放射年代測定

放射年代測定法、放射性年代測定法、または放射性同位体年代測定法は、岩石や炭素などの物質の形成時に選択的に組み込まれた微量の放射性不純物の年代を測定する技術です。この方法では、物質内の天然の放射性同位体の存在量と、既知の一定の崩壊率で形成されるその崩壊生成物の存在量を比較します。 [ 1 ]鉱物と岩石の放射年代測定法は、アーネスト・ラザフォード(1906 年) とバートラム・ボルトウッド(1907 年)によって初めて開発されました。[ 2 ] [ 3 ]放射年代測定法は現在、化石生命体の年齢や地球自体の年齢を含む岩石やその他の地質学的特徴の絶対年齢に関する主要な情報源であり、広範囲の自然材料と人工材料の年代を測定するためにも使用できます。

地層学の原理と併せて、放射年代測定法は地質年代学において地質年代尺度を確立するために用いられます。[ 4 ]最もよく知られている手法としては、放射性炭素年代測定法、カリウム-アルゴン年代測定法、ウラン-鉛年代測定法などがあります。地質年代尺度を確立することで、化石の年代や進化の速度に関する重要な情報源となります。放射年代測定法は、古代遺物を含む考古学的資料の年代測定にも用いられます。

放射年代測定法はそれぞれ、その正確さが保証される時間スケールと、適用できる材料が異なります。

基礎

放射性崩壊

鉛212（212 Pb）から鉛208（208 Pb）への放射性崩壊連鎖の例。それぞれの親核種は、α崩壊またはβ崩壊を経て、自発的に娘核種（崩壊生成物）へと崩壊する。最終的な崩壊生成物である鉛208（208 Pb）は安定しており、自発的な放射性崩壊を起こすことはない。

すべての通常の物質は、原子核内の陽子の数を示す原子番号を持つ化学元素の組み合わせで構成されています。さらに、元素は異なる同位体で存在する場合があり、元素の各同位体は核内の中性子の数が異なります。特定の元素の特定の同位体は核種と呼ばれます。一部の核種は本質的に不安定です。つまり、ある時点で、そのような核種の原子は放射性崩壊を起こし、自発的に別の核種に変化します。この変化は、アルファ崩壊（アルファ粒子の放出）やベータ崩壊（電子放出、陽電子放出、または電子捕獲）など、さまざまな方法で達成されます。もう1つの可能性は、 2つ以上の核種への自発的な核分裂です。 [ 5 ]

特定の原子核が崩壊する瞬間は予測不可能ですが、放射性核種の原子の集合は、半減期と呼ばれるパラメータで表される速度で指数関数的に崩壊します。半減期は通常、年代測定法を議論する際には年単位で示されます。半減期が経過すると、問題の核種の原子の半分が「娘」核種、つまり崩壊生成物に崩壊します。多くの場合、娘核種自体が放射性であるため、崩壊連鎖が形成され、最終的には安定した（非放射性の）娘核種が形成されます。このような連鎖の各段階は、それぞれ異なる半減期によって特徴付けられます。このような場合、放射年代測定において注目される半減期は通常、連鎖の中で最も長い半減期であり、これが放射性核種から安定した娘核種への最終的な変化における律速因子となります。放射年代測定に利用されてきた同位体システムの半減期は、わずか10年程度（例：トリチウム）から1000億年以上（例：サマリウム147）までの範囲である。[ 6 ]

ほとんどの放射性核種では、半減期は核特性のみに依存し、本質的に一定です。[ 7 ]これは、異なる技術で測定された崩壊定数が分析誤差の範囲内で一貫した値を示し、同じ物質の年代がどの方法でも一貫していることからわかっています。半減期は、温度、圧力、化学的環境、磁場や電場の存在などの外部要因によって影響を受けません。[ 8 ] [ 9 ] [ 10 ]唯一の例外は、ベリリウム7、ストロンチウム85、ジルコニウム89などの電子捕獲によって崩壊する核種で、これらの崩壊率は局所的な電子密度によって影響を受ける可能性があります。他のすべての核種では、元の核種が時間の経過とともに崩壊するにつれて、元の核種とその崩壊生成物の割合が予測可能な方法で変化します。この予測可能性により、関連核種の相対的存在量を時計として使用し、元の核種が物質に組み込まれてから現在までの時間を測定できます。

