英国セラフィールド核再処理施設

核燃料再処理とは、使用済み核燃料から核分裂生成物とアクチニドを化学的に分離することです。[1]もともと、再処理は核兵器製造のためのプルトニウム抽出のみに使用されていました。原子力発電の商業化に伴い、再処理されたプルトニウムは熱中性子炉用のMOX燃料としてリサイクルされました。[2]再処理されたウラン（使用済み燃料物質とも呼ばれます）は、原理的には燃料としても再利用できます。しかし、ウランの供給が少なく価格が高い場合にのみ経済的です。核燃料再処理は燃料にとどまらず、ジルカロイ被覆管 などの他の原子炉材料の再処理も含まれる場合があります

使用済み核物質の放射能が高いため、再処理は高度な施設で専門の職員によって高度に管理され、慎重に実行されなければなりません。多くのプロセスが存在しますが、化学ベースのPUREXプロセスが主流です。代替案としては、揮発性元素を除去するための加熱、酸化による燃焼、フッ化物揮発（非常に反応性の高いフッ素を使用）などがあります。各プロセスでは、何らかの形の精製された核物質が生成され、放射性廃棄物が副産物として発生します。これは兵器級の核物質の製造を可能にする可能性があるため、核再処理は核拡散の懸念があり、厳しく規制されています

使用済み燃料の再処理は、ワンススルー燃料サイクルと比較して比較的高いコストがかかりますが、燃料の使用量を増やし、廃棄物の量を減らすことができます。[3]核燃料の再処理は、ヨーロッパ、ロシア、日本で日常的に行われています。米国では、オバマ政権はブッシュ大統領の商業規模の再処理計画から後退し、再処理関連の科学研究に重点を置いたプログラムに戻りました。[4] すべての核燃料が再処理を必要とするわけではありません。増殖炉は、リサイクルされたプルトニウムとウランの使用に限定されません。すべてのアクチニドを使用できるため、核燃料サイクルが完結し、天然ウランから抽出されるエネルギーを約60倍に増やすことができます。[5] [6]

分離された成分と処分

核燃料再処理で扱われる潜在的に有用な成分は、特定のアクチニド（プルトニウム、ウラン、および一部のマイナーアクチニド）で構成されています。より軽い元素成分には、核分裂生成物、放射化生成物、被覆管が含まれます。

歴史

最初の大規模原子炉は第二次世界大戦中に建設されました。これらの原子炉は、核兵器に使用するためのプルトニウムの製造用に設計されました。したがって、必要な再処理は、使用済み天然ウラン燃料からプルトニウム（核分裂生成物による汚染のない）を抽出することだけでした。1943年には、比較的少量のプルトニウムをウランと核分裂生成物から分離するためのいくつかの方法が提案されました。最初に選ばれた方法は、リン酸ビスマス法と呼ばれる沈殿法で、1943年から1945年の間にオークリッジ国立研究所（ORNL）で開発および試験され、米国の兵器計画における評価と使用のために大量のプルトニウムが生産されました。ORNLはこれらの方法を用いて、分離されたプルトニウムの最初のマクロ量（グラム）を生産しました

リン酸ビスマス法は、1944年後半にハンフォードサイトで初めて大規模に運用されました。当時の緊急事態においてプルトニウムの分離には成功しましたが、ウランを回収できないという重大な弱点がありました。

純粋なウランとプルトニウムを回収するための最初の成功した溶媒抽出プロセスは、1949年にORNLで開発されました。[7] PUREXプロセスは現在の抽出方法です。分離プラントはサバンナリバーサイトと、ウェストバレー再処理工場にも建設されましたが、ウェストバレー再処理工場は新しい規制要件を満たすことができなかったため、1972年に閉鎖されました。[8]

民生用燃料の再処理は、フランスのCOGEMAラ・アーグサイト、英国のセラフィールドサイト、ロシアのマヤック化学コンバインのサイト、日本の東海工場、インドのタラプール工場、そして米国の ウェストバレー再処理工場で長年採用されてきました

