半導体発光方程式

半導体における発光の物理方程式

半導体発光方程式（SLE）[1] [2]は、電子励起の自発的再結合によって生じる半導体の発光を記述し、自然放出光束を生成する。この記述は、半導体量子光学への第一歩となった。SLEは量子化された光-物質相互作用と、半導体内の電子励起間のクーロン相互作用を同時に包含しているからである。SLEは半導体における発光を記述する最も正確な方法の一つであり、励起子発光からレーザーに至るまでの半導体発光の体系的なモデリングに適している。

真空場の揺らぎのランダム性により、半導体発光は非コヒーレントである。一方、SLEの拡張により[2]、コヒーレントレーザー光による光ポンピングから生じる共鳴蛍光を研究することが可能になる。このレベルでは、高次の光子相関効果、異なる多体状態、そして光-半導体エンタングルメントの制御とアクセスがしばしば関心の対象となる。このような研究は、量子光学の一分野である量子光分光法の実現と発展の基礎となっている。

出発点

SLEの導出は、多体相互作用、量子化光場、量子化光物質相互作用を完全に含む系ハミルトニアンから始まります。多体物理学においてほぼ常にそうであるように、第二量子化形式を適用するのが最も便利です。例えば、周波数に対応する光場は、それぞれボソン生成演算子と消滅演算子によって記述されます。ここで、上の「ハット」は、量の演算子の性質を表します。演算子の組み合わせによって光子数演算子 が決定されます。 ω {\displaystyle \omega } B ^ ω † {\displaystyle {\帽子 {B}}_{\オメガ }^{\ダガー }} B ^ ω {\displaystyle {\hat {B}}_{\omega }} B {\displaystyle B} B ^ ω † B ^ ω {\displaystyle {\hat {B}}_{\omega }^{\dagger }\,{\hat {B}}_{\omega }}

光子のコヒーレンス（ここでは期待値） が消失し、系が準定常状態になると、半導体は非コヒーレントな光を自発的に放出します。これは一般にルミネセンス（L）と呼ばれます。（これが発光ダイオードの基本原理です。）対応するルミネセンス束は、光子数の時間的変化に比例します。[2] ⟨ B ^ ω ⟩ {\displaystyle \langle {\hat {B}}_{\omega }\rangle }

L （ ω ） ＝ ∂ ∂ t ⟨ B ^ ω † B ^ ω ⟩ ＝ 2 R e [ ∑ け F ω ⋆ Π け 、 ω ] 。 {\displaystyle \mathrm {L} (\omega )={\frac {\partial }{\partial t}}\langle {\hat {B}}_{\omega }^{\dagger }{\hat {B}}_{\omega }\rangle =2\,\mathrm {Re} \left[\sum _{\mathbf {k} }{\mathcal {F}}_{\omega }^{\star }\,\Pi _{\mathbf {k} ,\omega }\right]\,.}

その結果、発光は光子による電子-正孔再結合によって直接生成されるようになり、

Π け 、 ω ≡ Δ ⟨ B ^ ω † P ^ け ⟩ {\displaystyle \Pi _{\mathbf {k} ,\omega }\equiv \Delta \langle {\hat {B}}_{\omega }^{\dagger }{\hat {P}}_{\mathbf {k} }\rangle }

これは、波数ベクトル を持つ電子が正孔、すなわち電子空孔と再結合する際に生じる光子の相関放出を記述する。ここで、は対応する電子-正孔再結合演算子を決定し、半導体内の微視的分極も定義する。したがって、 は光子アシスト分極とも見ることができる。 （ B ^ ω † ） {\displaystyle ({\帽子 {B}}_{\オメガ }^{\ダガー })} け {\displaystyle \mathbf {k} } P ^ け {\displaystyle {\hat {P}}_{\mathbf {k} }} Π け 、 ω {\displaystyle \Pi _{\mathbf {k} ,\omega }}

周波数 における光子放出には、多数の電子-正孔対が寄与する。内の明示的な表記は、期待値の相関部分がクラスター展開法を用いて構築されていることを示す。この量には、バンド間遷移の双極子行列要素、光モードのモード関数、および真空場振幅が含まれる。 ω {\displaystyle \omega } Δ {\displaystyle \Delta } Π け 、 ω {\displaystyle \Pi _{\mathbf {k} ,\omega }} ⟨ B ^ ω † P け ⟩ {\displaystyle \langle {\hat {B}}_{\omega }^{\dagger }P_{\mathbf {k} }\rangle } F ω {\displaystyle {\mathcal {F}}_{\omega }}