減衰定数の決定

放射性崩壊定数（原子が1年間に崩壊する確率）は、放射能の一般的な測定における確固たる基礎です。年代（および核種の半減期）の決定の正確さと精度は、崩壊定数の測定の正確さと精度に依存します。[ 11 ]イングロース法は、系の崩壊定数を測定する1つの方法であり、娘核種の蓄積を伴います。しかしながら、崩壊定数の高い核種（非常に古いサンプルの年代測定に有用）の場合、正確な測定を行うには、1つのサンプルに十分な崩壊生成物を蓄積するのに長い期間（数十年）が必要です。より高速な方法としては、粒子カウンタを使用してアルファ、ベータ、またはガンマの放射能を測定し、それを放射性核種の数で割る方法があります。しかし、放射性核種の数を正確に決定することは困難で費用もかかります。あるいは、崩壊定数は、年代が既知の岩石の同位体データを比較することによって決定することができます。この方法では、 Pb-Pb システムなど、同位体システムの少なくとも 1 つを非常に正確に較正する必要があります。

放射年代測定の精度

放射年代測定に使用される熱イオン化質量分析計。

放射年代測定の基本方程式では、物質の形成後、親核種も娘核種も物質に出入りできないことが必要である。親同位体および娘同位体の汚染による交絡効果、ならびに試料作成後の同位体の減少または増加による影響も考慮する必要がある。したがって、年代測定対象となる物質について可能な限り多くの情報を入手し、変質の兆候がないか確認することが不可欠である。[ 12 ]岩体の異なる場所から採取した複数の試料について測定を行うと、精度が向上する。あるいは、同じ試料から複数の異なる鉱物の年代を測定でき、それらが同じ事象によって形成され、形成時に貯留層と平衡状態にあったと推定される場合、それらは等時線を形成するはずである。これにより、汚染の問題を軽減することができる。ウラン-鉛年代測定では、コンコルディア図が用いられ、これもまた核種の損失の問題を軽減する。最後に、試料の年代を確認するには、異なる同位体年代測定法間の相関関係が必要となる場合がある。例えば、グリーンランド西部のアミツォク片麻岩の年代は、ウラン鉛年代測定では360±0.05億年前（10億年前）、鉛鉛年代測定では356±0.10億年前（10億年前）と判定されており、両者の結果は一致している。[ 13 ]：142–143

正確な放射年代測定には、一般的に、測定時に親核種の半減期が十分に長く、相当量存在する（後述の「短寿命の消滅放射性核種を用いた年代測定」を除く）、親核種の半減期が正確に既知であること、そして、娘核種が十分に生成され、試料中に存在する娘核種の初期量と正確に測定・区別できることが求められる。親核種と娘核種の分離・分析には、正確かつ精密な手順が求められる。これには通常、同位体比質量分析法が用いられる。[ 14 ]

年代測定法の精度は、使用される放射性同位体の半減期に一部依存します。例えば、炭素14の半減期は5,730年です。生物が死後6万年を経過すると、炭素14の濃度は非常に低くなり、正確な年代測定は不可能になります。一方、炭素14の濃度は急激に減少するため、比較的若い遺体の年代は数十年以内の誤差で正確に測定できます。[ 15 ]

