リュードベリ原子

図1：n = 12のリュードベリ原子の電子軌道。色は高励起電子の量子位相を示す。
図 2:第一イオン化エネルギーに収束する軌道角運動量の最低 3 つの値のリュードベリ系列を示す原子リチウムのエネルギー レベル。

リュードベリ原子は、非常に高い主量子数nを持つ1 つ以上の電子を持つ励起原子です。[ 1 ] [ 2 ] nの値が大きいほど、平均して電子は原子核から遠くなります。リュードベリ原子には、電場や磁場に対する過剰な応答、[ 3 ]長い減衰期間、および電子の波動関数が、ある条件下では原子核の周りの電子の古典的な軌道に近似するなど、いくつかの特殊な特性があります。[ 4 ] 中心核の電子は外側の電子を原子核の電場から保護するため、遠くから見ると電位は水素原子の電子が受ける電位と同じに見えます。[ 5 ]

処方

ボーアの原子模型は、欠点はあるものの、これらの性質を説明するのに有用である。古典的には、電荷+ eの水素原子核の周りを半径rの円軌道を回る電子は、ニュートンの第二法則に従う。

F＝メートル1つの⇒けe2r2＝メートルv2r{\displaystyle \mathbf {F} =m\mathbf {a} \Rightarrow {ke^{2} \over r^{2}}={mv^{2} \over r}}

ここでk = 1/(4π ε 0 )である。

軌道運動量はħの単位で量子化される：

メートルvr＝nℏ{\displaystyle mvr=n\hbar }。

これら2つの式を組み合わせると、主量子数nに関する軌道半径のボーアの式が得られます。

r＝n2ℏ2けe2メートル。{\displaystyle r={n^{2}\hbar ^{2} \over ke^{2}m}.}

リュードベリ原子がなぜこのような特異な特性を持つのかは、今や明らかです。軌道半径はn 2（水素のn = 137状態の原子半径は約1 μm）で、幾何学的断面積はn 4です。したがって、リュードベリ原子は非常に大きく、価電子は緩く結合しており、衝突や外部電場によって容易に摂動またはイオン化されます。

リュードベリ電子の結合エネルギーは1/ rに比例し、したがって1/ n 2のように減少するため、エネルギー準位間隔は1/ n 3のように減少し、準位間隔はますます狭くなり、第一イオン化エネルギーに収束します。これらの近接したリュードベリ状態は、一般にリュードベリ系列と呼ばれるものを形成します。 図2は、リチウムにおける軌道角運動量の最も低い3つの値のエネルギー準位の一部を示しています。

歴史

リュードベリ級数の存在は、1885年にヨハン・バルマーが水素原子の遷移に伴う光の波長に関する単純な経験式を発見した際に初めて実証されました。3年後、スウェーデンの物理学者ヨハネス・リュードベリは、バルマーの公式を一般化し、より直感的に理解しやすい形にしたものを提示しました。これはリュードベリの公式として知られるようになりました。この公式は、有限の極限に収束する、離散的なエネルギー準位が次第に接近していく無限級数の存在を示していました。[ 6 ]

この系列は1913年にニールス・ボーアによって水素原子の半古典的モデルで定性的に説明され、角運動量の量子化された値が観測される離散的なエネルギーレベルにつながるとされた。 [ 7 ] [ 8 ] 観測されたスペクトルの完全な定量的導出は、ヴェルナー・ハイゼンベルクらによる量子力学の発展を受けて、1926年にヴォルフガング・パウリによって導かれた[ 9 ]。

生産方法

水素のような原子の唯一の真に安定した状態は、 n = 1の基底状態です。リュードベリ状態の研究では、基底状態の原子をnの大きな値を持つ状態に励起するための信頼性の高い手法が必要です。

