量子スピン液体

凝縮物質物理学において、量子スピン液体とは、特定の磁性体中の量子スピンが相互作用することによって形成される物質相である。量子スピン液体（QSL）は、一般的に、長距離量子エンタングルメント、分数励起、そして通常の磁気秩序の欠如を特徴とする。[ 1 ]

量子スピン液体状態は、1973年に物理学者フィル・アンダーソンによって、三角格子上のスピン系の基底状態として初めて提唱されました。この系は、最も近い隣接スピンと反強磁性的に相互作用し、隣接するスピンが反対方向に揃おうとします。[ 2 ] 1987年にアンダーソンが高温超伝導を無秩序なスピン液体状態として記述する理論を提唱したことで、量子スピン液体はさらなる関心を集めました。 [ 3 ] [ 4 ]

基本的なプロパティ

フラストレート磁性から生じるスピン液体の例

最も単純な磁気相は常磁性体であり、個々のスピンは理想気体中の原子のように、他のスピンとは独立して振る舞う。この高度に無秩序な相は、熱揺らぎが支配的な高温における磁石の一般的な状態である。冷却すると、スピンはしばしば強磁性体（または反強磁性体）相に入る。この相では、スピン間の相互作用により、スピンはドメイン、ストライプ、チェッカーボードなどの大規模なパターンに整列する。これらの長距離パターンは「磁気秩序」と呼ばれ、多くの固体が形成する規則的な結晶構造に類似している。[ 5 ]

量子スピン液体は、この典型的な挙動に劇的な代替案を提示する。この状態を直感的に説明すると、強磁性スピン状態と比較して、無秩序なスピンの「液体」であると表現できる。 [ 6 ]これは、液体の水が結晶氷と比較して無秩序な状態にあるのとよく似ている。しかし、他の無秩序状態とは異なり、量子スピン液体状態は極低温まで無秩序性を維持する。[ 7 ]量子スピン液体のより現代的な特徴付けとしては、トポロジカル秩序、[ 8 ]長距離量子エンタングルメント特性、[ 1 ]およびエニオン励起が挙げられる。[ 9 ]

例

いくつかの物理モデルには、量子スピン液体として記述できる無秩序な基底状態があります。

フラストレーション磁気モーメント

三角形上のフラストレートしたイジングスピン

局在スピンは、同時に全てを満たすことができない競合する交換相互作用が存在する場合、フラストレーション状態となり、系の基底状態に大きな縮退をもたらします。反強磁性的に相互作用するイジングスピンの三角形（スピンの向きが「上」または「下」のどちらかしか取り得ない状態）は、フラストレーションの単純な例です。基底状態では、2つのスピンは反平行になることができますが、3つ目のスピンは反平行になることができません。これにより、基底状態におけるスピンの向きの可能な範囲（この場合は6つ）が増加し、揺らぎが増大し、磁気秩序が抑制されます。

共鳴原子価結合（RVB）

原子価結合は固体です。結合は特定のパターンを形成し、絡み合ったスピンのペアで構成されています。

磁気モーメントのない基底状態を構築するには、価電子結合状態を用いることができる。この状態では、2つの電子スピンが反強磁性相互作用によりスピン0のシングレットを形成する。系内のすべてのスピンがこのように結合している場合、系全体の状態もスピン0となり、非磁性となる。結合を形成する2つのスピンは最大限に絡み合っているが、他のスピンとは絡み合っていない。すべてのスピンが特定の局所的な静的結合に分散している場合、これは価電子結合固体（VBS） と呼ばれる。

