非従来型超伝導体

非従来型超伝導体は、通常のBCS理論やその拡張であるエリアシュバーグ理論では説明できない超伝導を示す物質である。非従来型超伝導体における電子対形成は、電子-フォノン相互作用以外のメカニズムに起因している可能性がある。[ 1 ]また、超伝導秩序パラメータが系の点群または空間群の非自明な既約表現に従って変換される場合、その超伝導体は非従来型である。[ 2 ]定義上、 U (1)対称性に加えて追加の対称性を破る超伝導体は非従来型超伝導体として知られている。[ 3 ]

歴史

重いフェルミオン系物質の一種である CeCu 2 Si 2の超伝導特性は、1979 年にFrank Steglichによって報告されました。[ 4 ] CeCu 2 Si 2は一重項 d 波超伝導体であると長い間信じられてきましたが、2010 年代半ば以降、この概念は強く異論を唱えられています。 [ 5 ] 1980 年代前半には、 UBe 13、[ 6 ] UPt 3 [ 7 ] URu 2 Si 2など、さらに多くの非従来型の重いフェルミオン系超伝導体が発見されました。[ 8 ]これらの各物質では、核磁気共鳴(NMR) 緩和率と比熱容量の温度に対するべき乗法則依存性によって、ペアリングの異方性が示唆されました。UPt3の超伝導ギャップにノードが存在することは、1986年に超音波減衰の偏光依存性から確認された。[ 9 ]

最初の非従来型三重項超伝導体である有機物質（TMTSF）2PF6は、1980年にデニス・ジェローム、クラウス・ベヒガードらによって発見された（TMTSF = テトラメチルテトラセレナフルバレニウム、フルバレン参照）。[ 10 ]ポール・チャイキンとマイケル・ノートンのグループによる実験的研究と、アンドレイ・レーベドによる理論解析により、（TMTSF） 2X（X = PF6 、 ClO4など）有機物質における超伝導対の非従来型の性質が確実に確認された。 [ 11 ]

高温一重項d波超伝導は、1986年にJGベドノルツとKAミュラーによって発見されました。彼らはまた、ランタン系銅酸化物ペロブスカイト材料LaBaCuO 4が約35  K（-238℃ ）の 臨界温度（T c ）で超伝導を発現することを発見しました。これは当時知られていた最高臨界温度（T c = 23 K）をはるかに上回っていたため、この新しい材料群は高温超伝導体と呼ばれました。ベドノルツとミュラーはこの発見により1987年にノーベル物理学賞を受賞しました。それ以来、多くの高温超伝導体が合成されてきました。

LSCO (La 2− x Sr x CuO 4 ) は同じ年 (1986 年) に発見されました。その後まもなく、1987 年 1 月、イットリウムバリウム銅酸化物(YBCO) のT cが 90 Kであることが発見され、液体窒素の沸点(77 K) を超える温度で超伝導を実現した最初の材料となりました。[ 12 ]これは、超伝導の技術的応用の観点から非常に意義深いことでした。なぜなら、液体窒素は、従来の超伝導体を臨界温度まで冷却するために必要な液体ヘリウムよりもはるかに安価だからです。1988 年には、 T cが最大 107 Kのビスマスストロンチウムカルシウム銅酸化物(BSCCO) [ 13 ]と、T cが 125 K のタリウムバリウムカルシウム銅酸化物(TBCCO) (T = タリウム) が発見されました。現在の記録的な臨界温度は、標準圧力下では約T c  = 133 K（-140 °C）であり、高圧下ではこれよりいくらか高い臨界温度を達成できる可能性がある。しかしながら、現時点では銅酸化物ペロブスカイト材料が室温超伝導を達成する可能性は低いと考えられている。

一方、他の非従来型超伝導体も発見されている。これらには、ルテニウム酸ストロンチウム Sr 2 RuO 4のように高温では超伝導を示さないが、高温超伝導体と同様に他の点で非従来型であるものも含まれる（例えば、クーパー対の形成につながる引力の起源は、 BCS理論で仮定されているものと異なる可能性がある）。これに加えて、異常に高いT c値を示すものの、銅酸化物ペロブスカイトではない超伝導体も発見されている。これらの中には、従来型超伝導体の極端な例であるものもある（ T c = 39 Kの二ホウ化マグネシウムMgB 2がこれに該当すると考えられる）。他にも、より非従来型的な特徴を示すものがあるかもしれない。

