光学において、超短パルス(超高速イベントとも呼ばれる)とは、ピコ秒(10の−12乗秒)以下の時間幅を持つ電磁パルスのことである。このようなパルスは広帯域の光スペクトルを持ち、モード同期発振器によって生成することができる。超短パルスの増幅には、増幅器の利得媒体への損傷を避けるため、 ほとんどの場合、チャープパルス増幅技術が必要となる。
これらは高いピーク強度(より正確には放射照度)を特徴とし、通常、空気を含む様々な物質において非線形相互作用を引き起こします。これらのプロセスは非線形光学の分野で研究されています。
専門文献では、「超短パルス」とはフェムト秒(fs)やピコ秒(ps)の範囲を指しますが、これらのパルスは人工的に生成された最短パルスの記録を保持していません。実際、アト秒の時間スケールで持続するX線パルスが報告されています。
1999年のノーベル化学賞は、超短パルスを用いて化学反応をその発生時間スケールで観測した功績により、アハメド・H・ゼワイルに授与されました。 [ 1 ]この功績により、フェムト化学の分野が開拓されました。さらに、2023年のノーベル物理学賞も超短パルスに対して授与されました。この賞は、アト秒パルスの開発と電子ダイナミクスの探査能力の功績により、ピエール・アゴスティーニ、フェレンツ・クラウス、アンヌ・ルイリエの3名に授与されました。 [ 2 ]

超短パルスの標準的な定義は存在しません。通常、「超短」という属性は数十フェムト秒の持続時間を持つパルスに適用されますが、より広い意味では、数ピコ秒未満の持続時間を持つパルスはすべて超短パルスとみなされます。「超短」と「超高速」を区別する必要があるのは、パルスの伝播速度は、パルスが伝搬する媒体の屈折率の関数であるのに対し、「超短」はパルス波束の時間的幅を指すためです。[ 3 ]
一般的な例としては、チャープ ガウス パルスがあります。チャープ ガウス パルスは、フィールド振幅がガウスエンベロープに従い、瞬間位相が周波数スイープを持つ波です。
超短パルスに対応する実電場は、パルスの中心波長に対応する角周波数ω 0で振動する。計算を容易にするために、複素電場E ( t )が定義される。正式には、これは実電場に対応する 解析信号として定義される。
中心角周波数ω0は通常、複素場で明示的に表され、時間強度関数I ( t )と時間位相関数ψ ( t )として分離することができます。
周波数領域における複素電場の表現は、E ( t ) のフーリエ変換から得られる。
この項の存在により、E ( ω ) はω 0を中心とするため、 E ( ω - ω 0 ) を単にE ( ω )と書くことが一般的な省略形であり、この記事の残りの部分でもこれに従います。
時間領域と同様に、周波数領域でも強度と位相関数を定義できます。
量はパルスのパワースペクトル密度(または単にスペクトル)であり、 は位相スペクトル密度(または単にスペクトル位相)です。スペクトル位相関数の例としては、 が定数の場合 (この場合、パルスは帯域幅制限パルスと呼ばれます) 、または が 2次関数の場合(この場合、瞬間周波数掃引が存在するため、パルスはチャープパルスと呼ばれます)が挙げられます。このようなチャープは、パルスが材料(ガラスなど)を伝播する際に発生する可能性があり、 は材料の分散によるものです。その結果、パルスは時間的に広がります。
強度関数(時間的およびスペクトル的)は、パルスの時間幅とスペクトル帯域幅を決定します。不確定性原理によれば、それらの積(時間帯域幅積と呼ばれることもあります)には下限があります。この最小値は、時間幅の定義とパルスの形状に依存します。与えられたスペクトルに対して、最小の時間帯域幅積、つまり最短のパルスは、変換限界パルス、すなわち一定のスペクトル位相によって得られます。一方、時間帯域幅積の値が高い場合、パルスはより複雑であることを示します。
ビームエキスパンダーや空間フィルターなど、連続光にも用いられる光学デバイスは超短パルスにも用いることができるが、超短パルス専用に設計された光学デバイスもいくつかある。その一つがパルスコンプレッサー[ 4 ]であり、超短パルスのスペクトル位相を制御するために用いられるデバイスである。これは一連のプリズム、すなわち格子から構成され、適切に調整することで入力パルスのスペクトル位相φ ( ω )を変化させ、出力パルスが可能な限り最短の持続時間を持つ帯域幅制限パルスとなるようにすることができる。パルスシェーパーは超短パルスの位相と振幅の両方に対してより複雑な変化を与えるために用いられる。
