ミューオンスピン分光法
ミューオンスピン共鳴の基本原理（Musr）

ミューオンスピン分光法（μSR ）は、スピン偏極ミューオンを物質に注入し、周囲の原子、分子、または結晶がミューオンのスピン運動に与える影響を検出する実験技術です。ミューオンスピンの運動は、粒子が受ける磁場によって生じ、電子スピン共鳴（ESRまたはEPR）、そしてより厳密には核磁気共鳴（NMR）などの他の磁気共鳴[ a ]技術と非常によく似た方法で、ミューオンの局所環境に関する情報を提供します。

導入

ミューオンスピン分光法は、原子核検出法を用いた原子、分子、および凝縮物質の実験技術です。既に確立されている分光法であるNMRおよびESRの頭字語に倣い、ミューオンスピン分光法はμSRとも呼ばれます。この頭字語は、ミューオンスピン回転、緩和、共鳴の略で、ミューオンスピンの運動が主に回転（より正確には静止磁場の周りの歳差運動）、平衡方向への緩和、または短い無線周波数パルスの追加によって決定されるより複雑なダイナミクスのいずれであるかによって決まります。μSRでは、プローブスピンを整列させるための 無線周波数技術は必要ありません。

より一般的に言えば、ミューオンスピン分光法とは、あらゆる種類の物質に注入されたミューオンの磁気モーメントとその周囲環境との相互作用に関する研究を指します。その最も顕著な特徴は2つあります。1つは、ミューオンと物質の相互作用の有効範囲が短いため局所環境を研究できること、もう1つは、原子、分子、凝縮媒質における動的過程の特異な時間窓（10 −13～ 10 −5秒）です。μSRに最も近いのは「パルスNMR」であり、これは時間依存の横方向核分極、つまり核分極のいわゆる「自由誘導減衰」を観測します。しかし、重要な違いは、μSRでは特定の注入スピン（ミューオンのスピン）を使用し、内部核スピンには依存しないという点です。

粒子をプローブとして用いるものの、μSRは回折法ではありません。μSR法と中性子やX線を用いる方法との明確な違いは、散乱が関与しない点です。例えば、中性子回折法は、散乱した中性子のエネルギーや運動量の変化を利用して試料の特性を推定します。一方、注入されたミューオンは回折されず、崩壊するまで試料中に留まります。崩壊生成物（すなわち陽電子）を注意深く分析することによってのみ、注入されたミューオンと試料中の周囲の環境との相互作用に関する情報が得られます。

他の多くの核実験法と同様に、μSRは素粒子物理学の分野における発見と発展に依存しています。 1936年にセス・ネッダーマイヤーとカール・D・アンダーソンがミューオンを発見した後、その特性に関する先駆的な実験が宇宙線を用いて行われました。実際、地球の表面の1平方センチメートルあたりに毎分1個のミューオンが衝突しており、ミューオンは地表に到達する宇宙線の主要な構成要素となっています。しかし、μSR実験には、平方センチメートルあたり毎秒数個のミューオンというオーダーのミューオンフラックスが必要です。このようなフラックスは、過去50年間に開発された 高エネルギー粒子加速器でのみ得られます。104−107{\displaystyle 10^{4}-10^{7}}

ミューオン生成

加速された陽子ビーム（典型的なエネルギー600 MeV）と生成ターゲットの原子核との衝突により、以下の反応により正のパイ中間子（ ）が生成される。 π+{\displaystyle \pi^{+}}

p+p→p+n+π+p+n→n+n+π+{\displaystyle {\begin{array}{lll}p+p&\rightarrow &p+n+\pi ^{+}\\p+n&\rightarrow &n+n+\pi ^{+}\\\end{array}}}

パイオンのその後の弱い崩壊（平均寿命= 26.03 ns）から、 2体崩壊を経て正ミューオン（ ）が形成される。 τπ+{\displaystyle \tau _{\pi ^{+}}}μ+{\displaystyle \mu^{+}}