2008 年に、銅を含まない新しいクラス (層状オキシニクタイド超伝導体)、たとえば LaOFeAs が発見されました。[ 14 ] [ 15 ] [ 16 ]サマリウムのオキシニクタイドは約 43 K のT cを持つと思われ、これは BCS 理論の予測よりも高いものでした。[ 17 ]最大 45  Tでのテスト[ 18 ] [ 19 ]では、LaFeAsO 0.89 F 0.11の上部臨界磁場が約 64 T であると示唆されました。その他の鉄ベースの超伝導体には酸素が含まれていません。

2009年現在、常圧下での最高温度超伝導体は水銀バリウムカルシウム銅酸化物（HgBa 2 Ca 2 Cu 3 O x）で138 Kであり、銅酸化物ペロブスカイト材料では高圧下で164 Kに達する可能性がある[ 20 ] 。 [ 21 ]

銅酸化物構造に基づかない他の非従来型超伝導体も発見されている。[ 14 ]中には臨界温度Tcが異常に高いものもあり、高温超伝導体と呼ばれることもある。

グラフェン

2017年には、電子ドープ（非カイラル）d波超伝導体Pr 2− x Ce x CuO 4（PCCO）に近接させたグラフェンの走査トンネル顕微鏡と分光実験により、グラフェンに誘起される非従来型超伝導状態密度の証拠が明らかになった。 [ 22 ] 2018年3月の出版物では、一方の層がもう一方の層に対して1.1°の「マジックアングル」でオフセットされているグラフェン二重層の非従来型超伝導特性の証拠が示された。[ 23 ]

進行中の研究

従来型超伝導のメカニズムはBCS理論によって十分に説明されているが[ 24 ] [ 25 ]、非従来型超伝導のメカニズムは未だ解明されていない。20年以上にわたる精力的な研究を経てもなお、高温超伝導の起源は解明されておらず、理論凝縮系物理学における主要な未解決問題の一つとなっている。電子-フォノン引力によって駆動される従来型超伝導とは異なり、真の電子メカニズム（反強磁性相関など）が作用していると考えられる。さらに、S波ではなくD波対合が重要である。

多くの研究の目標の一つは室温超伝導である。[ 26 ]

徹底的な研究と多くの有望な手がかりにもかかわらず、科学者たちは未だに説明に至っていません。その理由の一つは、問題となっている物質が一般的に非常に複雑な多層結晶（例えばBSCCO）であるため、理論モデルの構築が困難であることです。

考えられるメカニズム

凝縮系物理学において最も議論の的となっているテーマは、高温超伝導（HTS）の発現メカニズムである。HTSについては、2つの代表的な理論が存在する。（共鳴原子価結合理論も参照）

弱結合理論

まず、HTS はドープされたシステムにおける反強磁性スピン揺らぎによって出現すると示唆されている。[ 27 ]この弱結合理論によれば、HTS のペアリング波動関数はd x 2 − y 2対称性を持つはずである。したがって、ペアリング波動関数の対称性がd対称性であるかどうかは、スピン揺らぎに関する HTS のメカニズムを証明するために不可欠である。つまり、HTS 秩序パラメータ（ペアリング波動関数）がd対称性を持たない場合、スピン揺らぎに関連するペアリングメカニズムは排除できる。トンネル実験（以下を参照）では、一部の HTS で d対称性が検出されているようだ。

層間結合モデル

第二に、層間結合モデルがあり、これによれば、BCS型（s対称性）超伝導体からなる層状構造は、それ自体で超伝導性を高めることができる。[ 28 ]このモデルは、各層間に追加のトンネル相互作用を導入することにより、HTSにおける秩序パラメータの異方性対称性とHTSの出現をうまく説明した。

スーパー交換

2022年9月にウェイジョン・チェン、JC・セアムス・デイビス、H・エイシアキを含む様々な研究者から有望な実験結果が発表され、電子の超交換が高温超伝導の最も可能性の高い原因である可能性が明らかにされました。[ 29 ] [ 30 ]

