ポリマー電解質
イオン伝導が可能なポリマーマトリックス

ポリマー電解質は、イオン伝導が可能なポリマーマトリックスです。[1]他の種類の電解質（液体および固体）と同様に、ポリマー電解質はセルの陽極と陰極間の電荷の移動を助けます。 [1] [2] [3]電解質としてのポリマーの使用は、色素増感太陽電池を用いて初めて実証されました。[4]この分野はそれ以来拡大し、現在では主にバッテリー、燃料電池、膜への応用を目的としたポリマー電解質の開発に焦点が当てられています。[4] [5] [6]

高分子電解質の分子設計

一般的に、ポリマー電解質は、電子供与が可能な高極性モチーフを組み込んだポリマーで構成されています。[2]性能パラメータは、均質電解質または異種電解質の選択に影響します。[1] [ 2]ポリマー電解質には、(1) ゲルポリマー電解質、(2) 固体ポリマー電解質、(3)可塑化ポリマー電解質、(4) 複合ポリマー電解質の4つの主要なタイプがあります。[1] [2]ポリマー電解質マトリックスの結晶化度は、イオンの移動度と輸送速度に影響します。非晶質領域は、ゲルおよび可塑化ポリマー電解質内での電荷の浸透を促進します。[2] [3] [7]結晶欠陥は、鎖-イオン相互作用を弱めます。

ポリマー電解質として使用可能ないくつかのポリマー。各ポリマーは、電子供与能を持つ高極性基を組み込んでいる。[2] [8] [9]

輸送におけるもう一つの重要なパラメータは、ガラス転移温度による輸送機構に対するポリマー形態の温度依存性である。 [1] [10]これらの電解質は、処理方法や用途がそれぞれ異なる。それらの特性と形態は、対象となる用途に合わせて調整することができる。これらのポリマーに共通する構造的特徴は、ヘテロ原子、すなわち窒素または酸素の存在であるが、硫黄の存在も確認されている。[1] [2] [10]

一般的なポリマー

これらのポリマーの多くは他の用途にも用いられます。これらのポリマーのいくつかの構造は、隣の画像に示されています。これらのポリマーのいくつかを紹介しています。イオン伝導が可能な他の種類のポリマーには、化学ドーピングと呼ばれるプロセスによってポリマー主鎖の酸化元素（アニオン輸送用）または還元元素を組み込んだポリマーイオンがあります。[10]化学ドーピングにより、これらのポリマーはn型またはp型 半導体として振る舞います。

機械的特性

ポリマー電解質の機械的強度は、デンドライト抑制能力にとって重要なパラメータです。金属リチウムの2倍のせん断弾性率を持つポリマー電解質は、デンドライト形成を物理的に抑制できると理論づけられています。[11]高い弾性率または降伏強度も同様に、デンドライト形成につながるリチウムの不均一な析出を減少させます。せん断弾性率の高いポリマー電解質は、剛性が高くなり、ポリマー鎖の可動性とイオンの移動が阻害されるため、イオン伝導性が低下します。 [12]引張強度とイオン伝導性の対照的な関係は、可塑化ポリマー電解質と複合ポリマー電解質の研究を促進しています。

種類

ゲルポリマー電解質

ゲルポリマー電解質は溶媒成分を捕捉し、ポリマーマトリックス全体にわたるイオン輸送を補助します。ゲルはポリマー骨格を支えます。[1] [3]これらのポリマーの非晶質ドメインは、結晶性ドメインよりも多くの溶媒を吸収し（それに応じて膨潤します）、その結果、イオン伝導は主に拡散律速過程であり、結晶性ドメインよりも非晶質領域の方が一般的に大きくなります。隣の図はこの過程を示しています。ゲル電解質の重要な側面は、主に誘電率に基づいて溶媒を選択することであり、これがイオン伝導率に影響を与えることが知られています。[3]電荷のパーコレーションは、高度に秩序化されたポリマー電解質でも発生しますが、非晶質ドメインの数と近接度は電荷のパーコレーションの増加と相関しています。[3]