電子衝撃励​​起

リュードベリ原子に関する初期の実験の多くは、基底状態の原子に入射する高速電子のコリメートビームの使用に依存していました。[ 10 ]非弾性散乱プロセスは、電子の運動エネルギーを利用して原子の内部エネルギーを増加させ、多くの高エネルギーリュードベリ状態を含む広範囲の異なる状態に励起することができます。

e−+あ→あ∗+e−。{\displaystyle e^{-}+A\rightarrow A^{*}+e^{-}.}

電子は初期の運動エネルギーを任意の量保持できるため、このプロセスにより、さまざまなエネルギーが広範囲に分散した集団が生成されます。

電荷交換励起

初期のリュードベリ原子実験のもう一つの柱は、イオンビームと他の種の中性原子集団との間の電荷交換に依存しており、その結果、高度に励起された原子ビームが形成される[ 11 ]。

あ++B→あ∗+B+。{\displaystyle A^{+}+B\rightarrow A^{*}+B^{+}.}

また、相互作用の運動エネルギーは構成要素の最終的な内部エネルギーに寄与する可能性があるため、この手法では広範囲のエネルギーレベルが生成されます。

光励起

1970年代に波長可変色素レーザーが登場したことで、励起原子の集団をより高度に制御することが可能になった。光励起では、入射光子が標的原子に吸収され、正確な終状態エネルギーが得られる。こうして、単一状態かつ単一エネルギーのリュードベリ原子集団を生成するという問題は、レーザー出力の周波数を正確に制御するという、いくぶん単純な問題へと変化した。

あ+γ→あ∗。{\displaystyle A+\gamma \rightarrow A^{*}.}

この形式の直接光励起は、通常、アルカリ金属を用いた実験に限定されます。これは、他の種の基底状態結合エネルギーが一般に高すぎて、ほとんどのレーザー システムではアクセスできないためです。

価電子結合エネルギー（第一イオン化エネルギーと同等）が大きい原子の場合、リュードベリ系列の励起状態は従来のレーザーシステムでは到達できません。初期の衝突励起によってエネルギー不足を補うことができ、光励起を用いて最終状態を選択することができます。初期段階では広範囲の中間状態に励起されますが、光励起プロセスに固有の精度により、レーザー光は特定の状態にある特定の原子サブセットとのみ相互作用し、選択された最終状態に励起されます。

水素電位

図3水素原子のポテンシャルと、他の原子のリュードベリ状態のポテンシャルの比較。効果を明確にするために、大きなコア分極率を用いている。黒の曲線は水素原子のクーロンポテンシャル1/ rであり、破線の赤の曲線はイオンコアの分極による1/ r 4項を含んでいる。

リュードベリ状態にある原子は、イオン核から遠く離れた大きな軌道に価電子を持ちます。このような軌道では、最外殻電子は、Z個の陽子を持つ原子核とZ -1 個の電子で満たされた下側の電子殻からなるコンパクトなイオン核から、ほぼ水素原子的なクーロンポテンシャルU Cを感じます。球対称クーロンポテンシャル内の電子の位置エネルギーは、以下の通りです。

あなたC＝−e24πε0r。{\displaystyle U_{\text{C}}=-{\dfrac {e^{2}}{4\pi \varepsilon _{0}r}}.}

外殻電子から見える有効ポテンシャルと水素ポテンシャルの類似性は、リュードベリ状態を定義する特徴であり、対応原理の限界において電子の波動関数が古典軌道に近づく理由を説明しています。[ 12 ]言い換えれば、電子の軌道は太陽系内の惑星の軌道に似ており、これは時代遅れではあるものの視覚的に有用なボーアとラザフォードの原子モデルで見られたものと似ています。