パルスを正確に制御するには、特定のパルススペクトル位相(例えば、変換限界)を得るために、パルススペクトル位相の完全な特性評価が必須である。その後、4f平面で空間光変調器を用いてパルスを制御することができる。多光子イントラパルス干渉位相スキャン(MIIPS)は、この概念に基づく技術である。空間光変調器の位相スキャンを通して、MIIPSは超短パルスの特性評価だけでなく、標的スポットで必要なパルス形状(最適化されたピークパワーのための変換限界パルスやその他の特定のパルス形状など)を得るために操作することもできる。パルスシェーパが完全に較正されていれば、この技術により、可動部品のない単純な光学セットアップを用いて超短パルスのスペクトル位相を制御できる。しかし、MIIPSの精度は、周波数分解光ゲーティング(FROG)などの他の技術に比べてやや制限されている。[ 5 ]
パルス成形のもう一つの重要な側面は、超短パルスの時間コントラストである。これは、増幅された自然放出光、高次分散、回折格子によるスペクトルクリッピング/散乱、その他の非線形光学効果など、多くの要因によって制限される。時間コントラストが悪いために生じるプリパルスの存在は、多くのレーザープラズマ実験のように、パルスが固体ターゲットと相互作用するときにプリプラズマを生成し、超短パルスがターゲット自体と相互作用するのを妨げる。これらの超短高強度レーザーパルスの時間コントラストを改善するために、ポッケルスセル、交差偏波などの従来の機器や、プラズマミラーなどの新しい技術を含む、多くの技術が考案された。[ 6 ]
超短光パルスを測定するにはいくつかの手法が利用可能です。
強度の自己相関は、特定のパルス形状が想定される場合のパルス幅を与えます。
スペクトル干渉法(SI)は、事前に特性評価された基準パルスが利用可能な場合に使用できる線形手法です。SIは強度と位相を提供します。SI信号から強度と位相を抽出するアルゴリズムは直接的です。直接電界再構成のためのスペクトル位相干渉法(SPIDER)は、スペクトルシアリング干渉法に基づく非線形自己参照手法です。この手法はSIに類似していますが、基準パルスがスペクトルシフトされた自身の複製である点が異なります。SIと同様の直接FFTフィルタリングルーチンを使用してプローブパルスのスペクトル強度と位相を取得できますが、プローブパルスの位相を取得するには、干渉縞から抽出された位相を積分する必要があります。
周波数分解光ゲーティング(FROG)は、パルスの強度と位相を求める非線形技術です。これはスペクトル分解された自己相関です。FROGトレースから強度と位相を抽出するアルゴリズムは反復的です。超高速入射レーザー光電場の格子除去による無駄のない観測(GRENOUILLE)は、FROGの簡略版です。(Grenouilleはフランス語で「カエル」を意味します。)
チャープスキャンはMIIPSに類似した技術であり、二次スペクトル位相のランプ波を適用し、第二高調波スペクトルを測定することでパルスのスペクトル位相を測定します。スペクトル位相の測定に多くの反復を必要とするMIIPSに対し、チャープスキャンは2回のスキャンでパルスの振幅と位相の両方を取得できます。[ 7 ]
多光子パルス内干渉位相スキャン(MIIPS) は、超短パルスを特性評価および操作する方法です。
上記の議論を部分的に繰り返すと、中心波数ベクトルとパルスの 中心周波数を持つ波の電界の緩やかに変化する包絡線近似(SVEA) は次のように表されます。
均質分散非等方性媒質における電場のSVEA伝搬を考える。パルスがZ軸方向に伝搬すると仮定すると、最も一般的なケースの一つである二軸結晶の包絡線はPDEによって支配されることが示される。[ 8 ]