ポリエチレンオキシド（PEO）を用いたゲルポリマー電解質は、リチウム電極との適合性から最も研究されている。しかし、PEOの可塑化により、これらの電解質の機械的強度は低下する。PEOとポリフッ化ビニリデン（PVDF）などの機械的強度の高いポリマーを組み合わせたゲルポリマー電解質は、PEOの優れた電気化学的特性を維持しながら、機械的強度を向上させることができる。[13]ゲルポリマー電解質の典型的な引張強度は約0.5 MPa、典型的な降伏強度とせん断強度の測定値は約1 MPaである。ゲルポリマー電解質の典型的な弾性率は10 MPaであり、これは典型的な液体電解質の弾性率よりも2桁低い。[14]

ゲルポリマー電解質は、リチウムイオン電池において、現在の有機液体電解質の代替として具体的な用途が示されています。このタイプの電解質は、再生可能で分解可能なポリマーから製造可能であると同時に、正極-電解質界面における電流の問題を軽減できることも示されています。[15]

固体ポリマー電解質

固体ポリマー電解質（固体ポリマー電解質[16]または無溶媒ポリマー電解質[17]とも呼ばれる）は、無機塩をポリマーマトリックスに配位させることで得られる。電位を印加すると、ポリマーに沿って配位、脱配位、再配位を繰り返すことでイオン交換が起こる。 [2]電気化学セルの性能は塩の活性によって影響を受ける。相間の電位と電解質を介した電荷輸送が影響を受ける。[1] [2]固体ポリマー電解質は、液体や放射線を使わずに窒化ガリウムウェハの表面を酸化する方法を提供することで、従来の方法よりもウェハの研磨を容易にし、窒化ガリウムウェハの処理にも利用されている。[18]

最近の研究では、固体高分子電解質（SPE）の動態、特に輸率、配位強度、導電性などの特性評価に焦点が当てられています。[19] SPEでは、陽イオンは正極と負極間の電界によって駆動され、電解質媒体中を移動します。この移動はポリマー-塩複合体の形成を伴い、続いてポリマーセグメントの局所的な運動、および配位部位間の鎖間および鎖内イオンホッピングが起こります。[20]具体的には、SPEにおけるイオン輸送は、陽イオンの配位構造内での配位子交換プロセスとして説明できます。[21]したがって、配位構造は陽イオンが全体の導電性に及ぼす寄与に大きな影響を与えます。

可塑化ポリマー電解質

ポリマー電解質を介したイオン輸送には、非晶質領域または結晶欠陥の存在が必要である。Azizらの論文より引用。[2]

可塑化ポリマー電解質は、イオン-ポリマー相互作用と競合する鎖内および鎖間相互作用を弱めることでイオン伝導性を向上させる可塑剤を組み込んだポリマーマトリックスです。 [2]以前にポリマーゲル電解質で議論されたものと同様の現象が、可塑化ポリマー電解質でも観察されます。可塑剤の添加により、ポリマーのガラス転移温度が低下し、塩のポリマーマトリックスへの解離が効果的に促進され、ポリマー電解質のイオン輸送能力が向上します。[1] [2]可塑剤の組み込みによる制約の1つは、ポリマーの機械的特性の変化です。ポリマーの結晶性が低下すると、室温での機械的強度が低下します。[2]可塑剤は、充放電時間や容量増加など、導電性以外のポリマー電解質の特性も調整します。[22]

複合ポリマー電解質

複合ポリマー電解質は、化学的に不活性であるものの、高い誘電率を有する無機フィラーをポリマーマトリックスに組み込んだもので、ポリマーマトリックス中のイオン対の形成を阻害することでイオン伝導性を向上させます。[2]ポリマー電解質と無機フィラーを混合することで、個々の成分の特性を合わせた値を超える複合材料が得られることが実証されています。[2] [5]特に、ポリマー電解質のイオン伝導性は低い（液体電解質や固体電解質と比較して）ですが、無機材料との混合により、ポリマー電解質のイオン移動度と伝導性が向上することが示されています。また、ポリマーの望ましい特性、特に機械的強度が維持されるという利点もあります。[2]

