プロメチウムは化学元素であり、記号 Pm、原子番号61で表されます。その同位体はすべて放射性であり、極めて希少で、地殻中に自然に存在する量は常時約500～600グラム程度です。プロメチウムは、周期表において前後に安定状態を持つ元素がある数少ない放射性元素の1つであり、もう1つはテクネチウムです。化学的には、プロメチウムはランタノイドです。プロメチウムは+3の安定な酸化状態のみを示します。

1902年、ボフスラフ・ブラウナーは、当時既知の元素であるネオジム（60）とサマリウム（62）の中間の性質を持つ、当時未知の元素が存在すると示唆した。これは1914年にヘンリー・モーズリーによって確認された。モーズリーは当時既知のすべての元素の原子番号を測定し、原子番号61の元素が見つかっていないことを発見した。1926年には、2つのグループ（イタリアとアメリカの2つのグループ）が元素番号61のサンプルを単離したと主張したが、どちらの「発見」もすぐに誤りであることが証明された。1938年、オハイオ州立大学で行われた核実験中に、ネオジムやサマリウムの放射性同位体ではないことが確実な放射性核種がいくつか生成されたが、元素番号61が生成されたという化学的証拠が不足していたため、この発見はあまり認識されなかった。プロメチウムは、1945年にオークリッジ国立研究所で、黒鉛炉で照射されたウラン燃料の核分裂生成物の分離・分析によって初めて生成され、その特性が明らかにされました。発見者たちは、ギリシャ神話の巨神プロメテウスにちなんで「プロメテウム」（後に綴りは変更されました）という名称を提案しました。これは、オリンポス山から火を盗み出し、それを人類にもたらしたとされる巨神プロメテウスに由来し、「人類の知性の大胆さと、その誤った使用の可能性の両方」を象徴するものでした。この金属のサンプルが作られたのは1963年のことでした。

天然プロメチウムの供給源は、天然ユーロピウム151の稀なアルファ崩壊（プロメチウム147の生成）と、ウラン（様々な同位体）の自発核分裂の2つです。プロメチウム145は最も安定したプロメチウム同位体ですが、実用化されているのはプロメチウム147のみです。プロメチウム147の化合物は、蓄光塗料、原子力電池、厚さ測定装置などに使用されています。天然プロメチウムは非常に希少であるため、通常はウラン235（濃縮ウラン）に熱中性子を照射し、核分裂生成物としてプロメチウム147を生成することで合成されます。

プロパティ

物理的特性

プロメチウム原子は 61 個の電子を持ち、[ Xe ] 4f 5  6s 2の配置で並んでいる。7 個の 4f 電子と 6s 電子は価電子である。[5]化合物を形成する際に、原子は最外殻電子 2 個と、開いたサブシェルに属する 4f 電子 1 個を失う。この元素の原子半径はすべてのランタノイドの中で 2 番目に大きいが、近隣の元素の原子半径よりわずかに大きいだけである。[5]これは、原子番号の増加に伴ってランタノイド原子が収縮する一般的な傾向 (ランタノイド収縮[6] ) に対する最も顕著な例外である。プロメチウムの多くの特性はランタノイドの中でのその位置に依存しており、ネオジムとサマリウムの中間である。例えば、融点、最初の 3 つのイオン化エネルギー、水和エネルギーはネオジムよりも高く、サマリウムよりも低い。[5]同様に、単原子ガスの沸点、イオン半径（Pm3 +）、標準生成熱の推定値はサマリウムよりも高く、ネオジムよりも低い。[5]

プロメチウムは二重六方最密充填（dhcp）構造を持ち、硬度は63 kg/mm 2です。[7]この低温アルファ型は、890℃に加熱するとベータ型体心立方（bcc）相に変化します。 [8]