π+→μ++νμ。{\displaystyle \pi ^{+}\rightarrow \mu ^{+}+\nu _{\mu }.}

弱い相互作用におけるパリティの破れは、左巻きニュートリノのみが存在し、そのスピンは線形運動量と反平行であることを意味します（同様に、自然界では右巻き反ニュートリノのみが存在します）。パイ中間子はスピンを持たないため、ニュートリノとニュートリノは パイ中間子静止系において、運動量と反平行なスピンで放出されます。これがスピン偏極ミューオンビームを提供する鍵となります。パイ中間子の運動量値に応じて、μSR測定に利用可能な様々な種類のビームがあります。 μ+{\displaystyle \mu^{+}}μ+{\displaystyle \mu^{+}}

ミューオンビームのエネルギークラス

ミューオンビームは、生成されるミューオンのエネルギーに基づいて、高エネルギー、表面または「アリゾナ」、および超低速ミューオンビームの 3 種類に分類されます。

高エネルギーミューオンビームは、高エネルギーで生成ターゲットから逃れるパイオンによって形成されます。これらは四重極磁石によって特定の立体角で集められ、数テスラの磁場を持つ長い超伝導ソレノイドからなる崩壊セクションに向けられます。パイオンの運動量がそれほど高くない場合は、パイオンの大部分はソレノイドの端に到達する前に崩壊します。実験室フレームでは、高エネルギーミューオンビームの偏極は約 80 % に制限され、そのエネルギーは約 40-50MeV 程度です。このような高エネルギービームでは適切な減速材と十分な厚さのサンプルを使用する必要がありますが、サンプル体積内にミューオンが均一に注入されることを保証します。このようなビームは、容器内の標本、たとえば圧力セル内のサンプルの研究にも使用されます。このようなミューオンビームは、PSI、TRIUMF、J-PARC、およびRIKEN-RALで利用できます。

2つ目のタイプのミュオンビームは、表面ビームまたはアリゾナビームと呼ばれることが多い（アリゾナ大学のPiferら[ 1 ] [ 2 ]の先駆的な研究を想起させる）。これらのビームでは、生成ターゲットの内部で静止したパイオンが表面付近で崩壊してミュオンが発生する。このようなミュオンは100％偏極しており、理想的には単色で、運動量は29.8 MeV/c（運動エネルギー4.1 MeVに相当）と非常に低い。物質中の飛程幅は180 mg/cm 2程度である。このタイプのビームの最大の利点は、比較的薄いサンプルを使用できることである。このタイプのビームは、PSI（スイスミュオン源SμS）、TRIUMF、J-PARC、ISIS中性子・ミュオン源、およびRIKEN-RALで利用できる。

アリゾナ州のビームのエネルギーをさらに下げ、バンドギャップの大きい固体減速材のエネルギー損失特性を利用することで、さらに低エネルギーの正ミューオンビーム（エネルギーが eV-keV 範囲まで低下した超低速ミューオン）を得ることができる。この技術は、カナダのブリティッシュコロンビア州バンクーバーにある TRIUMF サイクロトロン施設の研究者らが開拓した。これは μSOL（muon separator on-line）の頭字語で命名され、当初は減速固体としてLiF が使用されていた。 [ 3 ] 同じ 1986 年の論文では、真空中での負ミューオニウムイオン（すなわち、 Mu −または μ + e − e − ）の観測も報告されている。1987年には、薄膜希ガス固体減速材を使用することで低速 μ + の生成率が 100 倍に増加し、低エネルギー正ミューオンの使用可能な束が生成されこのようなミュオンビームの調整可能なエネルギー範囲は、固体への1ナノメートル未満から数百ナノメートルまでの注入深さに対応します。したがって、試料表面からの距離の関数として磁気特性を研究することが可能です。現在、このような低エネルギーミュオンビームを定期的に利用できる施設はPSIのみです。理研RALでも技術開発が行われていますが、低エネルギーミュオンの発生率は大幅に低下しています。J -PARCは、高強度低エネルギーミュオンビームの開発を計画しています。

