ホスホレン

バルク黒リンは複数のホスホレンシートから構成される

ホスホレンはリンからなる二次元材料である。リンの最も安定した同素体である黒リンの単層から構成される。[1]ホスホレンはグラフェン（単層グラファイト）と類似している[2] 。二次元材料の中で、ホスホレンはグラフェンの競合材料であり、歪みと積層数によって調整可能な非ゼロの基本バンドギャップを有する。 [2] [3] [4]ホスホレンは2014年に機械的剥離によって初めて単離された。[2] [5] [6]液体剥離は、スケーラブルなホスホレン製造のための有望な方法である。[7] [8] [9]

歴史

1914年に、層状の半導体リン同素体である黒リンが合成されました。 [1]この同素体は高いキャリア移動度を示します。[10] 2014年には、いくつかのグループ[2] [5] [6]が黒リンの単層である単層フォスフォレンを単離しました。これは、厚さを変えることで調整可能なバンドギャップ、異方性光電子特性、およびキャリア移動度によるオプトエレクトロニクスおよびエレクトロニクスにおける可能性から、新たな注目を集めました[11] 。 [2] [12] [13] [14] [15 ] [ 16 ] [17] [18]フォスフォレンは当初、グラフェン製造で一般的に使用される技術である機械的劈開によって製造されました。

2023年には、ヒ素-ホスホレン合金は純粋なホスホレンよりも高い正孔移動度を示し、磁性も示した。[19]

スコッチテープを用いたホスホレンのミクロ開裂合成

合成

液体剥離法によるホスホレンの合成
ホスホレンの構造：(a) 傾斜図、(b) 側面図、(c) 上面図。赤（青）のボールは下層（上層）のリン原子を表す。[20]

ホスホレンの合成は大きな課題です。現在、ホスホレンの製造には主に2つの方法があります。スコッチテープを用いたマイクロクリーベージ法[2]と液体剥離法[ 8] [9]です。また、他にもいくつかの方法が開発されています。プラズマエッチングによるホスホレンの製造も報告されています。[21]

スコッチテープを用いたマイクロクリーベージ[2]では、スコッチテープを用いて黒リン結晶バルクからホスホレンを機械的に剥離する。次に、ホスホレンをSi/SiO 2基板上に転写し、アセトン、イソプロピルアルコール、メタノールで洗浄してスコッチテープの残留物を除去する。その後、試料を180℃に加熱して溶媒残留物を除去する。

2014年にBrentらによって初めて報告され[7]、他の研究者によって改良された液体剥離法[8]では、まずバルクの黒リンを乳鉢と乳棒で粉砕し、次に不活性雰囲気下でNMPなどの脱酸素無水有機液体中で低出力超音波浴を用いて超音波処理する。懸濁液を30分間遠心分離し、剥離していない黒リンを濾過する。その結果、2D単分子層および数層のホスホレンが酸化されず結晶構造を形成する。一方、空気にさらされるとホスホレンは酸化され、酸が生成される。[8]

液体剥離法の別のバリエーション[9]は、「塩基性N-メチル-2-ピロリドン（NMP）液体剥離法」である。バルクの黒リンを飽和NaOH/NMP溶液に加え、さらに4時間超音波処理して液体剥離を行う。次に、溶液を2回遠心分離する。1回目は10分間遠心分離し、剥離していない黒リンを除去し、2回目はより高速で20分間遠心分離し、厚い層のリン（5～12層）をNMPから分離する。上澄み液は再びより高速で20分間遠心分離し、より薄い層のリン（1～7層）を分離する。遠心分離後の沈殿物は水に再分散させ、脱イオン水で数回洗浄する。リン/水溶液を280nmのSiO 2表面を持つシリコン上に滴下し、真空下でさらに乾燥させる。 NMP液体剥離法は、サイズと層数を制御でき、優れた耐水性と高収率でホスホレンを生成できることが示された。[9]