閉鎖温度

閉鎖温度またはブロッキング温度とは、鉱物が研究対象の同位体にとって閉鎖系となる温度を表します。娘核種を選択的に拒絶する物質をこの温度以上に加熱すると、時間の経過とともに蓄積された娘核種は拡散によって失われ、同位体「時計」はゼロにリセットされます。鉱物が冷却されると、結晶構造が形成され始め、同位体の拡散は困難になります。ある温度に達すると、結晶構造は同位体の拡散を防ぐのに十分なほど形成されます。したがって、ゆっくりと冷却される火成岩、変成岩、または溶融体は、閉鎖温度以下に冷却されるまで、測定可能な放射性崩壊を示しません。したがって、放射年代測定によって計算できる年代は、岩石または鉱物が閉鎖温度まで冷却された時刻です。[ 16 ] [ 17 ]この温度は鉱物および同位体系ごとに異なるため、ある鉱物に対しては閉鎖系であっても、別の鉱物に対しては開放系となる場合があります。同一岩石中の異なる鉱物や同位体系（異なる閉鎖温度を持つ）の年代測定は、対象となる岩石の熱履歴を時間とともに追跡することを可能にし、変成作用の履歴を詳細に解明することにつながる可能性があります。これらの温度は、高温炉を用いて試料鉱物の温度を人工的にリセットすることにより、実験的に決定されます。この分野は熱年代学または熱年代測定法として知られています。

年齢の方程式

隕石サンプルのLu-Hfアイソクロンをプロットしたもの。年代はアイソクロン（直線）の傾きから算出され、元の組成はアイソクロンとY軸の切片から算出される。

放射性崩壊と地質年代を関連付ける数式は[ 16 ] [ 18 ]である。

D * = D 0 + N ( t ) ( e λt − 1)

どこ

  • tはサンプルの年齢、
  • D *はサンプル中の放射性娘同位体の原子数であり、
  • D 0は、元の組成または初期組成における娘同位体の原子数であり、
  • N ( t ) は、時刻t (現在) におけるサンプル中の親同位体の原子数であり、 N ( t ) = N 0 e − λtで与えられ、
  • λは親同位体の崩壊定数であり、親同位体の放射性半減期の逆数[ 19 ]に自然対数2を掛けたものに等しい。

この式は、定数初期値N oではなく、測定量N ( t )で表すのが最も便利です。

年齢を計算するには、システムが閉じていること（親同位体も娘同位体もシステムから失われていないこと）、D 0 が無視できるか正確に推定できること、λ が高精度でわかっていること、D* とN ( t )の正確で精密な測定値があることが前提となります。

上記の式は、試験対象物質が閉止温度以下に冷却された時点における親同位体と娘同位体の組成に関する情報を利用しています。これはほとんどの同位体系において確立されています。[ 17 ] [ 20 ]しかし、等時線の構築には元の組成に関する情報は必要なく、標準同位体に対する親同位体と娘同位体の現在の比率のみを用います。等時線図は、年代方程式をグラフ的に解き、試料の年代と元の組成を計算するために使用されます。

現代の年代測定法

放射年代測定は、地球の年齢を決定する方法としてアーネスト・ラザフォードによって1905年に発明されて以来、実施されてきました。それから1世紀の間に、この技術は大きく改良され、発展してきました。[ 19 ]現在では、質量分析計を用いてナノグラムほどの小さな試料の年代測定が可能です。質量分析計は1940年代に発明され、1950年代から放射年代測定に使用され始めました。この装置は、試料からイオン化された原子のビームを発生させることで機能します。イオンは磁場を通過し、質量とイオン化レベルに応じて「ファラデーカップ」と呼ばれる異なるサンプリングセンサーに送られます。カップに衝突すると、イオンは非常に弱い電流を発生させます。この電流を測定することで、衝突速度とビーム内の異なる原子の相対濃度を判定することができます。

ウラン-鉛年代測定法

ウラン鉛年代測定に用いられるコンコルディア図。ジンバブエのプフンゼベルトのデータを使用しています。[ 21 ]すべてのサンプルで鉛同位体の損失が見られますが、エラークロン（サンプル点を通る直線）とコンコルディア（曲線）の切片は岩石の正しい年代を示しています。[ 17 ]

ウラン鉛放射年代測定法は、ウラン235またはウラン238を用いて物質の絶対年代を測定するものです。この方法は改良が進み、岩石の年代測定における誤差は25億年のうち200万年未満にまで低減されています。[ 22 ] [ 23 ]中生代初期の岩石では、誤差は2～5%に抑えられています。[ 24 ]