連続ミューオンビームとパルスミューオンビーム

上記のエネルギーに基づく分類に加えて、ミューオンビームは粒子加速器の時間構造、つまり連続かパルスかによっても分類されます。

連続ミューオン源には支配的な時間構造は存在しません。適切な入射ミューオン率を選択することにより、ミューオンは1つずつサンプルに注入されます。主な利点は、時間分解能が検出器の構造と読み出し電子回路によってのみ決定されることです。しかし、このタイプの源には2つの主な制限があります。(i) 排除されなかった荷電粒子が偶然検出器に当たると、無視できないランダムバックグラウンドカウントが生成されます。これにより、ランダムバックグラウンドが真の崩壊イベントを超えるミューオン寿命が数回経過した後に測定が損なわれます。(ii) ミューオンを1つずつ検出する必要があるため、最大イベント率が設定されます。バックグラウンドの問題は、前のミューオンが崩壊する前に次のミューオンがサンプルに入らないようにする静電偏向器を使用することで軽減できます。PSIとTRIUMFは、μSR実験に使用できる2つの連続ミューオン源をホストしています。

パルスミューオン源では、生成ターゲットに衝突する陽子は、短く、強力で、かつ広く間隔を置いたパルスに束ねられ、二次ミューオンビームにおいても同様の時間構造を形成します。パルスミューオン源の利点は、イベント発生率が検出器の構造によってのみ制限されることです。さらに、検出器はミューオンパルスの入射後にのみ作動するため、偶発的なバックグラウンドカウントが大幅に減少します。バックグラウンドが実質的に存在しないため、測定時間ウィンドウをミューオンの平均寿命の約10倍まで延長できます。主な欠点は、ミューオンパルスの幅によって時間分解能が制限されることです。μSR実験に利用可能なパルスミューオン源は、ISIS中性子・ミューオン源とJ-PARCの2つです。

分光技術

ミューオン注入

ミューオンは対象サンプルに注入され、そこで急速にエネルギーを失います。幸いなことに、この減速プロセスはμSR測定に支障をきたさない程度に進行します。減速プロセスは非常に高速（100ピコ秒をはるかに超える）で、一般的なμSRの時間枠（最大20マイクロ秒）よりもはるかに短いという利点があります。また、減速中に生じるすべてのプロセスはクーロン効果（原子の電離、電子散乱、電子捕獲）に基づくものであり、ミューオンのスピンとは相互作用しません。そのため、ミューオンは大きな偏極損失を伴わずに熱平衡状態（サーマル化）に達します。

正ミューオンは通常、結晶格子の格子間サイトに存在し、電子（電荷）状態によって明確に区別されます。不対電子に化学的に結合したミューオンの分光法は、他のすべてのミューオン状態の分光法とは著しく異なり、これが常磁性状態と反磁性状態への歴史的な区別の根拠となっています。多くの反磁性ミューオン状態は、常磁性体の標準的な定義によれば、実際には常磁性中心のように振舞うことに留意してください。たとえば、パウリ常磁性体であるほとんどの金属サンプルでは、​​ミューオンの正電荷は伝導電子の雲によって集合的に遮蔽されます。したがって、金属では、ミューオンは単一の電子に結合していないため、いわゆる反磁性状態にあり、自由ミューオンのように振舞います。絶縁体や半導体では集団遮蔽は起こらず、ミューオンは通常1個の電子を拾い上げ、いわゆるミューオニウム（Mu=μ + +e − ）を形成します。ミューオニウムは水素原子と同程度の大きさ（ボーア半径）、縮減質量、イオン化エネルギーを持ちます。これはいわゆる常磁性状態の原型です。

ミューオン偏極の検出

正ミューオンは弱い相互作用過程を経て平均寿命τμ =2.197034(21)μs の後に陽電子と2つのニュートリノに崩壊する。

μ+→e++νe+ν¯μ 。{\displaystyle \mu ^{+}\rightarrow e^{+}+\nu _{e}+{\bar {\nu }}_{\mu }~.}

弱い相互作用におけるパリティの破れは、このより複雑なケース（三体崩壊）において、崩壊時のμ +のスピン方向に関して陽電子放出の異方的な分布をもたらす。陽電子放出確率は次のように与えられる。