ここで、係数には、コンピュータ代数を使用して解析的に決定され、近接場および遠方場で有効な、等方性および非等方性媒体の両方に対して3次以内で数値的に検証された 回折および分散効果が含まれます。 は群速度投影の逆です。 の項は、群速度分散(GVD) または2次分散です。これにより、パルス持続時間が長くなり、パルスが媒体を伝搬するときにチャープが発生します。 の項は、3次分散項であり、 が消えてもパルス持続時間をさらに長くすることができます。およびの項は、パルスのウォークオフを表します。係数は、群速度の成分とパルスの伝搬方向 (z 軸) の単位ベクトルの比です。およびの項は、伝搬軸に垂直な方向の光波パケットの回折を表します。およびの項は、時間と空間の混合導関数を含み、それぞれ軸と軸の周りで波束を回転させ、(GVDによる増加に加えて)波束の時間的幅を増加させ、それぞれ方向と方向の分散を増加させ、 (後者と/またはとがゼロでない場合に)チャープを増加させます。項は平面内で波束を回転させます。奇妙なことに、以前の不完全な展開のために、このパルスの回転は1990年代後半まで実現されませんでしたが、実験的に確認されました。[ 9 ] 3次まで、上式の右辺には、一軸結晶の場合に次の追加項があることがわかっています。[ 10 ]
最初と 2 番目の項は、パルスの伝播面の曲率に影響します。 の項を含むこれらの項は等方性媒体に存在し、点光源から発生する伝播面の球面を表します。 項は屈折率、周波数、およびその導関数で表すことができ、 項もパルスを歪ませますが、との役割を逆転させる形で歪みます(詳細については Trippenbach、Scott、Band の参考文献を参照)。これまでのところ、ここでの扱いは線形ですが、非線形分散項は自然界に広く存在します。追加の非線形項を含む研究では、そのような項が波束に大きな影響を与え、とりわけ波束の自己急勾配化が起こることが示されている。 [ 11 ]非線形の側面は最終的に光ソリトンにつながります。
SVEAは比較的一般的であるにもかかわらず、光パルスの伝搬を記述する単純な波動方程式を定式化するために必ずしも必要ではない。実際、[ 12 ]に示されているように、非常に一般的な形の電磁波2次波動方程式でさえも方向成分に分解することができ、包絡線ではなく場そのものに対する単一の1次波動方程式を導出することができる。これは、場の発展が波長スケールで遅く、パルスの帯域幅を全く制限しないという仮定のみを必要とする。これは[ 13 ]によって鮮明に示されている。
高エネルギー超短パルスは、非線形媒質における高次高調波発生によって生成できます。高強度超短パルスは媒質中に多数の高調波を生成し、モノクロメータを用いて特定の高調波を選択します。この技術は、近赤外チタンサファイアレーザーパルスから極端紫外線および軟X線領域の超短パルスを生成するために使用されています。
フェムト秒レーザーが多様な用途向けに複雑な構造やデバイスを効率的に製造する能力は、過去10年間に広く研究されてきました。超短光パルスを用いた最先端のレーザー加工技術は、サブミクロンの解像度で材料を構造化するために使用できます。適切なフォトレジストやその他の透明媒体への直接レーザー描画(DLW)により、複雑な3次元フォトニック結晶(PhC)、マイクロ光学部品、回折格子、組織工学(TE)用スキャフォールド、光導波路を作製できます。このような構造は、ますます高度な小型部品の製造を必要とする通信やバイオエンジニアリングにおける次世代アプリケーションの実現に役立つ可能性があります。超高速レーザー加工の精度、製造速度、そして汎用性は、製造業にとって不可欠な産業ツールとなる可能性を秘めています。 [ 14 ]
フェムト秒レーザーの応用例として、ジルコニア歯科インプラント周囲の骨形成を促進する目的で、インプラント表面のマイクロテクスチャリングが実験的に検討されています。この技術は、熱損傷が非常に少なく、表面汚染物質の低減が可能で、高精度であることが実証されています。その後の動物実験では、フェムト秒レーザーによるマイクロテクスチャリングによって酸素層が増加し、微細構造とナノ構造が形成されることで、骨形成速度、骨密度、機械的安定性が向上することが実証されています。[ 15 ] [ 16 ] [ 17 ]
多光子重合(MPP)は、マイクロスケールおよびナノスケールの構造を極めて高精度に製造できることで際立っています。このプロセスでは、フェムト秒レーザーの集中出力を利用して高度に制御された光重合反応を開始し、精緻な三次元構造物を作り出します。[ 18 ]これらの機能により、MPPは組織工学やマイクロデバイス製造などのバイオメディカル用途における複雑な形状の作成に不可欠なものとなっており、高度な製造プロセスにおける超短パルスレーザーの汎用性と精度の高さを際立たせています。
この「参考資料」セクションは整理が必要かもしれません。(2014年10月) |