ウラン鉛年代測定はジルコン（ZrSiO4 ）鉱物でよく行われるが、バデレイトやモナザイトなどの他の物質にも使用できる（モナザイト地質年代学を参照）。[ 25 ]ジルコンとバデレイトは、ジルコニウムの置換体としてウラン原子を結晶構造に組み込んでいるが、鉛を強く拒絶する。ジルコンは閉鎖温度が非常に高く、機械的風化に強く、化学的に非常に不活性である。また、ジルコンは変成作用の際に複数の結晶層を形成し、それぞれの層に変成作用の同位体年代が記録されることがある。その場マイクロビーム分析は、レーザーICP-MSまたはSIMS技術によって行うことができる。[ 26 ]

その大きな利点の一つは、どのサンプルからも2つの時計が得られることです。1つはウラン235が鉛207に崩壊して半減期が約7億年になる時計、もう1つはウラン238が鉛206に崩壊して半減期が約45億年になる時計です。これにより、鉛の一部が失われていても、サンプルの年代を正確に判定できるクロスチェック機能が組み込まれています。これはコンコルディア図で確認できます。コンコルディア図では、サンプルはエラークロン（直線）に沿ってプロットされ、コンコルディア曲線とサンプルの年代で交差します。

サマリウム-ネオジム年代測定法

これは、半減期1.06 x 10 11年で147 Smから143 Ndへのアルファ崩壊を伴う。25億年という年齢において、2000万年以内の精度が達成可能である。[ 27 ]

カリウム-アルゴン年代測定法

これは、カリウム40の電子捕獲または陽電子崩壊によってアルゴン40が生成されるというものです。カリウム40の半減期は13億年であるため、この方法は最古の岩石にも適用できます。放射性カリウム40は雲母、長石、角閃石によく含まれていますが、これらの物質の終結温度は雲母で約350℃、角閃石で約500℃とかなり低いです。

ルビジウム-ストロンチウム年代測定法

これは、ルビジウム87からストロンチウム87へのベータ崩壊に基づくもので、半減期は500億年です。この方法は、古い火成岩や変成岩の年代測定に用いられており、月の試料の年代測定にも用いられてきました。閉鎖温度は非常に高いため、問題にはなりません。ルビジウム-ストロンチウム年代測定はウラン-鉛法ほど正確ではなく、30億年前の試料に対して3000万年から5000万年の誤差が生じます。断層内の単一鉱物粒子内での現場分析（レーザーアブレーションICP-MS）の適用により、Rb-Sr法を用いて断層運動のエピソードを解明できることが示されています。[ 28 ]

ウラン-トリウム年代測定法

比較的短距離の年代測定法は、ウラン234が半減期約8万年のトリウム230に崩壊する過程に基づいています。この過程は、ウラン235が半減期3万2760年のプロトアクチニウム231に崩壊する姉妹過程を伴います。

ウランは水に溶けますが、トリウムとプロトアクチニウムは水に溶けないため、海底堆積物中に選択的に沈殿し、それらの比率を測定します。この方法は数十万年の範囲にわたります。関連する方法として、海底堆積物中のイオニウム（トリウム230）とトリウム232の比率を測定するイオニウム-トリウム年代測定法があります。

放射性炭素年代測定法

スウェーデンのイスタッドから南東に約10キロ離れたケーセベルガにあるアレの石は、その場所で発見された有機物に炭素14法を用いて年代測定したところ、約1400年前のものと判明した。[ 29 ]

放射性炭素年代測定は、単に炭素14年代測定とも呼ばれます。炭素14は炭素の放射性同位体であり、半減期は5,730年[ 30 ] [ 31 ]（上記の同位体と比較して非常に短い）で、窒素に崩壊します。[ 32 ]他の放射年代測定法では、重い親同位体は超新星における元素合成によって生成されたため、半減期の短い親同位体はすでに消滅しているはずです。しかし、炭素14は宇宙線によって生成された中性子と上層大気中の窒素の衝突によって継続的に生成され、地球上でほぼ一定レベルに保たれています。炭素14は最終的に大気中の二酸化炭素（CO2 ）の微量成分となります。[ 33 ]