SLEの主要構造

一般に、SLEは発光スペクトルを自己無撞着に計算するために必要なすべての単一粒子およ​​び2粒子相関を含む。より具体的には、系統的な導出により、光子数のような相関を含む一連の方程式が得られる。

半導体発光方程式 （光子数のような相関関係）

私 ℏ ∂ ∂ t Δ ⟨ B ^ ω † B ^ ω ′ ⟩ ＝ （ ℏ ω ′ − ℏ ω ） Δ ⟨ B ^ ω † B ^ ω ′ ⟩ + i ∑ k [ F ω ′ ⋆ Π k , ω + F ω Π k , ω ′ ⋆ ] {\displaystyle \mathrm {i} \hbar {\frac {\partial }{\partial t}}\Delta \langle {\hat {B}}_{\omega }^{\dagger }{\hat {B}}_{\omega '}\rangle =(\hbar \omega '-\hbar \omega )\,\Delta \langle {\hat {B}}_{\omega }^{\dagger }{\hat {B}}_{\omega '}\rangle +\mathrm {i} \sum \limits _{\mathbf {k} }\left[{\mathcal {F}}_{\omega '}^{\star }\Pi _{\mathbf {k} ,\omega }+{\mathcal {F}}_{\omega }\Pi _{\mathbf {k} ,\omega '}^{\star }\right]}

その対角形は上記の発光式に帰着する。光子支援相関のダイナミクスは以下に従う。

半導体発光方程式 （光子支援相関）

i ℏ ∂ ∂ t Π k , ω = ( ϵ ~ k − ℏ ω ) Π k , ω + Ω k , ω s p o n t − ( 1 − f k e − f k h ) [ Ω ω s t i m + ∑ k ′ V k − k ′ Π k ′ , ω ] + T [ Π ] {\displaystyle \mathrm {i} \hbar {\frac {\partial }{\partial t}}\Pi _{\mathbf {k} ,\omega }=\left({\tilde {\epsilon }}_{\mathbf {k} }-\hbar \omega \right)\Pi _{\mathbf {k} ,\omega }+\Omega _{\mathbf {k} ,\omega }^{\mathrm {spont} }-\left(1-f_{\mathbf {k} }^{e}-f_{\mathbf {k} }^{h}\right)\left[\Omega _{\omega }^{\mathrm {stim} }+\sum \limits _{\mathbf {k'} }V_{\mathbf {k} -\mathbf {k} '}\,\Pi _{\mathbf {k'} ,\omega }\right]+T[\Pi ]}

ここで、最初の寄与 には、固体のバンド構造によって決まるクーロン繰り込みされた単一粒子エネルギーが含まれます。クーロン繰り込みは、半導体ブロッホ方程式（SBE）に現れるものと同一であり、すべての光子支援分極が遮蔽されていないクーロン相互作用 を介して互いに結合していることを示しています。現れる3粒子相関は、寄与 によって象徴的に示されます。これらは、励起誘起位相ずれ、クーロン相互作用の遮蔽、およびフォノンサイドバンド放出などの相関の高い寄与をもたらします。以下では、自然放出源と誘導寄与の明示的な形式について説明します。 ϵ ~ k {\displaystyle {\tilde {\epsilon }}_{\mathbf {k} }} V k {\displaystyle V_{\mathbf {k} }} T [ Π ] {\displaystyle T[\Pi ]} Ω k , ω s p o n t {\displaystyle \Omega _{\mathbf {k} ,\omega }^{\mathrm {spont} }} Ω ω s t i m {\displaystyle \Omega _{\omega }^{\mathrm {stim} }}

半導体の励起準位は、それぞれ電子と正孔の占有とによって特徴付けられる。これらはクーロン繰り込みとパウリ阻止因子を介してを変化させる。これらの占有は電子と正孔の自発的再結合によって変化し、以下のようになる。 f k e {\displaystyle f_{\mathbf {k} }^{e}} f k h {\displaystyle f_{\mathbf {k} }^{h}} Π k , ω {\displaystyle \Pi _{\mathbf {k} ,\omega }} ( 1 − f k e − f k h ) {\displaystyle \left(1-f_{\mathbf {k} }^{e}-f_{\mathbf {k} }^{h}\right)}