現在の方法の欠点としては、超音波処理時間が長いこと、溶媒の沸点が高いこと、そして効率が低いことなどが挙げられます。そのため、液体剥離のための他の物理的手法はまだ開発中です。Zhengら[22]が開発したレーザー支援法は、5分以内に最大90%という有望な収率を示しました。レーザー光子はバルク黒リン結晶の表面と相互作用し、プラズマと溶媒の泡を発生させて層間相互作用を弱めます。レーザーエネルギー、溶媒（エタノール、メタノール、ヘキサンなど）、照射時間に応じて、ホスホレンの層数と横方向のサイズを制御できました。

液体中の黒リンのレーザー支援剥離。

ホスホレンの高収率生成は多くのグループによって溶媒中で実証されているが、この材料の潜在的な用途を実現するためには、これらの自立型ナノシートを溶媒中で基質上に系統的に堆積させることが極めて重要である。H. Kaur ら[23]は、ラングミュア・ブロジェット法を用いて、数層半導体ホスホレンの合成、界面駆動型配向、およびそれに続く機能特性を実証した。これは、ホスホレンのナノシートを様々な支持体上に組み立て、その後電子デバイスに使用するという課題に対して、単純かつ汎用性の高いソリューションを提供する初の研究である。したがって、ラングミュア・ブロジェット法のようなウェットアセンブリ技術は、ホスホレンやその他の 2D 層状無機材料の電子特性や光電子特性の探究にとって、非常に価値のある新しいエントリーポイントとなる。

ブラックホスホレンの安定性は基板に非常に敏感であり、理論シミュレーションによって理解されているため、2Dホスホレンを直接エピタキシャル成長させることは依然として課題である。[説明が必要] [24] [25]

プロパティ

構造

ホスホレンの上面電子顕微鏡写真[23]

ホスホレン2D材料は、多くの材料に見られる共有結合やイオン結合の代わりに、ファンデルワールス力によって結合した個々の層で構成されています。リン原子の3p軌道には3つの電子が存在するため、ホスホレン構造内の各リン原子はsp 3混成状態にあります。単層ホスホレンは、P原子の3つの電子が他の3つのP原子と2.18Åで共有結合し、1つの孤立電子対を残すため、四角錐の構造を示します。[8] 2つのリン原子は層面内で互いに99°の角度で配置され、3つ目のリン原子は層間に103°の角度で配置され、平均角度は102°となります。

密度汎関数理論（DFT）計算によると、ホスホレンはハニカム格子構造を形成し、構造隆起の形状において顕著な非平面性を示す。黒リンの結晶構造は高圧下で識別可能であると予測されている[26] 。これは主に、黒リンの非対称結晶構造に起因する異方的な圧縮率によるものである。その結果、ファンデルワールス結合はZ方向に大きく圧縮される。しかし、直交するxy平面を横切る方向の圧縮率は大きく変化する。

製造時の遠心速度を制御することで、材料の厚さを制御できる可能性があることが報告されています。例えば、合成中に18,000 rpmで遠心分離すると、平均直径210 nm、厚さ2.8 ± 1.5 nm（2～7層）のホスホレンが生成されました。[8]

バンドギャップと伝導率

N-メチル-2-ピロリドン中の黒リンを超音波剥離し、SiO2 /Si基板上にスピンコートして作製した数層ホスホレンシートのAFM像。[ 7]

ホスホレンは、厚さに依存する直接バンドギャップを持ち、バルクの0.3 eVから単層では1.88 eVに変化します。[9]単層ホスホレンのバンドギャップ値の増加は、価電子帯の上部と伝導帯の下部付近の層間混成が欠如していることによって引き起こされると予測されています。[2]約1.45 eVを中心とする顕著なピークは、少数層または単層のホスホレンのバンドギャップ構造がバルク結晶と異なることを示唆しています。[2]