炭素を基盤とする生命体は、その生涯を通じて炭素を獲得します。植物は光合成によって炭素を獲得し、動物は植物や他の動物を摂食することで炭素を獲得します。生物が死ぬと、新たな炭素14の取り込みが停止し、既存の同位体は特有の半減期（5730年）で崩壊します。生物の遺体を検査する際に残存する炭素14の割合は、その死後経過した時間を示す指標となります。そのため、炭素14は骨や生物の遺体の年代を測定するのに理想的な年代測定法です。炭素14による年代測定の限界は約58,000年から62,000年です。[ 34 ]

炭素14の生成速度はほぼ一定であるように思われ、炭素14年代測定法と他の年代測定法とのクロスチェックでは一貫した結果が得られている。しかし、局所的な火山噴火や大量の二酸化炭素を放出するその他の事象は、局所的な炭素14濃度を低下させ、不正確な年代測定をもたらす可能性がある。工業化の結果として生物圏に放出された二酸化炭素も、炭素14の割合を数パーセント低下させている。一方、炭素14の量は1960年代初頭まで行われた地上核実験によって増加した。また、太陽風や地球磁場が現在の値を超えて増加した場合も、大気中で生成される炭素14の量は減少すると考えられる。[ 35 ]

フィッショントラック年代測定法

アパタイト結晶は核分裂飛跡年代測定に広く使用されています。

これは、研磨された材料の薄片を検査し、ウラン238不純物の自発核分裂によって残された「飛跡」の密度を測定するものです。試料中のウラン含有量は既知である必要がありますが、研磨された材料の薄片の上にプラスチックフィルムを置き、低速中性子を照射することで測定できます。これにより、 238 Uの自発核分裂ではなく、235 Uの誘導核分裂が起こります。このプロセスによって生成された核分裂飛跡はプラスチックフィルムに記録されます。その後、飛跡の数と中性子束から材料中のウラン含有量を計算できます。[ 36 ]

この手法は、幅広い地質年代に適用できます。数百万年までの年代測定には、雲母、テクタイト（火山噴火によるガラス片）、隕石が最適です。それより古い物質は、ウラン含有量が変化するジルコン、アパタイト、チタン石、緑簾石、ガーネットを用いて年代測定できます。 [ 37 ]核分裂飛跡は約200℃以上の温度で修復されるため、この手法には利点だけでなく限界もあります。この手法は、鉱床の熱履歴を詳細に調べる用途にも応用できる可能性があります。[ 38 ]

塩素36年代測定法

1952年から1958年にかけて、核兵器の大気圏爆発の際に海水が放射線照射され、通常は希少な36 Cl（半減期約30万年）が大量に生成されました。36 Clの大気圏中における滞留時間は約1週間です。そのため、1950年代の土壌・地下水における水のイベントマーカーとして、36 Clは現在から50年未満の水の年代測定にも有用です。36 Clは、氷[ 39 ]や堆積物の年代測定など、地質科学の他の分野でも利用されています。

ルミネッセンス年代測定法

ルミネッセンス年代測定法は、年代算出に同位体の存在比に依存しない点で放射年代測定法とは異なります。ルミネッセンス年代測定法は、特定の鉱物の背景放射線の影響を受けて測定されます。時間の経過とともに、堆積物や石英やカリ長石などの考古学的資料に含まれる鉱物粒子は、電離放射線を吸収します。放射線は、構造的に不安定な「電子トラップ」と呼ばれる粒子内に電荷を蓄積させます。太陽光や熱に曝露されると、これらの電荷は放出され、試料は事実上「漂白」され、時計はゼロにリセットされます。トラップされた電荷は、試料が埋設された場所の背景放射線量によって決まる速度で、時間の経過とともに蓄積されます。これらの鉱物粒子を光（光刺激ルミネッセンスまたは赤外線刺激ルミネッセンス年代測定）または熱（熱ルミネッセンス年代測定）で刺激すると、蓄積された不安定な電子エネルギーが放出され、ルミネッセンス信号が放出されます。その強度は、埋設中に吸収された放射線量と鉱物の特定の特性によって異なります。[ 40 ]