位置エネルギーに追加される追加の項によって特徴付けられる注目すべき例外が 3 つあります。

  • 原子は、同程度の軌道半径を持つ2つ（またはそれ以上）の高励起状態の電子を持つことがあります。この場合、電子間相互作用により水素ポテンシャルから大きな偏差が生じます。[ 13 ] 多重リュードベリ状態にある原子の場合、追加の項U eeには、各高励起電子対の和が含まれます。
あなたee＝e24πε0∑私<j1|r私−rj|。{\displaystyle U_{ee}={\dfrac {e^{2}}{4\pi \varepsilon _{0}}}\sum _{i<j}{\dfrac {1}{|\mathbf {r} _{i}-\mathbf {r} _{j}|}}.}
  • 価電子の角運動量が非常に低い場合（古典的には極端に偏心した楕円軌道として解釈される）、イオンコアを分極させるのに十分近くまで通過し、ポテンシャルに1/ r 4コア分極項が生じる。 [ 14 ]誘起双極子とそれを生成する電荷 との間の相互作用は常に引力であるため、この寄与は常に負である。
Upol=−e2αd(4πε0)2r4,{\displaystyle U_{\text{pol}}=-{\frac {e^{2}\alpha _{\text{d}}}{(4\pi \varepsilon _{0})^{2}r^{4}}},}
ここで、α dは双極子分極率です。 図3は分極項が原子核近傍の電位をどのように変化させるかを示しています。
  • 外殻電子が内殻電子殻を貫通すると、原子核の電荷をより多く「見る」ことになり、より大きな力を受ける。一般に、位置エネルギーの変化は計算が容易ではなく、イオンコアの形状に関する知識に基づいて計算する必要がある。[ 15 ]

量子力学の詳細

図4 . 軌道角運動量の許容値すべてにおけるn = 5の半古典軌道。黒い点は原子核の位置を示す。

量子力学的に、異常に高いnを持つ状態とは、価電子が、以前は存在していなかった高エネルギーかつ低結合エネルギーの電子軌道に励起された原子を指します。水素の場合、結合エネルギーは以下のように表されます。

EB=−Ryn2,{\displaystyle E_{\text{B}}=-{\frac {\rm {Ry}}{n^{2}}},}

ここで、Ry = 13.6 eVはリュードベリ定数です。nの値が高い場合の結合エネルギーが低いことが、リュードベリ状態がイオン化しやすい理由を説明しています。

リュードベリ状態の位置エネルギー表現における水素のクーロン位置エネルギーに加えて、結合エネルギーの表現に 量子欠陥[ 5 ] δℓを導入する必要がある。

EB=−Ry(n−δl)2.{\displaystyle E_{\text{B}}=-{\frac {\rm {Ry}}{(n-\delta _{l})^{2}}}.}

電子波動関数

高い軌道角運動量を持つリュードベリ状態の長寿命は、波動関数の重なりによって説明できます。高ℓ状態（高角運動量、「円軌道」）にある電子の波動関数は、内殻電子の波動関数とほとんど重なりがなく、したがって比較的摂動を受けません。

水素ポテンシャルを持つ原子としてのリュードベリ原子の定義に対する3つの例外には、原子ハミルトニアンの追加項によって特徴付けられる代替の量子力学的記述があります。

  • 2番目の電子が励起されて外殻電子の状態n oにエネルギー的に近い状態n iになると、その波動関数は最初の電子とほぼ同じ大きさになります（二重リュードベリ状態）。これはn i がn oに近づくにつれて起こり、2つの電子軌道の大きさが相関する状態になります。[ 13 ]この状態はラジアル相関と呼ばれることもあります。[ 1 ] 原子ハミルトニアンには電子間反発項を含める必要があります。
  • イオンコアの分極は異方性ポテンシャルを生じ、最外殻電子の運動に角度相関を生じさせる。 [ 1 ] [ 16 ]これは、非球対称ポテンシャルによる潮汐ロック効果 と考えられる。原子ハミルトニアンにはコア分極項を含める必要がある。
  • 軌道角運動量ℓが低い状態の外殻電子の波動関数は、内殻電子の殻内に周期的に局在し、原子核の全電荷と相互作用する。[ 15 ]図4は、電子軌道における角運動量状態の半古典的解釈を示しており、 ℓが低い状態が原子核に近づき、イオン核を貫​​通する可能性があることを示している。原子核貫通項を原子ハミルトニアンに追加する必要がある。