化学的性質と化合物

硝酸プロメチウム
Pm 3+イオンを含む溶液

プロメチウムはランタノイドのセリウム族に属し、化学的には近隣の元素と非常によく似ている。[9]プロメチウムは不安定であるため、その化学的研究は不完全である。いくつかの化合物は合成されているものの、十分に研究されておらず、一般的にピンク色または赤色である傾向がある。[10] [11] 2024 年 5 月、中性 PyDGA リガンドを持つプロメチウム配位錯体が水溶液中で特性評価された。[12] Pm 3+イオンを含む酸性溶液をアンモニアで処理すると、水酸化物Pm(OH) 3のゼラチン状の薄茶色の沈殿物が生じるが、これは水に不溶性である。[13]塩酸に溶解すると、水溶性の黄色の塩PmCl 3が生成される。[13]同様に、硝酸に溶解すると硝酸塩Pm(NO 3 ) 3 が生じる。後者もよく溶ける。乾燥するとNd(NO 3 ) 3に似たピンク色の結晶を形成する。[13] Pm 3+の電子配置は[Xe] 4f 4であり、イオンの色はピンク色である。基底状態の項の記号は5 I 4である。[14]この硫酸塩は、他のセリウム族硫酸塩と同様に、わずかに溶解する。その八水和物のセルパラメータが計算され、Pm 2 (SO 4 ) 3 ·8H 2 Oの密度は 2.86 g/cm 3であると結論付けられた。[15]シュウ酸塩Pm 2 (C 2 O 4 ) 3 ·10H 2 Oは、すべてのランタニドシュウ酸塩の中で最も溶解度が低い。[16]

硝酸塩とは異なり、この酸化物は対応するサマリウム塩に類似しており、ネオジム塩とは類似していない。例えばシュウ酸塩を加熱して合成すると、白色またはラベンダー色の不規則構造の粉末となる。[13]この粉末は600℃に加熱すると立方格子状に結晶化する。さらに800℃、続いて1750℃で焼鈍処理すると、それぞれ単斜晶系と六方晶系に不可逆的に転移する。後者2つの相は、焼鈍時間と温度を調整することで相互変換可能である。[17]

プロメチウムはイオンの形で安定な酸化状態+3のみを形成します。これは他のランタノイドと一致しています。プロメチウムは+2の酸化状態も形成します。[18] Pm 2+の熱力学的特性は、二ハロゲン化物がNdCl 2やSmCl 2と同様に安定していることを示唆しています。[19]

同位体

プロメチウムは、最初の82元素の中で、安定同位体や長寿命（原始）同位体を持たない唯一のランタノイド元素であり、わずか2元素のうちの1つである。これは、液滴モデルと隣接元素同位体の安定性による稀な効果の結果である。また、最初の84元素の中で最も不安定な元素でもある。[4]主な崩壊生成物はネオジムとサマリウムの同位体である（プロメチウム146は両方に崩壊するが、軽い同位体は一般に陽電子崩壊と電子捕獲によってネオジムに、重い同位体はベータ崩壊によってサマリウムに崩壊する）。プロメチウムの核異性体は他のプロメチウム同位体に崩壊する可能性があり、ある同位体（145 Pm）は非常にまれにアルファ崩壊して安定なプラセオジム141に崩壊する。[4]

この元素の最も安定した同位体はプロメチウム145で、比放射能は139  Ci / g（5.1  TBq / g）で、電子捕獲による半減期は17.7年です[4]。プロメチウム145は中性子を84個（中性子の安定配置に対応する魔法数である82より2個多い）持つため、アルファ粒子（中性子2個）を放出して、中性子82個を持つプラセオジム141を形成する可能性があります。したがって、プロメチウム145は実験的にアルファ崩壊が観測される唯一の同位体です[21]。アルファ崩壊の部分半減期は約6.3 × 10です。9年で、 145 Pmの原子核がこのように崩壊する 相対確率は2.8 × 10−7 %。144 Pm、 146 Pm、 147 Pm といった他のプロメチウム同位体もアルファ崩壊により正のエネルギーを放出する。これらのアルファ崩壊は起こると予測されているが、観測されていない。プロメチウムには126 Pmから166 Pmまで、合計41の同位体が知られている。 [4] [22]