VBSとスピン液体を区別する2つの点が依然として存在します。第一に、結合を特定の方法で整列させることで格子対称性が破れるのが一般的ですが、スピン液体ではそうではありません。第二に、この基底状態は長距離エンタングルメントを欠いています。これを実現するには、価電子結合の量子力学的揺らぎを許容する必要があり、その結果、価電子結合へのスピンの様々な分割の重ね合わせからなる基底状態が得られます。分割が均等に分布している場合（同じ量子振幅で）、特定の分割が優先されることはありません（「価電子結合液体」）。この種の基底状態波動関数は、 1973年にPWアンダーソンによってスピン液体の基底状態として提案され[ 2 ] 、共鳴価電子結合（RVB）状態と呼ばれています。これらの状態は、高温超伝導物理学において重要な役割を果たすと提案されているため、理論的に大きな関心を集めています[ 4 ] 。

  • RVB 状態におけるスピンの可能な短距離ペアリングの 1 つ。
    RVB 状態におけるスピンの可能な短距離ペアリングの 1 つ。
  • スピンの長距離ペアリング。
    スピンの長距離ペアリング。

興奮

スピン液体中を移動するスピノン

原子価結合は最近接結合だけで形成される必要はなく、その分布は物質によって異なる場合があります。長距離原子価結合の寄与が大きい基底状態には、それらの原子価結合が壊れやすいため、低エネルギーのスピン励起が多くなります。壊れると、2 つの自由スピンが形成されます。他の励起によって原子価結合が再配置され、短距離結合であっても低エネルギー励起が生じます。スピン液体の非常に特別な点は、エキゾチック励起、つまり分数量子数による励起がサポートされていることです。顕著な例は、電荷が中性でスピンを運ぶスピノンの励起です。スピン液体では、1 つのスピンが原子価結合でペアになっていない場合にスピノンが生成されます。スピノンは、低いエネルギーコストで近くの原子価結合を再配置することで移動できます。 S＝1/2{\displaystyle S=1/2}

（安定した）RVB状態の実現

RVB描像を用いた正方格子上のRVB状態の最初の議論[ 10 ]では、異なるサブ格子を接続する最近接結合のみを考慮した。構築されたRVB状態は、すべての最近接結合構成の等振幅重ね合わせである。このようなRVB状態は、スピノンなどを閉じ込める可能性のあるギャップのないゲージ場が発生すると考えられている。そのため、正方格子上の等振幅最隣接RVB状態は不安定であり、量子スピン相に対応しない。これは、2つの安定相の間の臨界相転移点を記述している可能性がある。安定しており、解放されたスピノンを含むRVB状態のバージョンは、カイラルスピン状態である。[ 11 ] [ 12 ]その後、解放されたスピノンを含む安定したRVB状態の別のバージョンであるZ2スピン液体が提案され[ 13 ] [ 14 ] 、最も単純な位相秩序であるZ2位相秩序が実現されている。カイラルスピン状態とZ2スピン液体状態はどちらも、同じサブ格子を結ぶ長いRVB結合を持つ。カイラルスピン状態では、異なる結合構成が複素振幅を持つ可能性があるのに対し、Z2スピン液体状態では、異なる結合構成が実振幅のみを持つ。三角格子上のRVB状態もまた、異なる結合構成が実振幅のみを持つZ2スピン液体を実現する[ 15 ] 。トーリックコードモデルは、スピン回転対称性を明示的に破り、厳密に解けるZ2スピン液体（およびZ2位相秩序）のもう一つの実現である[ 16 ] 。あなた（1）{\displaystyle U(1)}

実験的シグネチャーとプローブ

物質がスピン液体であることを特定する単一の実験的特徴は存在しないため、スピン液体を特徴付ける様々な特性に関する情報を得るためには、複数の実験を実施する必要がある。[ 17 ]

磁化率

高温の古典的常磁性相では、磁化率はキュリー・ワイスの法則によって与えられる。χ〜CT−ΘCW{\displaystyle \chi \sim {\frac {C}{T-\Theta _{CW}}}}

この式に実験データを当てはめると、現象論的なキュリー・ワイス温度 が決定されます。また、 の非解析的特徴から明らかなように、物質の磁気秩序が形成され始める2番目の温度 があります。これらの比はフラストレーションパラメータと呼ばれます。ΘCW{\displaystyle \Theta _{CW}}Tc{\displaystyle T_{c}}χ（T）{\displaystyle \chi (T)}f＝|Θcわ|Tc{\displaystyle f={\frac {|\Theta _{cw}|}{T_{c}}}}