これらの方法は、堆積層の年代測定に用いることができます。なぜなら、堆積層の上に堆積した層は、粒子が太陽光によって「漂白」されて再形成されるのを防ぐからです。陶器の破片は、最後にかなりの熱にさらされた時点、通常は窯で焼かれた時点まで年代測定することができます。[ 41 ]

その他の方法

その他の方法としては次のようなものがあります:

短寿命の消滅放射性核種の崩壊生成物による年代測定

絶対放射年代測定では、試料岩石中に測定可能な量の親核が残存している必要がある。太陽系初期に遡る岩石の場合、これは極めて長寿命の親同位体を必要とするため、そのような岩石の正確な年代測定は不正確となる。このような古い物質から岩石の相対年代を区別し、長寿命同位体よりも優れた時間分解能を得るために、岩石中にもはや存在しない短寿命同位体を使用することができる。[ 43 ]

太陽系が誕生した当初、太陽系星雲の中には26 Al、60 Fe、53 Mn、129 I といった比較的半減期の短い放射性核種がいくつか存在していました。これらの放射性核種は、おそらく超新星爆発によって生成され、現在は消滅していますが、その崩壊生成物は隕石を構成する物質などの非常に古い物質中に検出されています。消滅した放射性核種の崩壊生成物を質量分析計で測定し、等時線図を用いることで、太陽系の初期の歴史におけるさまざまな事象の相対的な年代を決定することが可能です。消滅した放射性核種に基づく年代測定法は、U-Pb 法で較正して絶対年代を求めることもできます。こうして、おおよその年代と高い時間分解能の両方を得ることができます。一般的に、半減期が短いほど、時間スケールを犠牲にして時間分解能は高くなります。

129 I – 129 Xeクロノメーター

129私はベータ崩壊して129半減期が1614 ± 12万年[ 44 ]。ヨウ素キセノンクロノメーター[ 45 ]は等時法の一種である。試料は原子炉内で中性子に曝露される。これにより、ヨウ素の唯一の安定同位体（127私）に128中性子捕獲によるXeのベータ崩壊（128I）。照射後、試料は一連のステップで加熱され、各ステップで発生したガスのキセノン同位体シグネチャーが分析される。129キセ/128Xe比はいくつかの連続した温度ステップにわたって観察され、サンプルがキセノンの損失を停止した時間に対応するものとして解釈できます。

シャローウォーターと呼ばれる隕石のサンプルは通常、変換効率を監視するために照射に含まれます。127私も128Xe。測定値の差は129キセ/128サンプルと浅瀬水のXe比は、異なる比率に対応する。129私/127それぞれの惑星がキセノンの放出を停止した時期。これは、初期の太陽系における閉鎖年齢の差に対応しています。

26 Al – 26 Mgクロノメーター

短寿命の絶滅放射性核種の年代測定のもう一つの例は、26アル–26Mgクロノメーターは、コンドリュールの相対的な年代を推定するのに使用できます。26Alは崩壊して26半減期72万年のマグネシウム。年代測定は、単に天然存在比からの偏差を求める問題である。26Mg（の製品26安定同位体の比率と比較したAl崩壊27アル/24マグネシウム[ 46 ]​

過剰の26Mg（しばしば26Mg *)は、26マグネシウム/27他の太陽系物質と比較したMg比。 [ 47 ]

その26アル–26Mgクロノメーターは、原始的隕石の形成期間はわずか数百万年（コンドリュールの形成には140万年）であると推定しています。[ 48 ]

用語の問題

2022年7月にApplied Geochemistry誌に掲載された論文で、著者らは「親同位体」と「娘同位体」という用語を避け、質量分析における「前駆体イオン」と「生成物イオン」に類似した、より説明的な「前駆体同位体」と「生成物同位体」という用語を使用することを提案した。[ 49 ]

参照

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