この元素には18の核異性体があり、質量数は133から142、144、148、149、152、154です（質量数によっては複数の異性体が存在する場合もあります）。最も安定なのはプロメチウム148mで、半減期は41.3日です。これは、プロメチウム148mの基底状態、および143から147を除くすべてのプロメチウム同位体の半減期よりも長いです。[4]

発生

閃ウラン鉱石は地球上のプロメチウムの大部分を宿すウラン鉱石である。

1934年、ウィラード・リビーは純粋なネオジムに弱いベータ放射能を発見したと報告し、その半減期は10の12 乗年であるとされた。[23]それから約20年後、この元素は天然のネオジム中に平衡状態で1グラムのネオジムに対して10の-20乗グラム未満のプロメチウムしか存在しないと主張された。 [23]しかし、これらの観察結果は新たな研究によって反証された。なぜなら、天然に存在する7つのネオジム同位体すべてにおいて、（プロメチウム同位体を生成できる）単一のベータ崩壊はエネルギー保存則によって禁じられているからである。[24]特に、原子質量を注意深く測定すると、150 Ndと150 Pmの質量差は負（-87 keV）であり、 150 Ndから150 Pmへの単一のベータ崩壊は絶対に起こらないことがわかった。[25]

1965年、オラヴィ・エラメツァはアパタイトから精製された希土類元素濃縮物から微量の147 Pmを分離し、自然界におけるプロメチウムの存在量の上限を10の-21としました。これはウランの自然な核分裂、または146 Ndの中性子捕獲によって生成された可能性があります。[26]

天然のユーロピウムの両同位体は、潜在的なアルファ娘核の質量とアルファ粒子の質量の合計よりも大きな質量過剰を持っているため、（実際には安定しているが）プロメチウムにアルファ崩壊する可能性がある。 [27]グラン・サッソ国立研究所の研究では、ユーロピウム151は半減期5 × 10でプロメチウム147に崩壊することが示された。18 年[27] 。その後の測定では、半減期は(4.62 ± 0.95(統計) ± 0.68(システム)) × 10 18年とされた。 [28]地殻中のプロメチウム約12グラムはユーロピウムに起因することが示されている。 [27]ユーロピウム153のアルファ崩壊はまだ発見されておらず、理論的に計算された半減期は非常に長い（崩壊エネルギーが低いため）ため、この過程は近い将来に観測される可能性は低い。 [29]

プロメチウムは、ウラン238の自発核分裂生成物として自然界でも生成される。[23]天然鉱石には微量しか含まれておらず、ピッチブレンドのサンプルには4京分の4（4 × 10質量比でウランの560gがプロメチウム。 [30]ウランは地球の地殻中の560gのプロメチウムの「原因」となっている。 [27]

プロメチウムはアンドロメダ座のHR 465星のスペクトルでも確認されているほか、HD 101065（プシビルスキーの星）やHD 965でも発見されている。[31]プロメチウム同位体の半減期は短いため、これらの星の表面近くで形成されると考えられる。[32]

歴史

元素番号61の検索

1902年、チェコの化学者ボフスラフ・ブラウナーは、当時知られていたランタノイド系列の中で、ネオジムとサマリウムの特性の差が最も大きいことを発見しました。結論として、ブラウナーはそれらの中間の特性を持つ元素が存在すると示唆しました。[33]この予測は、原子番号が実験的に測定可能な元素の特性であることを発見したヘンリー・モーズリーによって1914年に裏付けられました。モーズリーは、原子番号が実験的に測定可能な元素であることを発見した後、いくつかの原子番号には対応する元素が知られていないことを発見しました。その番号の空白は43、61、72、75、85、87でした。[ 34 ]周期表の空白の知識をもとに、いくつかのグループが自然環境中の他の希土類元素の中から予測された元素を探し始めました。[35] [36] [37]