古典的な反強磁性体では、2つの温度は一致し、 となる。理想的な量子スピン液体は、どの温度でも磁気秩序を発現しないため、発散するフラストレーションパラメータ を持つ。[ 18 ]したがって、この値が大きいことは、スピン液体相の可能性を示す良い指標である。以下の表は、異なる格子構造を持つフラストレーション物質とそのキュリー・ワイス温度を示している。 [ 7 ]これらはすべて、スピン液体の候補物質として提案されている。 f＝1{\displaystyle f=1}（Tc＝0）{\displaystyle (T_{c}=0)}f→∞{\displaystyle f\to \infty }f>100{\displaystyle f>100}

材料格子Θcわ[K]{\displaystyle \Theta _{cw}[\mathrm {K} ]}
κ-(BEDT-TTF) 2 Cu 2 (CN) 3異方性三角形-375
ZnCu 3 (OH) 6 Cl 2 (ハーバートスミス鉱)かごめ-241
BaCu 3 V 2 O 8 (OH) 2 (ベシニアイト)かごめ
ナトリウム4イリジウム3 O 8ハイパーカゴメ-650
PbCuTe 2 O 6ハイパーカゴメ-22 [ 19 ]
Cu-(1,3-ベンゼンジカルボキシレート)かごめ-33 [ 20 ]
Rb 2 Cu 3 SnF 12かごめ[ 21 ]
1T-TaS 2三角

他の

磁気秩序の欠如を示す最も直接的な証拠の一つは、NMRまたはμSR実験である。局所磁場が存在する場合、核スピンまたはミューオンスピンが影響を受け、それが測定可能である。κ- (BEDT-TTF) 2 Cu 2 (CN) 3の1H - NMR測定[ 22 ]では、32 mKまで磁気秩序の兆候は見られなかった。これは、この化合物における隣接スピン間の結合定数J≈250 K [ 23 ]よりも4桁小さい。更なる研究として、以下のものがある。

  • 比熱測定により、低エネルギー状態密度に関する情報が得られ、これを理論モデルと比較することができます。
  • 熱輸送測定により、励起が局所的なものか巡回的なものかを判断できます。
  • 中性子散乱は励起と相関（例：スピノン）の性質に関する情報を与えます。
  • 反射率測定によりスピノンを発見することができ、これはゲージ場を介して電磁場と結合し、べき乗則の光伝導率を生じさせる。[ 24 ]
ハーバートスミス鉱は、基底状態でQSL挙動を示す鉱物である。

候補資料

RVBタイプ

三角格子上のスピン1/2反強磁性体であるセシウムクロロ銅酸塩Cs 2 CuCl 4の中性子散乱測定では、散漫散乱が観測された。これは2次元RVB状態から生じるスピノンに起因するとされた。 [ 25 ] その後の理論的研究はこの描像に異議を唱え、すべての実験結果は個々の鎖に閉じ込められた1次元スピノンの結果であると主張した。[ 26 ]

その後、 2003年に金田らのグループによって有機モット絶縁体（κ-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3）で観測されました。[ 22 ]これは、スピンオンフェルミ面を持つギャップレススピン液体（いわゆる均一RVB状態）に対応する可能性があります。[ 2 ]この有機量子スピン液体化合物の特異な相図は、ミューオンスピン分光法を使用して初めて徹底的にマッピングされました。[ 27 ]

ハーバートスミス派

ハーバートスミス岩は、最も広範に研究されているQSL候補物質の一つである。[ 18 ]化学組成ZnCu 3 (OH) 6 Cl 2の鉱物で、菱面体晶系の結晶構造を持つ。注目すべきは、この構造内の銅イオンがカゴメ格子の二次元層を積み重ねて形成することである。さらに、酸素結合を介した超交換相互作用により、単層内の銅スピン間に強い反強磁性相互作用が生じるが、層間の結合は無視できるほど小さい。[ 18 ] そのため、ハーバートスミス岩はカゴメ格子上の反強磁性スピン1/2ハイゼンベルク模型の優れた実現例であり、量子スピン液体の典型的な理論的例である。[ 28 ] [ 29 ]S＝1/2{\displaystyle S=1/2}