HTS秩序パラメータの対称性に関するこれまでの研究

HTS秩序パラメータの対称性は、核磁気共鳴測定、そして最近では角度分解光電子分光法やHTS結晶におけるマイクロ波の侵入深さの測定によって研究されてきました。NMR測定は原子の周囲の局所磁場を調べるため、物質の磁化率を反映します。多くの研究者がHTSのメカニズムにおいてスピン相関が何らかの役割を果たしているのではないかと考えてきたため、NMR測定はHTS物質にとって特に興味深いものとなっています。

YBCOの共鳴周波数の NMR 測定により、銅酸化物超伝導体中の電子がスピン一重項状態で対になっていることが示されました。この兆候は、ナイト シフト、つまり内部磁場が印加磁場と異なる場合に発生する周波数シフトの挙動から得られました。通常の金属では、調査対象のイオン付近の伝導電子の磁気モーメントが印加磁場と揃い、より大きな内部磁場を作り出します。これらの金属が超伝導になると、反対方向のスピンを持つ電子が結合して一重項状態を形成します。異方性 HTS では、おそらく NMR 測定により、銅の緩和率は印加静磁場の方向に依存し、静磁場が銅酸化物面の軸の 1 つに平行なときに緩和率が高くなることがわかっています。一部のグループによるこの観察は HTS の d 対称性を支持しましたが、他のグループはこれを観察できませんでした。

また、侵入深さ を測定することにより、 HTS 秩序パラメータの対称性を調べることができます。マイクロ波の侵入深さは、外部場を遮蔽する役割を果たす超流動密度によって決まります。 s 波 BCS 理論では、ギャップ Δ を挟んで対が熱励起されるため、温度の単位変化あたりの超流動密度の変化は指数関数的挙動、 exp(-Δ/ k B T ) となります。その場合、侵入深さも温度Tとともに指数関数的に変化します。 d対称 HTSのようにエネルギーギャップにノードがある場合、電子対はより簡単に壊れるため、超流動密度はより強い温度依存性を持つはずであり、侵入深さは低温で T の累乗として増加すると予想されます。対称性が特にd x 2 - y 2である場合、侵入深さは低温でTとともに線形に変化するはずです。この技術は超伝導体を研究するためにますます使用されるようになっていますが、利用可能な単結晶の品質によってその適用が主に制限されます。

光電子分光法もまた、HTSの対称性に関する情報を提供する可能性があります。結晶中の電子から光子を散乱させることで、電子のエネルギースペクトルをサンプリングすることができます。この技術は放出された電子の角度に敏感であるため、フェルミ面上の異なる波数ベクトルのスペクトルを決定できます。しかし、角度分解光電子分光法（ARPES）の分解能では、ギャップがゼロになるのか、それとも非常に小さくなるだけなのかを研究者は判断できませんでした。また、ARPESはギャップの大きさにのみ敏感で、符号には敏感ではないため、ある時点でギャップが負になるかどうかを判断できませんでした。つまり、ARPESではHTS秩序パラメータがd対称性を持つかどうかを判断できません。

d波対称性を支持する接合実験

この曖昧な状況を打開する巧妙な実験設計があった。YBa 2 Cu 3 O 7 (YBCO)の3粒子リングにおける対トンネル効果と磁束量子化に基づく実験が、YBCOの秩序パラメータの対称性を検証するために設計された。 [ 31 ]このリングは、d波対対称性と一致する特定の配向を持つ3つのYBCO結晶で構成され、三結晶の接合点で自発的に発生する半整数量子渦を発生させる。さらに、この三結晶実験では、接合界面がクリーン限界（欠陥なし）にある場合や、ジグザグ無秩序が最大になる場合の可能性も考慮された。[ 31 ] 1987年、VB Geshkenbein、A. Larkin、A. Baroneによって、3つの多結晶構成の重いフェルミオン超伝導体における半磁束量子を持つ渦を研究するという提案が報告された。 [ 32 ]

最初の三結晶対対称性実験[ 31 ]では、 YBCOにおいて半磁束量子の自発磁化が明瞭に観測され、これはYBCOの秩序パラメータのd波対称性を説得力を持って裏付けました。YBCOは斜方晶系であるため、本質的にs波対称性の混在を持つ可能性があります。そこで、彼らは手法をさらに調整することで、YBCOに約3%以内のs波対称性の混在があることを確認しました。[ 33 ]また、Tsuei、Kirtleyらは、正方晶系Tl 2 Ba 2 CuO 6において純粋なd x 2 - y 2秩序パラメータ対称性が存在することを実証しました。[ 34 ]

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