真空中や弱い基板上では、リン酸化エッジのナノチューブ末端による興味深い再構成が非常に容易に起こり、リン酸化エッジは金属性から半導体性へと変化する。[27]

空気安定性

数層フォスフォレンサンプルを7日間連続してAFMで観察した。フォスフォレンは酸素および水と反応して液相泡を発生する。[28]

ホスホレンの主な欠点の一つは、空気中での安定性が限られていることである。[29] [30] [ 31] [32] [33] [34]吸湿性リンで構成され、非常に高い表面積対体積比を持つホスホレンは、可視光の助けを借りて水蒸気および酸素と反応し[35] 、数時間で分解する。分解過程において、ホスホレン（固体）は酸素/水と反応して表面に液相の酸の「泡」を発生させ、最終的に蒸発（蒸気）して完全に消失し（SBV分解）、全体的な品質を著しく低下させる。[9]

アプリケーション

トランジスタ

研究者ら[2]は、実際のデバイスでの性能を調べるために、ホスホレンでトランジスタを作製した。ホスホレンベースのトランジスタは1.0μmのチャネルで構成され、厚さが2.1nmから20nmを超える数層のホスホレンを使用している。ゲート電圧の低下とともに全抵抗が減少することが観測されており、これはホスホレンがp型特性であることを示す。低ドレインバイアスでのトランジスタの線形IV関係は、ホスホレン/金属界面での良好な接触特性を示唆している。高ドレインバイアス値では良好な電流飽和が観測された。[2]しかし、バルクの黒リンと比較すると、数層ホスホレンでは移動度が低下することがわかった。ホスホレンベースのトランジスタの電界効果移動度は厚さに大きく依存し、約5nmでピークに達し、結晶厚がさらに増加すると着実に減少する。

デバイスの劣化や故障を防ぐため、原子層堆積（ALD）誘電体層および／または疎水性ポリマーが封止層として使用されます。ホスホレンデバイスは、封止層を設けた状態では数週間機能を維持することが報告されていますが、大気環境にさらされると1週間以内に故障が発生します。 [29] [30] [31] [32] [33] [36]

電池電極

ホスホレンは、リチウムイオン電池などの充電式電池の有望な負極材料と考えられています。層間空間はリチウムの貯蔵と移動を可能にします。ホスホレンの層数と横方向のサイズは、負極の安定性と容量に影響を与えます。[22]

インバーター

研究者らは、ホスホレンPMOSトランジスタとMoS 2 NMOSトランジスタを組み合わせてCMOSインバータ（論理回路）も構築し、潜在的な電子アプリケーションのための新しいチャネル材料としての半導体ホスホレン結晶の高度な異種集積を実現しました。 [2]インバータでは、電源電圧は1Vに設定されています。出力電圧は、入力電圧範囲-10～-2V内でVDDから0への明確な遷移を示します。最大ゲインは約1.4に達します。

太陽電池ドナー材料（オプトエレクトロニクス）

混合二層ホスホレンの太陽電池材料への応用の可能性についても検討した。[37] [36]

フレキシブル回路

20GHzの固有カットオフ周波数を示すフレキシブル黒リントランジスタの電気特性。[38]

フォスフォレンは、その超薄型特性、理想的な静電制御、優れた機械的柔軟性により、フレキシブルナノシステムへの有望な候補材料です。[39]研究者らは、数層リンをベースにしたフレキシブルトランジスタ、回路、AM復調器を実証し、室温で約310 cm 2 /Vsという高いキャリア移動度と強い電流飽和特性を備えたAMバイポーラ輸送特性の向上を示しました。デジタルインバータ、電圧増幅器、周波数逓倍器などの基本回路ユニットが実現されています。[40]最高20GHzの固有遮断周波数を持つ無線周波数（RF）トランジスタが実現され、高周波フレキシブルスマートナノシステムへの応用が期待されています。[38]

参照

参考文献

ウィキメディア コモンズには、ホスホレンに関連するメディアがあります。
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