外部フィールド

水素のスタークマップ
図5 . n = 15付近の電場中における水素の計算されたエネルギー準位スペクトル。[ 17 ] 水素の電子ハミルトニアンで求められるポテンシャルエネルギーは1/ rクーロンポテンシャル（量子欠陥はない）であり、これは異なるシュタルク状態を結合させない。したがって、隣接するn多様体のエネルギー準位はイングリス・テラー限界で交差する。
リチウムのスタークマップ
図6 . n = 15付近の電場におけるリチウムの計算されたエネルギーレベルスペクトル。[ 17 ] リュードベリ電子が分極して貫通できるイオンコアの存在により、電子ハミルトニアンに追加の項が追加され（有限の量子欠陥が生じる）、異なるシュタルク状態の結合が起こり、エネルギーレベルの交差が回避されます。

リュードベリ原子では、電子とイオン核の間の距離が大きいため、極めて大きな電気双極子モーメントdが得られます。電場Fにおける電気双極子の存在に伴うエネルギーは、原子物理学ではシュタルクシフトとして知られています。

ES=−d⋅F.{\displaystyle E_{\text{S}}=-\mathbf {d} \cdot \mathbf {F} .}

双極子モーメントの局所電場ベクトルへの射影の符号に依存して、状態は電場強度に応じてエネルギーが増加または減少する（それぞれ低電場探索状態と高電場探索状態）。リュードベリ系列における隣接するn準位間の間隔が狭いため、比較的弱い電場強度でも状態は縮退に近づく可能性がある。状態間の結合がないと仮定した場合、交差が生じる理論的な電場強度は、イングリス・テラー限界によって与えられる[ 18 ] 。

FIT=e12πε0a02n5.{\displaystyle F_{\text{IT}}={\dfrac {e}{12\pi \varepsilon _{0}a_{0}^{2}n^{5}}}.}

水素原子では、純粋な1/ rクーロンポテンシャルは隣接するn多様体のシュタルク状態と結合せず、図5に示すように交差が生じます。ポテンシャルエネルギーに付加的な項が存在すると、図6のリチウムに示すように、交差が回避される結合が生じる可能性があります。

応用とさらなる研究

捕捉されたリュードベリ原子の精密測定

準安定状態にある原子の基底状態への放射崩壊寿命は、天体物理学の観測と標準モデルの検証を理解する上で重要である。[ 19 ]

反磁性効果の調査

リュードベリ原子はサイズが大きく結合エネルギーが低いため、高い磁化率を示す。反磁性効果は軌道面積に比例し、その面積は半径の2乗（ A∝n⁻ ...χ{\displaystyle \chi }

リュードベリ原子は電磁場に対して強い電気双極子結合を示し、無線通信の検出に利用されてきた。[ 21 ] [ 22 ]

血漿中

リュードベリ原子は、プラズマ中では電子と陽イオンの再結合によって一般的に形成される。低エネルギー再結合では比較的安定したリュードベリ原子が形成されるが、高運動エネルギーの電子と陽イオンの再結合では、しばしば自己電離リュードベリ状態が形成される。リュードベリ原子の大きさと、電場および磁場による摂動や電離の影響を受けやすい性質は、プラズマの特性を決定する重要な要因である。[ 23 ]

リュードベリ原子の凝縮はリュードベリ物質を形成し、これは長寿命のクラスターの形で最もよく観測される。リュードベリ物質では、価電子集団の凝縮によって形成される不均一な電子液体における交換相関効果によって脱励起が著しく阻害され、これがクラスターの寿命を延長させる。[ 24 ]