W（θ）dθ∝（1+1つのコス⁡θ）dθ 、{\displaystyle W(\theta )d\theta \propto (1+a\cos \theta )d\theta ~,}

ここで、は陽電子の軌道とμ +スピンとの間の角度であり、は弱崩壊機構によって決定される固有の非対称性パラメータである。この異方性放射は、実際にはμSR法の基礎を成す。 θ{\displaystyle \theta}1つの{\displaystyle a}

平均非対称性は、注入されたミューオンの統計的アンサンブル全体にわたって測定され、ビームスピン偏極などの更なる実験パラメータに依存します。ビームスピン偏極は、既に述べたように1に近づきます。理論的には、放出されたすべての陽電子がエネルギーに関わらず同じ効率で検出される場合、 =1/3 が得られます。実際には、≈ 0.25 の値が日常的に得られます。 あ{\displaystyle A}Pμ{\displaystyle P_{\mu}}あ{\displaystyle A}あ{\displaystyle A}

ミューオンのスピン運動は、ミューオンの崩壊によって決まる時間スケール、すなわちτ μの数倍、およそ10 μsにわたって測定できる。ミューオンの崩壊における非対称性は、陽電子放出とミューオンのスピン方向と相関する。最も単純な例は、すべてのミューオンのスピン方向が注入後、時間的に一定（運動なし）である場合である。この場合、非対称性は、ビーム軸に沿って試料の前後に配置された2つの同等の検出器における陽電子カウント間の不均衡として現れる。各検出器は、注入からの経過 時間tの関数として、指数関数的に減衰する速度を記録する。これは、

北α（t）＝北0経験⁡（−t/τμ）（1+αあ）{\displaystyle N_{\alpha }(t)=N_{0}\exp(-t/\tau _{\mu })(1+\alpha A)}

検出器がスピン矢印に近づく方向と遠ざかる方向をそれぞれ示す。ミューオンの巨大なスピン偏極は熱平衡から完全に外れているため、平衡非偏極状態への動的緩和は、実験的な非対称性パラメータA の前の追加の減衰因子として、通常、計数率に現れる。ミューオンの初期スピン方向に平行な磁場は、追加のコヒーレントスピンダイナミクスを導入することなく、追加のミューオンゼーマンエネルギーの関数として動的緩和率を調べる。この実験配置は、縦磁場（LF）μSRと呼ばれる。 α＝±1{\displaystyle \alpha =\pm 1}

LF μSRの特殊なケースとして、外部磁場がゼロであるゼロ磁場（ZF）μSRがあります。この実験条件は、ミューオンサイトにおける内部の準静的（つまりミューオン時間スケールで静的）磁場分布を調べることができるため、特に重要です。内部の準静的磁場は、外部磁場に対する試料の磁気応答によって誘導されるのではなく、自発的に発生することがあります。これらは、無秩序な核磁気モーメント、あるいはより重要な点として、秩序立った電子磁気モーメントと軌道電流によって生成されます。

μSR実験のもう一つの単純なタイプは、注入されたすべてのミューオンスピンがビーム軸に垂直な外部磁場の周りをコヒーレントに歳差運動し、同じ2つの検出器間の 対応するラーモア周波数でカウントアンバランスが振動する現象である。B{\displaystyle B}ω{\displaystyle \omega }

北α（t）＝北0経験⁡（−t/τμ）（1+αあコス⁡ωt）{\displaystyle N_{\alpha}(t)=N_{0}\exp(-t/\tau_{\mu})(1+\alpha A\cos \omega t)}

ラーモア周波数は であり、磁気回転比はMrad(sT) −1であるため、この実験装置によって得られる周波数スペクトルは、内部磁場強度分布の直接的な尺度となります。この分布は、実験的非対称性Aの減衰係数を追加します。この方法は、通常、横磁場 (TF) μSR と呼ばれます。 ω＝γμB{\displaystyle \omega =\gamma _{\mu }B}γμ＝851.616{\displaystyle \gamma _{\mu }=851.616}