∂ ∂ t f k e | L = ∂ ∂ t f k h | L = − 2 R e [ ∑ ω F ω ⋆ Π k , ω ] . {\displaystyle \left.{\frac {\partial }{\partial t}}f_{\mathbf {k} }^{e}\right|_{\mathrm {L} }=\left.{\frac {\partial }{\partial t}}f_{\mathbf {k} }^{h}\right|_{\mathrm {L} }=-2\,\mathrm {Re} \left[\sum _{\omega }{\mathcal {F}}_{\omega }^{\star }\,\Pi _{\mathbf {k} ,\omega }\right]\,.}

完全な形では、占有ダイナミクスにはクーロン相関項も含まれています。[2]光子アシスト再結合[3] [4] [5] では、光子を生成するのと同じ数の電子-正孔対が破壊されることは、一般保存則により 簡単に確認できます。 ∂ ∂ t ∑ ω ⟨ B ^ ω † B ^ ω ⟩ = − ∂ ∂ t ∑ k f k e {\displaystyle {\frac {\partial }{\partial t}}\sum _{\omega }\langle {\hat {B}}_{\omega }^{\dagger }{\hat {B}}_{\omega }\rangle =-{\frac {\partial }{\partial t}}\sum _{\mathbf {k} }f_{\mathbf {k} }^{e}}

すでに上で説明した用語に加えて、光子支援偏光ダイナミクスには自発放出源が含まれる。

Ω k , ω s p o n t = i F ω ( f k e f k h + ∑ k ′ c X k , k ′ ) . {\displaystyle \Omega _{\mathbf {k} ,\omega }^{\mathrm {spont} }=\mathrm {i} {\mathcal {F}}_{\omega }{\Bigl (}f_{\mathbf {k} }^{e}f_{\mathbf {k} }^{h}+\sum _{\mathbf {k'} }c_{\mathrm {X} }^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }{\Bigr )}\,.}

直感的に言えば、電子と正孔が無相関、すなわちプラズマ状態にある場合、電子と正孔が同一である確率を表します。このような形は、2つの無相関イベントが所望の値で同時に発生する確率が期待されるものです。真に相関した電子-正孔対が存在する可能性は、2粒子相関によって定義され、対応する確率は相関に正比例します。実際には、電子-正孔対が相互クーロン引力によって励起子として結合している場合、は大きくなります。しかしながら、電子-正孔プラズマと励起子の両方の存在は、自発放出源を等価的に誘発する可能性があります。 f k e f k h {\displaystyle f_{\mathbf {k} }^{e}\,f_{\mathbf {k} }^{h}} k {\displaystyle \mathbf {k} } k {\displaystyle \mathbf {k} } c X k , k ′ {\displaystyle c_{\mathrm {X} }^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }} c X k , k ′ {\displaystyle c_{\mathrm {X} }^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }}

半導体が自発的に光を発すると、その発光は誘導寄与によってさらに変化する。

Δ Ω ω s t i m = i ∑ ω ′ F ω ′ Δ ⟨ B ^ ω † B ^ ω ′ ⟩ {\displaystyle \Delta \Omega _{\omega }^{\mathrm {stim} }=\mathrm {i} \sum _{\omega '}{\mathcal {F}}_{\omega '}\,\Delta \langle {\hat {B}}_{\omega }^{\dagger }{\hat {B}}_{\omega '}\rangle }

これは、半導体マイクロキャビティやレーザーにおける自然放出を記述する際に特に重要です。なぜなら、自然放出された光はエミッター（すなわち半導体）に戻り、さらなる自然放出過程を刺激したり阻害したりする可能性があるからです。この用語はパーセル効果にも関係しています。