SiO 2、Al 2 O 3、TiO 2などのセラミック材料は、複合電解質の機械的特性を向上させ、リチウムイオンの輸率を高め、イオン伝導性を向上させる充填材として広く用いられています。導電性の向上は、材料の結晶性の低下に起因します。これらのセラミック充填材は、単体では脆く、誘電率が低いという欠点があります。 金属有機構造体（MOF）粒子も、高表面積で化学的・熱的安定性に優れた充填材として用いることができます。2D窒化ホウ素は、電解質膜の変調によって生じる高い機械的強度から、充填材として有望視されています。[23]

イオン輸送機構

イオン輸送機構は、リチウムイオン電池の普及やマグネシウムなどの多価金属イオン電池の開発に向けた取り組みにより、カチオン伝導性ポリマーの利用が学術的に大きな注目を集めているため、主にカチオン輸送に焦点を当てる。 [ 1] [10]イオン伝導性は、可動イオン（自由イオン）の有効濃度、電荷、およびイオン移動度に大きく依存する。イオン移動度は、ポリマー主鎖の長さに沿って極性基間をイオンが移動する能力として定義される。[3] [10]

電位勾配

イオン輸送には、化学ポテンシャル（拡散）と電位の2つの方法があります。イオンは電解質の異なる相間で分配され、イオン伝導率、電解質の塩拡散係数、および陽イオン輸率に基づいて拡散します。[1]イオン輸送は、細胞全体の電位勾配によっても制御されます。[2]

温度依存性

電解質の温度依存性は、様々な温度範囲にわたって性能に影響を与えます。ガラス転移温度は、性能の鍵となることが示されています。[1]ガラス転移温度以上では、鎖運動によって自由体積が生じ、イオンが輸送できるようになり、イオンとポリマー鎖の各部分との間の弱く不安定な配位が助けになると考えられています。[3]特定の用途では、ポリマー電解質の薄膜が求められますが、アモルファスポリマー電解質の薄膜化に伴い、ガラス転移温度やその他の機械的特性にばらつきが生じるため、形態と特性を慎重に制御する必要があります。[24]

ポリマー鎖の短距離秩序は、ポリマー構造内の求核部位との緩やかな配位を介して陽イオンの輸送を助ける。[2]

濃度とポリマーの移動度

イオン輸送は、対イオンの濃度とポリマー鎖の可動性によって影響を受けます。 [1]ポリマーマトリックスの可動性が高いほどイオン伝導性が高くなると一般的に考えられていますが、結晶性ポリマー電解質は、同じ電解質の非晶質バージョンよりも導電性が高いことが示されているため、この点は十分に理解されていません。イオン輸送には複数のモードがあると考えられています。結晶性ポリマー電解質では、鎖の配列によって鎖間の「トンネル」の形成が促進され、その中で目的のイオンは配位サイト間を移動でき、対イオンはポリマー鎖に沿って移動します。[3]これらのトンネルは、結晶性ポリマー電解質中のアニオンとカチオンの流れを制御することを可能にします。これは、高度に秩序化された結晶ドメインがイオンを選択的に対イオンを排除し、それらを分離できるようにするためです。[25]これにより、結晶性ポリマー電解質の導電性が向上します。導電性が向上した非晶質ポリマーでは、非晶質特性によって鎖の可動性が向上し、配位が一時的であるためイオンの移動度が向上すると考えられています。[3] [4]隣の画像は、高分子電解質の非晶質領域における短距離鎖配列と運動によるイオン輸送の考えられるメカニズムを示している。

キャラクター設定

ポリマー電解質の設計においては、イオン伝導性、機械的強度、化学的不活性など、最適化すべき要素がいくつかあります。[1] [2] [3]これらの特性は、通常、導電性ポリマーの特性評価に既に使用されているさまざまな手法を使用して特性評価されます。

複素インピーダンス分光法

複素インピーダンス分光法は誘電分光法とも呼ばれ、異種および均質ポリマー電解質の導電率と誘電率の特性評価を可能にします。[1]この技術はバルク材料の電気的特性評価に役立ち、バルク電解質の電気的特性と電解質と電極の界面の電気的特性を区別することができます。[1] [2]インピーダンス、アドミタンス、弾性率、誘電率（誘電率と損失）など、いくつかの重要な特性を測定できます。複素インピーダンス分光法は、ドーパントと電極パラメータが誘電率にどのように影響するかについての知見を得るためにも使用されています。最近の研究では、ポリマー電解質の導電率と電極パラメータに基づいて、その伝導緩和を調べることに焦点を当てています。[2]

