飽和吸収分光法

飽和吸収分光法は、原子または分子の基底状態と励起状態との間の遷移周波数を、通常は標準分光法よりも高い精度で測定します。飽和吸収分光法では、2 本の互いに反対方向に進行する重ね合わせたレーザー ビームを原子ガスのサンプルに送ります。ビームの 1 つは、レーザーの周波数が遷移周波数と一致すると、励起された原子または分子で光子放出を刺激します。これらの追加の光子が現れるまでレーザー周波数を変更することで、正確な遷移周波数を見つけることができます。この方法はドップラー広がりの影響を受けないため、室温での正確な測定が可能です。吸収分光法はドップラー広がりの遷移を測定するため、飽和吸収分光法と同じ感度を得るには、原子をミリケルビン温度まで冷却する必要があります。

飽和吸収分光法の原理

試料をミリケルビン温度まで冷却することなくドップラー広がりの問題を克服するために、古典的なポンプ・プローブ方式が用いられる。比較的高強度のレーザー（ポンプビーム）を原子蒸気に照射する。これとは反対方向に伝播するもう1つの弱いビーム（プローブビーム）も同じ周波数で原子に照射する。プローブビームの吸収は、ビームの様々な周波数において フォトダイオードで記録される。

2つのビームは同じ周波数ですが、自然な熱運動により異なる原子に照射されます。ビームが原子遷移周波数に対して赤色にデチューンされている場合、ポンプビームはビーム源に向かって移動する原子によって吸収され、プローブビームはビーム源から同じ速度で反対方向に遠ざかる原子によって吸収されます。ビームが青色にデチューンされている場合は、逆のことが起こります。

天然ルビジウムのフォトダイオードに記録されたプローブビームの典型的な透過率（レーザー波長の関数として）

しかし、レーザーがほぼ共鳴状態にある場合、これらの2つのビームは同じ原子、つまりレーザー伝播方向に対してほぼ垂直な速度ベクトルを持つ原子に照射されます。原子遷移の2状態近似では、強いポンプビームは多くの原子を励起状態にします。基底状態と励起状態の原子数がほぼ等しい場合、遷移は飽和状態にあると言えます。プローブビームからの光子が原子を通過する際、原子に遭遇すると、その原子は励起状態にあるため誘導放出を起こし、光子は試料を通過する可能性が高くなります。したがって、レーザー周波数が共鳴領域を横切って掃引されると、各原子遷移（通常は超微細共鳴）で吸収特性に小さなディップが観測されます。ポンプビームが強いほど、ガウスドップラー広がりの吸収特性のディップはより広く深くなります。完全な条件下では、ディップの幅は遷移の自然線幅に近づくことがあります。[ 1 ]

2つ以上の状態を持つ系においてビームを対向伝播させるこの方法の結果として、クロスオーバー線が存在する。2つの遷移が単一のドップラー広がり領域内に存在し、共通の基底状態を共有している場合、2つの遷移のちょうど中間の周波数でクロスオーバーピークが発生する可能性がある。これは、移動する原子がポンプビームとプローブビームを2つの異なる遷移と共鳴させる結果である。ポンプビームは基底状態の原子密度を低下させ、1つの遷移を飽和させる可能性があるが、プローブビームはこの飽和のために基底状態に存在する原子の数が大幅に減少し、吸収が低下する。これらのクロスオーバーピークは非常に強くなる可能性があり、多くの場合、主要な飽和吸収ピークよりも強くなる。[ 1 ]

原子の吸収スペクトルのドップラー広がり

電磁場と相互作用する原子の記述によれば、原子による光の吸収は入射光子の周波数に依存する。より正確には、吸収は幅Γ/2のローレンツ曲線によって特徴付けられる（参考までに、一般的なルビジウムD線遷移の場合、 Γは2π × 6 MHzである[ 2 ]）。室温で原子蒸気のセルがあるとすると、速度分布はマクスウェル・ボルツマン分布に従う。

n(v)dv=Nm2πkBTe−mv22kBTdv,{\displaystyle n(v)\,dv=N{\sqrt {\frac {m}{2\pi k_{B}T}}}e^{-{\frac {mv^{2}}{2k_{B}T}}}\,dv,}

ここで、は原子数、はボルツマン定数、は原子の質量です。非相対論的速度の場合の ドップラー効果の式によれば、N{\displaystyle N}kB{\displaystyle k_{B}}m{\displaystyle m}

ωlab=ω0(1±vc),{\displaystyle \omega _{\text{lab}}=\omega _{0}\left(1\pm {\frac {v}{c}}\right),}

ここで、は原子が静止しているとき（つまり、探査対象であるとき）の原子遷移の周波数である。と の関数としての の値は、速度分布に挿入することができる。したがって、脈動の関数としての吸収分布は、最大値の半分で全幅を持つガウス分布に比例する。ω0{\displaystyle \omega _{0}}v{\displaystyle v}ω0{\displaystyle \omega _{0}}ωlab{\displaystyle \omega _{\text{lab}}}

Δωlab=ω08kBTln⁡2mc2.{\displaystyle \Delta \omega _{\text{lab}}=\omega _{0}{\sqrt {\frac {8k_{B}T\ln 2}{mc^{2}}}}.}

室温におけるルビジウム原子の場合、[ 3 ]

Δωlab≈500 MHz≈2π⋅80 MHz≫Γ/2≈2π⋅3 MHz.{\displaystyle \Delta \omega _{\text{lab}}\approx 500~{\text{MHz}}\approx 2\pi \cdot 80~{\text{MHz}}\gg \Gamma /2\approx 2\pi \cdot 3~{\text{MHz}}.}

したがって、原子蒸気の吸収の最大値を調べる実験設定に特別なトリックがない場合、測定の不確実性は共鳴の基本幅ではなくドップラー広がりによって制限されます。

実験的実現

ポンプビームとプローブビームはほぼ同一の周波数を持つ必要があるため、最も便利な解決策は、同じレーザーから出力することです。プローブビームは、ポンプビームを反射させ、その強度を減光する減光フィルターを通過させたものを使用できます。レーザー周波数を微調整するには、共振器波長を制御する圧電トランスデューサーを備えたダイオードレーザーを使用します。フォトダイオードのノイズの影響により、レーザー周波数は遷移領域全体で掃引され、フォトダイオードの読み取り値は複数回の掃引で平均化されます。

現実の原子では、試料のドップラープロファイル内に2つ以上の関連する遷移が存在する場合があります（例えば、超微細相互作用を持つアルカリ原子など）。この場合、クロスオーバー共鳴に加えて、これらの新しい共鳴によって吸収特性に他のディップが出現します。

参考文献

  1. ^ a b Daryl W. Preston (1996年11月). 「ドップラーフリー飽和吸収：レーザー分光法」（PDF） . American Journal of Physics . 64 (11): 1432– 1436. Bibcode : 1996AmJPh..64.1432P . doi : 10.1119/1.18457 . 2010年7月11日時点のオリジナル（PDF）からアーカイブ。 2012年7月23日閲覧。
  2. ^ DAステク。「アルカリD線データ」。
  3. ^ Chris Leahy、J. Todd Hastings、PM Wilt、「ルビジウムのドップラー広がりの温度依存性：学部生の実験」、American Journal of Physics 65、367（1997年）； https://doi.org/10.1119/1.18553。
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