SLEを完成させるには、励起子相関の量子力学をさらに解く必要がある。

i ℏ ∂ ∂ t c X k , k ′ = ( ϵ ~ k − ϵ ~ k ′ ) c X k , k ′ + S X k , k ′ + ( 1 − f k ′ e − f k ′ h ) ∑ l V l − k ′ c X k , l − ( 1 − f k e − f k h ) ∑ l V l − k ′ c X l , k ′ + D X , r e s t k , k ′ + T X k , k ′ . {\displaystyle {\begin{aligned}\mathrm {i} \hbar {\frac {\partial }{\partial t}}c_{\mathrm {X} }^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }=&\left({\tilde {\epsilon }}_{\mathbf {k} }-{\tilde {\epsilon }}_{\mathbf {k'} }\right)\,c_{\mathrm {X} }^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }+S_{\mathrm {X} }^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }\\&+{\Bigl (}1-f_{\mathbf {k'} }^{e}-f_{\mathbf {k'} }^{h}{\Bigr )}\sum _{\mathbf {l} }V_{\mathbf {l} -\mathbf {k} '}\,c_{\mathrm {X} }^{\mathbf {k} ,\mathbf {l} }-{\Bigl (}1-f_{\mathbf {k} }^{e}-f_{\mathbf {k} }^{h}{\Bigr )}\sum _{\mathbf {l} }V_{\mathbf {l} -\mathbf {k} '}\,c_{\mathrm {X} }^{\mathbf {l} ,\mathbf {k'} }\\&+D_{\mathrm {X,\,rest} }^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }+T_{\mathrm {X} }^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }\,.\end{aligned}}}

最初の行は電子-正孔対のクーロン再正規化された運動エネルギーを表し、2行目はクーロン相互作用による2つの電子と2つの正孔のボルツマン型入射散乱と出射散乱から生じるエネルギー源を定義します。2行目は、励起条件が適切である場合には常に電子-正孔対を励起子に相関させる主要なクーロン和を表します。残りの2粒子相関と3粒子相関は、それぞれ とで記号的に表されます。[2] [6] D X , r e s t k , k ′ {\displaystyle D_{\mathrm {X,\,rest} }^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }} T X k , k ′ {\displaystyle T_{\mathrm {X} }^{\mathbf {k} ,\mathbf {k'} }}

解釈と結果

微視的に見ると、半導体が励起されると必ず発光プロセスが開始されます。これは、少なくとも自然放出源に入る電子と正孔の分布がゼロではないためです。結果として、は有限であり、励起状態に対応するすべての値に対して光子支援プロセスを駆動します。これは、多くの値に対して同時に生成されることを意味します。クーロン相互作用はすべての値と結合するため、特性遷移エネルギーは、電子-正孔対の裸の運動エネルギーではなく、励起子エネルギーから得られます。より数学的に言えば、ダイナミクスの均一な部分には、自由キャリアエネルギーではなく、一般化ワニエ方程式によって定義される固有エネルギーがあります。低い電子-正孔密度の場合、ワニエ方程式は励起子共鳴を定義する束縛固有状態の集合を生成します。 Ω k , ω s p o n t {\displaystyle \Omega _{\mathbf {k} ,\omega }^{\mathrm {spont} }} k {\displaystyle \mathbf {k} } Π ω , k {\displaystyle \Pi _{\omega ,\mathbf {k} }} k {\displaystyle \mathbf {k} } Π ω , k {\displaystyle \Pi _{\omega ,\mathbf {k} }} k {\displaystyle \mathbf {k} } Π ω , k {\displaystyle \Pi _{\omega ,\mathbf {k} }}

自発放出源によって開始される光子支援分極（Π相関）の蓄積。この蓄積はすべての運動量状態に対して等しく発生する。多体系においては、光子（波の矢印）は複数の結合したΠ遷移相関を通じて集合的に生成される。

したがって、自発放出源からの発光を開始した多体状態が何であるかに関わらず、励起子共鳴の離散的な集合が示される。これらの共鳴は、発光自体の励起子ピークに直接伝達される。これは予期せぬ結果をもたらす。励起子共鳴は、電子-正孔プラズマから発生する場合もあれば、励起子の存在から発生する場合もあるのだ。[7]一見すると、SLEのこの結果は直感に反するように見える。なぜなら、少数粒子の描像では、非束縛電子-正孔対は再結合して励起子共鳴に対応するエネルギーを放出することができないからである。なぜなら、そのエネルギーは非束縛電子-正孔対が持つエネルギーよりもはるかに低いからである。 Π ω , k {\displaystyle \Pi _{\omega ,\mathbf {k} }}