天体物理学（電波再結合線）

リュードベリ原子は、高温の恒星による光イオン化と電子との再結合との間の動的平衡により宇宙空間に発生する。この再結合は、密度が非常に低い空間では通常、電子が非常に高いn状態で原子に再結合し、その後エネルギー準位を徐々に下降して基底状態に至ることで進行し、電磁スペクトル全体に広がる一連の再結合スペクトル線を生じさせる。nが1 つまたは数個異なるリュードベリ状態間のエネルギー差が非常に小さいため、このような状態間の遷移で放出される光子は周波数が低く波長が長く、場合によっては電波に達する。このような電波再結合線 (RRL) は、1964 年にソ連の電波天文学者によって初めて検出された。H90α と命名されたこの線は、 n = 90 状態の水素原子から放出された。 [ 25 ]現在、宇宙にある水素、ヘリウム、炭素のリュードベリ原子は RRL によって日常的に観測されており、その中で最も明るいのはn +1から n への遷移に対応するH n α 線である。より弱い線であるΔn = 2 および 3 の H n β およびH n γ も観測されている。ヘリウムと炭素に対応する線は He n α、C n α などである。[ 26 ] n > 100の線の発見は驚くべきものであった。なぜなら、地球上で達成可能な最良の実験室真空よりも桁違い に低い星間空間の非常に低い密度であっても、このように高度に励起された原子は衝突によって頻繁に破壊され、線は観測できなくなると予想されていたからである。改良された理論分析によってこの効果は過大評価されていたことが示されたが、衝突による広がりによって最終的には非常に高いnでの線の検出可能性が制限される。[ 26 ]水素の記録波長はH253αでλ = 73 cmであり、原子の直径は数ミクロンであることを示しています。また、炭素の記録波長はC732αでλ = 18メートルであり、[ 27 ]原子の直径は57ミクロンです。

水素とヘリウムからのRRLは、高度に電離した領域（ HII領域および高温電離媒体）で生成されます。炭素は水素よりも電離エネルギーが低いため、一価イオン化した炭素原子とそれに対応する再結合リュードベリ状態は、電離星からより遠く、いわゆるCII領域に存在し、HII領域の周囲に厚い殻を形成しています。この大きな体積は、水素に比べてCの存在量が少ないことを部分的に補い、炭素RRLを検出可能にしています。

衝突広がりがない場合、RRL の波長はドップラー効果によってのみ変更されるため、測定された波長 は通常、視線速度 に変換されます。ここでは静止フレームの波長です。銀河系の H II 領域は、地球に対して銀河中心を周回するため、視線速度が最大 ±150 km/s になることがあります。[ 28 ]これらの動きは十分に規則的であるため、視線上の H II 領域の位置、つまり銀河系内での 3D 位置を推定するために使用できます。天体物理学上のリュードベリ原子はすべて水素であるため、H、He、C の遷移周波数は、各元素の価電子の換算質量がわずかに異なることを除き、同じ式で与えられます。これにより、ヘリウムと炭素の線は、対応する水素の線に対してそれぞれ -100 km/s と -140 km/s の見かけのドップラーシフトになります。 λ{\displaystyle \lambda }v≈c(λ−λ0)/λ0{\displaystyle v\approx c(\lambda -\lambda _{0})/\lambda _{0}}λ0{\displaystyle \lambda _{0}}v{\displaystyle v}

RRLは、銀河系の遠方領域や外部銀河の電離ガスを検出するために使用されます。これは、電波光子が星間塵に吸収されず、より一般的な光学遷移から光子をブロックしないためです。[ 29 ]また、RRLは、プラズマからの連続制動放射に対する線強度の比を介して、電離ガスの温度を測定するためにも使用されます。[ 26 ] H II領域の温度はC、N、Oなどのより重い元素からの線放射によって制御されるため、再結合線は間接的にそれらの存在量（金属量）も測定します。[ 30 ]

RRLは電波スペクトル全体に広がっており、波長間隔が比較的狭いため、主に他のスペクトル線を対象とした電波スペクトル観測で頻繁に出現します。例えば、H166α、H167α、H168αは、中性水素の21cm線に波長が非常に近いです。これにより、電波天文学者は同じ観測セットから中性星間物質と電離星間物質の両方を研究することができます。[ 31 ] RRLは数が多く弱いため、感度を向上させるために、隣接する複数の線の速度スペクトルを平均化するのが一般的です。

リュードベリ原子は宇宙論や天体物理学においても様々な応用が期待されている。[ 32 ]

強く相互作用するシステム

リュードベリ原子はサイズが大きいため、非常に大きな電気双極子モーメントを示すことがあります。摂動論を用いた計算によると、この結果、近接した2つのリュードベリ原子間に強い相互作用が生じることが示されています。これらの相互作用のコヒーレント制御と比較的長い寿命を組み合わせることで、リュードベリ原子は量子コンピュータを実現するのに適した候補となります。[ 33 ] 2010年には2量子ビットゲートが実験的に実現されました。[ 34 ] [ 35 ]強く相互作用するリュードベリ原子は量子臨界挙動も示すため、それ自体を研究する上で興味深いものとなっています。[ 36 ]

