、が奇数となる。アームチェアナノリボンとジグザグカーボンナノチューブのエネルギーバンドは のとき整列させることができるため、 と はそれぞれチューブとリボンの単位格子内の原子数である。[ 55 ]平行偏光の選択則により、これら2種類のナノ構造の光吸収ピーク間に正確な相関関係が生じる。[ 56 ]ΔJ{\displaystyle \Delta J}ΔJ＝0{\displaystyle \Delta J=0}ΔJ{\displaystyle \Delta J}Nt＝2Nr+4{\displaystyle N_{t}=2N_{r}+4}Nt{\displaystyle N_{t}}Nr{\displaystyle N_{r}}

単層アームチェア型カーボンナノチューブ[ 54 ]とジグザググラフェンナノリボンでは選択則が異なるにもかかわらず、バルク状態に由来する吸収ピークの隠れた相関が予測される。[ 57 ] [ 56 ]アームチェアチューブとジグザグリボンの吸収ピークの相関は、そのようなチューブとリボンのエネルギーバンドが正確に揃っていなくても、マッチング条件が満たされる場合に発生する。バルク吸収ピーク間の同様の相関は、アームチェアナノチューブとひげ状のエッジを持つナノリボンでも得られるが[ 11 ]、この場合はマッチング条件が変わる。[ 56 ]タイトバインディングモデルの最近傍近似内で得られたこれらの結果は、交換効果と相関効果を考慮したジグザグナノリボンとアームチェアチューブの第一原理密度汎関数理論計算によって裏付けられている。[ 58Nt＝2Nr+4{\displaystyle N_{t}=2N_{r}+4}Nt＝2Nr+2{\displaystyle N_{t}=2N_{r}+2}

準粒子補正と多体効果を用いた第一原理計算により、グラフェン系材料の電子的・光学的特性が調査された。[ 59 ]重力波計算により、グラフェンナノリボン、[ 60 ]エッジおよび表面機能化アームチェア型グラフェンナノリボン[ 61 ]およびアームチェア型グラフェンナノリボンのスケーリング特性など、グラフェン系材料の特性が正確に調査された。[ 62 ]

分析

グラフェンナノリボンは、走査トンネル顕微鏡、ラマン分光法、[ 63 ] [ 64 ]赤外分光法、[ 65 ] [ 66 ] [ 67 ]および X 線光電子分光法によって分析することができます。[ 68 ]例えば、ジグザグ GNR 上のジグザグエッジに類似した SOLO と呼ばれるベンゼン環上の 1 つの CH の面外変角振動は 899 cm −1に現れることが報告されていますが、アームチェアエッジに類似した DUO と呼ばれるベンゼン環上の 2 つの CH の面外変角振動は、計算された IR スペクトルの結果として814 cm −1に現れることが報告されています。 [ 66 ]しかし、反射吸収分光法を使用しても、基板上のグラフェンナノリボンを赤外分光法で分析することは困難です。したがって、赤外分光分析には大量のグラフェンナノリボンが必要になります。

反応性

ジグザグエッジを持つ化合物（テトラ​​セン）とアームチェアエッジ（クリセン）間の脱水素反応性からわかるように、ジグザグエッジはアームチェアエッジよりも反応性が高いことが知られています。[ 69 ]また、ジグザグエッジはガス化を伴わずにアームチェアエッジよりも酸化されやすい傾向があります。[ 70 ]アセンの長さが反応性に依存することからわかるように、長さの長いジグザグエッジはより反応性が高い可能性があります。[ 71 ]

用途

高分子ナノ複合材料

グラフェンナノリボンとその酸化グラフェンナノリボンは、高分子ナノ複合材料の機械的特性を向上させるナノフィラーとして研究されてきました。グラフェンナノリボンを充填すると、エポキシ複合材料の機械的特性が向上することが観察されました。[ 72 ]骨組織工学用途向けに製造された、低重量パーセントのポリプロピレンフマレートの生分解性高分子ナノ複合材料の機械的特性の向上は、酸化グラフェンナノリボンを充填することで達成されました。[ 73 ]

バイオイメージング用造影剤

光音響（PA）トモグラフィー（PAT）や熱音響（TA）トモグラフィー（TAT）などのハイブリッドイメージングモダリティは、バイオイメージング用途向けに開発されている。PAT/TATは、純粋な超音波と純粋な光イメージング/無線周波数（RF）の利点を組み合わせ、優れた空間分解能、大きな浸透深度、高い軟部組織コントラストを実現する。単層および多層カーボンナノチューブを解繊して合成されたGNRは、光音響および熱音響イメージングおよびトモグラフィーの造影剤として報告されている。[ 74 ]

触媒

触媒において、GNRは触媒または触媒担体として魅力的ないくつかの有利な特徴を備えています。第一に、高い表面積対体積比は、触媒反応のための豊富な活性部位を提供します。この表面積の増加は、反応分子との効率的な相互作用を可能にし、触媒性能の向上につながります。[ 75 ]

第二に、GNRのエッジ構造は触媒反応において重要な役割を果たします。GNRのジグザグ型およびアームチェア型のエッジは独特の電子特性を有し、特定の反応に適しています。例えば、エッジに存在する不飽和炭素原子は、様々な分子の吸着や反応の活性部位として機能します。

さらに、GNRはヘテロ原子で官能基化またはドーピングすることで、触媒特性をさらに調整することができます。特定の基で官能基化したり、ケイ素[ 76 ] 、窒素、ホウ素[ 77 ]、遷移金属などの元素をドーピングしたりすることで、活性部位を追加したり、電子構造を変化させたりすることができ、選択的な触媒変換が可能になります。[ 78 ]

参照

参考文献

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