しかし、励起子プラズマ発光は、プラズマが励起子共鳴に集団的に放射する真の多体効果である。つまり、単一光子の放出に多数の電子状態が関与する場合、初期の多体状態のエネルギーを、励起子エネルギーにある1つの光子と残りの多体状態（電子-正孔対を1つ除去したもの）の間で、エネルギー保存則を破ることなく分配することができる。クーロン相互作用は、このようなエネルギー再配置を非常に効率的に媒介する。エネルギーと多体状態の再配置に関する詳細な分析は、文献[2]に示されている。

一般的に、励起子プラズマ発光は、今日の半導体発光実験で観測される多くの非平衡発光特性を説明する。実際、励起子プラズマ発光の優位性は、量子井戸系[8]と量子ドット系[9]の両方で測定されている。励起子が豊富に存在する場合にのみ、励起子プラズマ発光の役割を無視することができる。

つながりと一般化

構造的には、SLEは半導体ブロッホ方程式（SBE）と類似しており、 SBE内の微視的分極と比較すると、SLEと類似しています。主な違いとして、SLEは光子指数を持ち、そのダイナミクスは自発的に駆動され、3粒子相関と直接結合しています。技術的には、SLEは追加の自由度のためにSBEよりも数値的に解くのが困難です。しかし、SLEは多くの場合、発光を正確に計算するための唯一の方法（低キャリア密度の場合）またはより便利な方法（レーザー発振領域）です。さらに、SLEは現象論的近似を必要とせずに完全な予測可能性をもたらすだけでなく、レーザー設計[10] [11]や無秩序性研究[12]などのより一般的な研究の体系的な出発点として使用することができます。 Π ω , k {\displaystyle \Pi _{\omega ,\mathbf {k} }} Π ω , k {\displaystyle \Pi _{\omega ,\mathbf {k} }} ω {\displaystyle \omega } ω {\displaystyle \omega }

提示されたSLEsの議論では、研究対象の系の次元やバンド構造は特定されていません。特定の系を解析する際には、関与する電子バンド、波数ベクトル、光子、励起子の重心運動量の次元を明示的に考慮する必要があることがよくあります。量子井戸系および量子細線系については文献[6] [13]に、量子ドット系については文献[4] [14] [15]に、多くの具体的な例が示されています。

半導体は、フォノン支援による電子-正孔再結合が起こると、基本励起子共鳴よりはるかに低い共鳴を複数示すことがあります。これらの過程は、光子、電子-正孔対、そして格子振動（すなわちフォノン）が相関する三粒子相関（あるいはそれ以上）によって記述できます。フォノン支援相関のダイナミクスは、フォノンフリーのSLEと類似しています。励起子発光と同様に、励起子フォノンサイドバンドも電子-正孔プラズマまたは励起子によって同様に開始されます。[16]

SLEは、半導体量子光学の体系的な出発点としても用いることができる。[2] [17] [18]最初のステップとして、二光子吸収相関も考慮に入れ、さらに高次の光子相関効果へと進む。このアプローチは、共鳴蛍光効果の解析や量子光学分光法の実現と理解に応用することができる。 Δ ⟨ B ^ ω B ^ ω ′ ⟩ {\displaystyle \Delta \langle {\hat {B}}_{\omega }{\hat {B}}_{\omega '}\rangle }

参照

参考文献

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さらに読む

  • ヤーンケ、F. (2012). 『半導体ナノ構造による量子光学』 Woodhead Publishing Ltd. ISBN 978-0857092328。
  • Kira, M.; Koch, SW (2011). 『半導体量子光学』 ケンブリッジ大学出版局. ISBN 978-0521875097。
  • Haug, H.; Koch, SW (2009). 『半導体の光学的および電子的特性の量子論』（第5版）. World Scientific. p. 216. ISBN 978-9812838841。
  • Piprek, J. (2007).窒化物半導体デバイス：原理とシミュレーション. Wiley-VCH Verlag GmbH \& Co. KGaA. ISBN 978-3527406678。
  • クリングシャーン、CF (2006)。半導体光学。スプリンガー。ISBN 978-3540383451。
  • Kalt, H.; Hetterich, M. (2004).半導体とそのナノ構造の光学. Springer. ISBN 978-3540383451。
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