最初の発見は、イタリア、フィレンツェのルイジ・ローラとロレンツォ・フェルナンデスによって発表されました。ブラジル産の鉱物モナザイトから、分別結晶法を用いて数種類の希土類元素の硝酸塩精鉱の混合物を分離した後、彼らは主にサマリウムを含む溶液を得ました。この溶液は、サマリウムと元素番号61に起因するX線スペクトルを示しました。彼らは、フィレンツェの名にちなんで、元素番号61を「フロレンチウム」と名付けました。研究結果は1926年に発表されましたが、科学者たちは実験は1924年に行われたと主張しました。[38] [39] [ 40 ] [ 41] [42] [43]同じく1926年、イリノイ大学アーバナ・シャンペーン校の科学者グループ、スミス・ホプキンスとレン・インテマが元素番号61の発見を発表しました。彼らは大学にちなんで「イリニウム」と名付けました。[44] [45] [46]これらの報告された発見は両方とも誤りであることが判明しました。なぜなら、元素61に「対応する」スペクトル線がジジムのスペクトル線と同一であったからです。元素61に属すると考えられていた線は、いくつかの不純物（バリウム、クロム、白金）に属することが判明しました。[35]

1934年、ジョセフ・マタウチはついに同位体則を定式化した。この則の間接的な結果の一つは、元素番号61が安定同位体を形成できないことであった。[35] [47] 1938年から、オハイオ州立大学でHB・ローらによる核実験が行われた。1941年にはネオジムやサマリウムの放射性同位体ではない核種が生成され、「シクロニウム」という名称が提案されたが、元素番号61が生成されたという化学的証拠が不足しており、この発見は広く認知されなかった。[48] [49]

プロメチウム金属の発見と合成

プロメチウムは、 1945年にオークリッジ国立研究所（当時はクリントン研究所）で、ジェイコブ・A・マリンスキー、ローレンス・E・グレンデニン、チャールズ・D・コリエルによって、黒鉛炉で照射されたウラン燃料の核分裂生成物の分離・分析によって初めて生成され、その特性が明らかにされました。しかし、第二次世界大戦中は軍事関連の研究で多忙を極めたため、彼らは1947年まで発見を発表しませんでした。[50] [51]当初提案された名前は、研究が行われた研究所にちなんで「クリントン」でしたが、発見者の一人であるグレース・メアリー・コリエルの妻によって「プロメテウム」という名前が提案されました。[48]これは、オリンポス山から火を盗み出し、それを人類にもたらしたギリシャ神話の巨神プロメテウスに由来し、 [48]「人類の知性の大胆さと誤用の可能性の両方」を象徴しています。[52]その後、他のほとんどの金属と同様に綴りは「プロメチウム」に変更されました。[48]

1963年、フッ化プロメチウム(III)はプロメチウム金属の製造に用いられた。サマリウム、ネオジム、アメリシウムなどの不純物を暫定的に精製した後、タンタルるつぼに入れ、さらに別のタンタルるつぼの中に入れた。外側のるつぼにはリチウム金属（プロメチウムの10倍過剰）が含まれていた。[10] [16]真空状態を作った後、これらの化学物質を混合してプロメチウム金属を製造した。

PmF 3 + 3 Li → Pm + 3 LiF

生成されたプロメチウムのサンプルは、融点など金属のいくつかの特性を測定するために使用されました。[16]

1963年、ORNLではイオン交換法を用いて原子炉燃料処理廃棄物から約10グラムのプロメチウムを製造した。[32] [53] [54]

プロメチウムはウランの核分裂の副産物から回収するか、146 Ndに中性子を照射して147 Ndに変換し、これがベータ崩壊して半減期11日で147 Pmに崩壊することによって生成されます。 [55]

生産

同位体によって製造方法は様々ですが、ここでは工業用途がある唯一の同位体であるプロメチウム147についてのみ説明します。プロメチウム147は、ウラン235に熱中性子を照射することで（他の同位体と比較して）大量に生成されます。その生成量は比較的高く、総生成物の2.6%です。[56]プロメチウム147を生成するもう一つの方法は、短い半減期でプロメチウム147に崩壊するネオジム147を経由する方法です。ネオジム147は、濃縮ネオジム146に熱中性子を照射する方法[57]、または粒子加速器でウラン炭化物ターゲットに高エネルギー陽子を照射する方法のいずれかで得られます。 [58]もう一つの方法は、ウラン238に高速中性子を照射して高速核分裂を起こし、複数の反応生成物の中からプロメチウム147を生成するというものである。[59]