合成多結晶ハーバートスミス鉱粉末は2005年に初めて報告され、初期の磁化率研究では2Kまで磁気秩序の兆候は見られませんでした。[ 30 ] その後の研究では、磁気秩序の欠如が50mKまで検証され、非弾性中性子散乱測定では低エネルギースピン励起の広いスペクトルが明らかになり、低温比熱測定ではべき乗則が示されました。これは、ギャップレススピノン励起を伴うスピン液体状態の有力な証拠となりました。[ 31 ] 17 O NMR、[ 32 ]や動的磁気構造因子の中性子分光法、[ 33 ] など、幅広い追加実験により、 ハーバートスミス鉱がギャップレススピン液体物質であることが裏付けられましたが、2010年時点では正確な特性評価は依然として不明でした。[ 34 ]S＝1/2{\displaystyle S=1/2}

2011年には、ハーバートスミス鉱の大型（ミリメートルサイズ）単結晶が育成され、その特性が明らかにされた。[ 35 ] これにより、スピン液体としての性質をより正確に測定することが可能になった。特に、運動量分解非弾性中性子散乱実験では、励起の広い連続スペクトルが示された。これは、ギャップレスで分数化されたスピノンの証拠と解釈された。[ 36 ] その後の実験（17 O NMRと高解像度低エネルギー中性子散乱を用いた）により、この描像はより精密化され、実際には0.07～0.09 meVという小さなスピノン励起ギャップが存在することが判明した。[ 37 ] [ 38 ]

いくつかの測定は量子臨界挙動を示唆した。[ 39 ] [ 40 ]この物質の磁気応答は、バルク交流磁化率と低エネルギー動的磁化率の両方でスケーリング関係を示し、低温熱容量は磁場に強く依存する。[ 41 ] [ 42 ]このスケーリングは、特定の量子反強磁性体、重いフェルミオン金属、および2次元3Heで量子臨界点への近接性の兆候として見られる。 [ 43 ]

2020年には、ガス拡散電気結晶化法を用いて室温で単分散単結晶ナノ粒子（約10 nm）が合成され、このような小さなサイズでもスピン液体の性質が持続することが示されました。[ 44 ]

図1：凡例に示すように、異なる磁場[ 45 ]におけるYbRh 2 Si 2の電子比熱C/Tの温度依存性。B = 8テスラにおける(C/T) maxとT maxの値を示しています。最大値(C/T) maxは磁場Bの増加とともに減少しますが、T maxはより高いTにシフトし、B = 18テスラで14 Kに達します。C/T~χ~M*を観察すると、図2に示すZnCu 3 (OH) 6 Cl 2のSCQSLは、YbRh 2 Si 2の重いフェルミオンと同様の挙動を示すと結論付けられます。
図2：ZnCu 3 (OH) 6 Cl 2の異なる磁場における磁化率 χ の温度依存性。[ 41 ] B=7テスラにおける χ maxと T maxの値が示されている。B=0における温度依存性 T (-2/3)は実線で示されている。最大値 χ max (T) は磁場 B が増加するにつれて減少するが、T max (B) はより高い T にシフトし、B=14テスラでは 15 K に達する。χ~C/T~M* を観察すると、図1に示す YbRh 2 Si 2の比熱は χ と同様の挙動を示すと結論付けられる。したがって、ZnCu 3 (OH) 6 Cl 2の SCQSL は、YbRh 2 Si 2において重いフェルミオンとして振舞う。[ 46 ]

U(1)-ディラックスピン液体が実現される可能性がある。[ 47 ]