この図は、外部磁場の周りのミューオンスピンの歳差運動円錐を示しています。この歳差運動円錐は、 2 つの検出器の軸と一致する初期のミューオンスピン方向と角度を形成します。θ{\displaystyle \theta}×^{\displaystyle {\hat {x}}}

より一般的なケースは、ミューオンの初期スピン方向（検出器軸と一致する）が磁場方向と角度を成す場合です。この場合、ミューオンスピン歳差運動は円錐を描き、その結果、全体の非対称性の縦方向成分と横方向歳差運動成分 の両方が生じます。自発的内部磁場が存在するZF μSR実験もこのカテゴリに該当します。 θ{\displaystyle \theta}あコス2⁡θ{\displaystyle A\cos^{2}\theta }あ罪2⁡θコス⁡ωt{\displaystyle A\sin^{2}\theta \cos \omega t}

アプリケーション

ミューオンスピンの回転と緩和は、主に正ミューオンによって行われます。これらは、自然界に存在する化合物や現代の物質科学によって人工的に生成された化合物に見られる様々な種類の磁性や超伝導によって生成される磁場など、物質内部の原子スケールの磁場の研究に適しています。

ロンドン侵入深度は、超伝導体を特徴付ける最も重要なパラメータの一つです。その逆二乗はクーパー対の密度n sの尺度となるからです。n sの温度および磁場依存性は、超伝導ギャップの対称性を直接示しています。ミューオンスピン分光法は侵入深度を測定する方法を提供するため、1986年の発見以来、高温銅酸化物超伝導体の研究に用いられてきました。

μSRの他の重要な応用分野では、正ミューオンが電子を捕獲してミューオニウム原子を形成し、それが化学的に水素原子の軽い同位体として振舞うという事実が利用されています。これにより、最も単純な化学反応における既知の最大の運動論的同位体効果や、有機化合物におけるラジカル生成の初期段階の研究が可能になります。また、半導体において水素は最も普遍的な不純物の一つであるため、 ミューオニウムは半導体中の水素の類似体としても研究されています。

設備

μSR には、ミューオンビームを生成するための粒子加速器が必要です。これは現在、世界のいくつかの大規模施設で実現されています。カナダのバンクーバーにあるTRIUMFの CMMS 連続源、スイスのフィリゲンにあるポール・シェラー研究所(PSI)の SμS 連続源、英国チルトンにあるラザフォード・アップルトン研究所のISIS 中性子・ミューオン源と RIKEN-RAL パルス源、そして日本の東海にあるJ-PARC施設で、筑波にあるKEKのパルス源に代わる新しいパルス源が建設中です。ミュオンビームは、ロシアのドゥブナにある原子核問題研究所、統合原子核研究所(JINR) でも利用できます。国際 μSR 分光協会 (ISMS) は、μSR の世界的な発展を促進するために存在します。協会の会員資格は、協会の目的に関心を持つ学界、政府研究所、産業界のすべての個人に無料で開放されています。

参照

注記

  1. ^共鳴技術は共鳴回路を用いることを特徴とすることが多いが、ミューオンスピン分光法はそうではない。しかし、ミューオン分光法を含むこれらの技術の真の共鳴性は、プローブのダイナミクスに効果的に影響を及ぼすためには、時間依存の摂動に対して極めて狭い共鳴条件が必要となることにある。ミューオンと相互作用するあらゆる励起（格子振動、電荷スピン波、電子スピン波）において、特定の実験条件におけるミューオン歳差運動周波数に非常に近いスペクトル成分のみが、有意なミューオンスピン運動を引き起こすことができる。

参考文献

  1. ^ Pifer, AE; Bowen, T.; Kendall, KR (1976). 「高阻止密度μ+ビーム」.核計測と方法. 135 (1): 39– 46. Bibcode : 1976NucIM.135...39P . doi : 10.1016/0029-554X(76)90823-5 .
  2. ^ Bowen, T. (1985). 「表面ミューオンビーム」. Phys. Today . 38 (7): 22. Bibcode : 1985PhT....38g..22B . doi : 10.1063/1.881018 .
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