単純な電池セルにおける固体ポリマー電解質の使用を示す図。

追加のテクニック

ガラス転移温度の測定や、高分子電解質の機械的特性を評価する方法も有用である。ガラス転移に関連して、イオン伝導のメカニズムとして提案されているものもある[1] 。その他の熱特性評価方法としては、示差走査熱量測定、熱重量分析、そしてこれらの材料が組み込まれる可能性のある特定の電子デバイスの特性評価に使用される方法などがある[26] 。

アプリケーション

他の電解質との違い

ポリマー電解質は、固体無機電解質や液体電解質とは異なり、柔軟性、加工性、堅牢性、安全性など、いくつかの利点を備えています。従来の無機電解質や液体電解質は、高いひずみや曲げ力を必要とする状況では硬く、機能を発揮できず、電解質や電解質を収容する容器が破損する可能性があります。通常、可塑剤を混合したポリマーはこの問題を回避できるため、その有用性は高まっています。[2] [3]さらに、適合性ポリマーの高い加工性により、化学セルの設計と構造が簡素化されます。ポリマー電解質は、セルの充放電に伴う電極の体積変化にも耐性があります。この一環として、ポリマー電解質はリチウムイオン電池における破壊的なデンドライトの発生を抑制することが実証されています。 [1] [9]ポリマー電解質のせん断弾性率はリチウム金属のせん断弾性率を上回っており、デンドライトの成長を抑制するのに役立ちます。ガラス質ポリマーとゴム質ポリマーを混合した混合ポリマー電解質は、デンドライトの形成をほぼ完全に阻止することが実証されていますが、導電性の問題によって限界があります。[27]最後に、ポリマー電解質は液体電池や固体電池に比べて比較的安全です。[2] [3]一般的に、これらの電解質は空気中で非常に反応性が高く、可燃性です。一般的に、いくつかのポリマー電解質は空気中での劣化や燃焼に耐性があることが実証されています。[2] [3]

電池

太陽電池における高分子電解質膜の使用を示す概略図。

ポリマー電解質への関心の多くは、電池に代替的に使用される無機電解質や液体電解質に比べて、その柔軟性と高い安全性に起因しています。[1]固体電解質および複合電解質は、固体リチウムイオン電池の開発を可能にします。また、ポリマー電解質は電解質から析出するリチウム結晶の成長を抑制するため、デンドライト形成が制限されることも指摘されています。[1] [9]様々なポリマーの性能により、特定のセルへの組み込みにおいて、あるポリマー電解質が他のポリマー電解質よりも優れている場合があります。[1] [2] [3] [6]

膜と燃料電池

導電性高分子膜は、高分子電解質の応用分野として成長を続けています。これらの膜は、一般的に高いイオン伝導性、低い透過性、熱安定性および加水分解安定性、形態学的および機械的安定性が求められます。[7] [10]多機能ミセル中の導電性高分子選択バリアから作られた膜の例。[10]高分子電解質の燃料電池用途では、通常、陽極から陰極への選択的なプロトン伝導が可能なパーフルオロスルホン酸膜が用いられます。このような燃料電池は、水素またはメタノール燃料から電気エネルギーを生成することができます。[7]しかし、現在の導電性高分子膜は、加湿が必要であること、および機械的特性に関連する耐久性の問題に直面していることなど、制約があります。[7] [10]高分子電解質、特に固体電解質を用いることで、デバイスの厚さを薄くし、物質移動距離を短縮することが可能になり、他の電解質を用いたデバイスと比較して全体的なセル効率が向上します。[28]

コンデンサ

ポリマー電解質はコンデンサにも広く利用されている。オールプラスチックコンデンサは、固体ポリマー電解質を2つのプラスチック電極で挟むか、またはポリマーイオン液体電解質を介して接続電極を形成することで製造することもできる。[29]ポリビニルアルコールやポリキトサンなどのポリマー電解質の混合物は、高い静電容量と安定性を示し、より資源に敏感な材料で製造されたコンデンサの有利な代替品となる。[30]

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