現在の研究の方向性

2000 年代以来、リュードベリ原子の研究は、センシング、量子光学、[ 37 ] [ 38 ] [ 39 ] [ 40 ] [ 41 ] [ 42 ]量子コンピューティング、[ 43 ] [ 44 ] [ 45 ] [ 46 ]量子シミュレーション[ 47 ] [ 2 ] [ 48 ] [ 49 ]およびリュードベリ物質状態[ 50 ] [ 51 ]リュードベリ原子状態間の高電気双極子モーメントは、無線周波数およびテラヘルツセンシングおよびイメージングに使用され、[ 52 ] [ 53 ]個々のマイクロ波光子の非破壊測定を含みます。[ 54 ]電磁誘導透明性は、リュードベリ状態で励起された 2 つの原子間の強い相互作用と組み合わせて使用​​され、個々の光子のレベルで強い非線形挙動を示す媒体を提供します。[ 55 ] [ 56 ]リュードベリ状態間の調整可能な相互作用により、初の量子シミュレーション実験も可能になった。[ 57 ] [ 58 ]

2018年10月、アメリカ陸軍研究所は、リュードベリ原子を用いた超広帯域原子無線受信機の開発に向けた取り組みについて公表した。 [ 59 ] 2020年3月、同研究所は、科学者らがリュードベリセンサーの振動電界に対する感度を、0から10の12乗ヘルツ（スペクトルから波長0.3mm）という非常に広い周波数範囲にわたって解析したと発表した。リュードベリセンサーは、スペクトル全体にわたって信号を確実に検出することができ、電気光学結晶やダイポールアンテナ結合型受動電子回路といった既存の電界センサー技術と比較しても遜色ない性能を示している。[ 60 ] [ 61 ]

古典シミュレーション

図7 . 静電場中のリュードベリ原子のシュタルク-クーロンポテンシャル。このポテンシャル中の電子は、角運動量を変化させるトルクを感じる。
図8 .電界E = -3 x 10 6 V/m中の水素原子中の電子のx方向の軌道。古典的には角運動量のあらゆる値が許容されることに注意。図4は量子力学的に許容される値に関連付けられた特定の軌道を示している。アニメーションを参照。

単純な1/ rポテンシャルは、閉じたケプラーの楕円軌道を形成します。外部電場の存在下では、リュードベリ原子は非常に大きな電気双極子モーメントを持つため、電場による摂動の影響を極めて受けやすくなります。 図7は、外部電場（原子物理学ではシュタルク場として知られています）を印加すると、ポテンシャルの形状がどのように変化し、電子の挙動が劇的に変化するかを示しています。クーロンポテンシャルでは、力は常に位置ベクトル（常に電子と原子核を結ぶ線に沿っている）と 反平行であるため、トルクは発生しません。

|τ|=|r×F|=|r||F|sin⁡θ{\displaystyle |\mathbf {\tau } |=|\mathbf {r} \times \mathbf {F} |=|\mathbf {r} ||\mathbf {F} |\sin \theta }、
θ=π⇒τ=0{\displaystyle \theta =\pi \Rightarrow \mathbf {\tau } =0}。

静電場を印加すると、電子は連続的に変化するトルクを受ける。その結果、電子の軌道は時間とともに次第に歪み、最終的には角運動量L = L MAXから直線L  = 0を経て、逆方向の初期軌道 L = − L MAXまでの全範囲を通過する。[ 62 ]

角運動量の振動の周期（図 8の軌道を完了するまでの時間）は、波動関数が初期状態に戻るまでの量子力学的に予測された周期とほぼ正確に一致しており、リュードベリ原子の古典的な性質を示しています。

参照

参考文献

ウィキメディア コモンズには、リュードベリ原子に関連するメディアがあります。
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