1960年代初頭には、オークリッジ国立研究所は年間650グラムのプロメチウムを生産することができ[60]、世界唯一の大規模合成施設でした[61] 。米国では1980年代初頭にプロメチウムのグラム規模の生産が中止されましたが、2010年以降に高中性子束同位体炉で再開される可能性があります。[更新が必要] 2010年には、ロシアが比較的大規模にプロメチウム147を生産している唯一の国でした[57] 。

アプリケーション

ヒートボタンの信号光源として使用されている塩化プロメチウム(III)

プロメチウム147のみが実験室外で使用されている。[48]酸化物または塩化物として[62]ミリグラム単位で得られる。 [48]この同位体は半減期が比較的長く、その放射線は物質への浸透深度が比較的浅い。[62]

一部の信号灯には、プロメチウム147が放出するベータ線を吸収して発光する蛍光体を含む蓄光塗料が使用されている。 [32] [48]この同位体は、アルファ線放出体のように蛍光体の劣化を引き起こさないため[62]、数年間は安定した発光が得られる。[62]当初はラジウム226がこの目的で使用されていたが、後にプロメチウム147とトリチウム（水素3）に置き換えられた。 [63]原子力安全性の観点からは、トリチウムよりもプロメチウムの方が良いと考えられる。[64]

原子電池では、プロメチウム147から放出されるベータ粒子を、2枚の半導体基板の間に小さなプロメチウム源を挟むことで電流に変換します。この電池の耐用年数は約5年です。[11] [32] [48]最初のプロメチウムベースの電池は1964年に組み立てられ、「遮蔽を含めて約2立方インチの容積から数ミリワットの電力を生成しました」[65] 。

プロメチウムは、プロメチウム源から試料を通過する放射線の量を測定することで、材料の厚さを測定するためにも使用されます。[32] [10] [66]将来的には、携帯型X線源、宇宙探査機や衛星の補助熱源や電源としての用途が考えられます。 [67]（ただし、アルファ線放出源であるプルトニウム238は、ほとんどの宇宙探査関連の用途で標準となっています。）[68]

プロメチウム147は、ごく微量（330nCi未満）ではあるが、PLC 22W/28W 15mm CFLシリーズの一部のフィリップスCFL（コンパクト蛍光灯）グロースイッチにも使用されている。 [69]

予防

プロメチウムは生物学的役割を持たない。プロメチウム147はベータ崩壊の際にガンマ線を放出する可能性があり、これはあらゆる生命体にとって危険である。[70]微量のプロメチウム147との相互作用は、特定の注意を守れば危険ではない。[71]一般的に、手袋、履物カバー、安全メガネ、そして容易に脱ぎ捨てられる保護服の外側層を着用する必要がある。[72]

プロメチウムとの相互作用によって人体のどの臓器が影響を受けるかは不明であるが、骨組織が候補として挙げられる。[72]密封されたプロメチウム147は危険ではない。しかし、包装が破損している場合、プロメチウムは環境と人体にとって危険となる。放射能汚染が確認された場合は、汚染された部位を水と石鹸で洗うべきであるが、プロメチウムは主に皮膚に影響を与えるにもかかわらず、皮膚を擦りむいてはならない。プロメチウムの漏洩が確認された場合は、その区域を危険区域として指定し、避難させ、緊急サービスに連絡しなければならない。放射能以外のプロメチウムの危険性は知られていない。[72]

注記

  1. ^ Pmの熱膨張は異方性がある：各結晶軸のパラメータ（20℃）はα a  = 11.1 × 10 −6 /K、α c  = 15.0 × 10 −6 /K、α平均= α V /3 = 12.4 × 10 −6 /K. [1]

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