キタエフスピン液体

2015年8月、2次元物質において量子スピン液体の新たな証拠が観測された。オークリッジ国立研究所の研究者らは、ケンブリッジ大学およびドイツのドレスデンにあるマックス・プランク複雑系物理学研究所の物理学者らと共同で、グラフェンに類似した構造を持つ2次元物質において、マヨラナフェルミオンとして知られるこれらの分数粒子の初めての兆候を測定した。実験結果は、キタエフ・ハニカムモデルとして知られる量子スピン液体の主要な理論モデルの一つと一致することが確認された。[ 48 ] [ 49 ]

強相関量子スピン液体

強相関量子スピン液体( SCQSL )は、可能性のある量子スピン液体 ( QSL ) [ 7 ] [ 39 ]の特定の実現であり、電荷の流れに抵抗するという唯一の例外を除いて重いフェルミオン金属の特性を持つ新しいタイプの強相関電気絶縁体( SCI )を表します。[ 46 ] [ 50 ]低温Tでは、このタイプの絶縁体の比熱は T n に比例し、nは、熱容量がT 3に比例する従来の絶縁体の場合のようにn =3であるのとは異なり、1以下です。磁場Bが SCI に適用されると、従来の絶縁体とは対照的に、比熱はBに大きく依存します。 SCI の候補はいくつかありますが、その中で最も有望なのは、化学構造が ZnCu 3 (OH) 6 Cl 2 である 鉱物のハーバートスミス鉱です。[ 50

カゴメ型

Ca 10 Cr 7 O 28は、1 K 以下でも長距離秩序を発現せず、ギャップレス励起の拡散スペクトルを持つ、 フラストレートしたカゴメ二重層磁石です。

トーリックコードタイプ

2021年12月には、トーリックコード型の量子スピン液体の初めての直接測定が報告された。[ 51 ] [ 52 ]これは2つのチームによって達成された。1つは量子プロセッサ上で基底状態とエノン励起を探索するチーム[ 53 ]、もう1つは量子シミュレータ上で光ピンセットで保持されたルビー格子上の原子の理論的設計図[ 54 ]を実装するチームである。[ 55 ]

特定の性質：トポロジカルフェルミオン凝縮量子相転移

重いフェルミオン（HF）金属と2次元ヘリウム3で収集された実験事実は、準粒子の有効質量M *が非常に大きいか、発散することさえあることを示しています。トポロジカルフェルミオン凝縮量子相転移（FCQPT）は準粒子を保存し、フェルミレベルで平坦なエネルギーバンドを形成します。 FCQPTの出現は、有効質量M *の無制限の成長に直接関係しています。[ 43 ] FCQPTの近くでは、M*は温度T、数密度x、磁場B 、圧力Pなどの他の外部パラメータに依存し始めます。有効質量がほぼ一定であるという仮定に基づくランダウパラダイムとは対照的に、FCQPT理論では、新しい準粒子の有効質量はT、x、Bなどに大きく依存します。したがって、多数の実験事実に一致/説明するには、FCQPTに基づく拡張準粒子パラダイムを導入する必要があります。ここでの要点は、明確に定義された準粒子が、強く相関したフェルミ系の熱力学、緩和、スケーリング、輸送特性を決定し、M* がT、x、B、Pなどの関数になるという点です。非常に異なる強く相関したフェルミ系について収集されたデータは、普遍的なスケーリング挙動を示しています。言い換えれば、強く相関したフェルミオンを持つ異なる物質が予期せず均一であることが判明し、 HF金属、準結晶、量子スピン液体、2 次元ヘリウム 3、および高温超伝導を示す化合物からなる新しい物質状態を形成します。[ 39 ] [ 43 ]

アプリケーション

量子スピン液体状態をサポートする材料は、データストレージやメモリへの応用が期待される。[ 56 ]特に、スピン液体状態を用いることでトポロジカル量子計算を実現することができる。 [ 57 ]量子スピン液体の発展は、高温超伝導の理解にも役立つ可能性がある。[ 58 ]

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