1976年10月[9]、核兵器拡散への懸念（特にインドが再処理技術を用いて核兵器能力を実証した後）から、ジェラルド・フォード大統領は、米国におけるプルトニウムの商業的な再処理とリサイクルを無期限に停止する大統領令を発令しました。1977年4月7日、ジミー・カーター大統領は商業用原子炉の使用済み核燃料の再処理を禁止しました。この政策を推進した主要な問題は、民生用燃料サイクルからのプルトニウムの転用による核兵器拡散のリスクと、他国が米国の先例に倣うことを促すことでした。[10] [11] [12]その後、再処理インフラに多額の投資を行っていた国だけが使用済み核燃料の再処理を継続しました。レーガン大統領は1981年に禁止を解除しましたが、商業用再処理を開始するために必要であったであろう多額の補助金は提供しませんでした。[13]

1999年3月、米国エネルギー省（DOE）は方針を転換し、デューク・エナジー、COGEMA、ストーン・アンド・ウェブスター（DCS）のコンソーシアムと混合酸化物（MOX）燃料製造施設の設計・運営に関する契約を締結しました。サバンナリバーサイト（サウスカロライナ州）の敷地整備は2005年10月に開始されました。[14] 2011年、ニューヨーク・タイムズ紙は「政府が建設契約を締結してから11年が経過した現在、プロジェクトの費用は50億ドル近くにまで高騰している。巨大なコンクリートと鉄骨の構造物は未完成の残骸であり、政府は多額の補助金を提供しているにもかかわらず、まだ顧客を1社も見つけていない」と報じました。TVA（現在最も有力な顧客）は2011年4月、福島第一原子力発電所の事故におけるMOX燃料の挙動を確認するまで決定を延期すると述べました。[15]

分離技術

水と有機溶媒

PUREX

現在の標準方法であるPUREXは、EX抽出によるP- lutonium and U ranium R ecovery by EX traction（PUREXプロセス）の頭字語です。PUREXプロセスは、使用済み核燃料を再処理し、核分裂生成物からウランとプルトニウムを互いに独立して抽出するために使用される液液抽出法です。これは現在、業界で最も開発され、広く使用されているプロセスです。

商用発電炉の燃料に使用する場合、抽出されたプルトニウムには通常、核兵器に使用するのに最適な「兵器級」プルトニウムとは見なされないほど多くのPu-240が含まれています。それでも、原子炉級プルトニウムを使用することで、あらゆる技術的洗練度で信頼性の高い核兵器を製造することができます。[16]さらに、頻繁に燃料交換が可能な原子炉は、兵器級プルトニウムを製造するために使用することができ、これは後にPUREXを使用して回収することができます。このため、PUREX化学物質は監視されています。[17]

プルトニウム処理

PUREXの改良

これらの概念の多く、特にUとPuを抽出した後にマイナーアクチニドを分離する概念は、使用済み核燃料の高度な再処理に要約されています。

UREX

PUREX プロセスは、UREX ( URウランEX牽引) プロセスに改良することができ、このプロセスは、使用済み燃料の質量と体積の大部分を占めるウランを除去し、それを再処理ウランとしてリサイクルすることにより、ユッカマウンテン核廃棄物貯蔵所などの高レベル核廃棄物処分場内のスペースを節約するために使用できます。

UREXプロセスは、プルトニウムの抽出を防ぐために改良されたPUREXプロセスです。これは、最初の金属抽出工程の前にプルトニウム還元剤を添加することで実現できます。UREXプロセスでは、ウランの約99.9%とテクネチウムの95%以上が、互いに、そして他の核分裂生成物やアクチノイドから分離されます。鍵となるのは、プロセスの抽出セクションとスクラブセクションにアセトヒドロキサム酸（AHA）を添加することです。AHAの添加により、プルトニウムとネプツニウムの抽出性が大幅に低下し、PUREXプロセスのプルトニウム抽出段階よりも核拡散抵抗性がいくらか向上します。[要出典]

TRUEX

第二の抽出剤であるオクチル（フェニル）-N,N-ジブチルカルバモイルメチルホスフィンオキシド（CMPO）をトリブチルリン酸（TBP）と組み合わせて添加することで、PUREXプロセスをTRUEX（超ウラン元素抽出）プロセスに変えることができます。TRUEXは、米国のアルゴンヌ国立研究所によって発明され、廃棄物から超ウラン元素（Am/Cm）を除去するように設計されています。廃棄物のアルファ放射能を下げることで、廃棄物の大部分をより容易に処分できるという考え方です。PUREXと同様に、このプロセスは溶媒和メカニズムによって機能します。

DIAMEX

TRUEXの代替として、マロンジアミドを用いた抽出プロセスが考案されました。DIAEX（DIAM ide EX traction）プロセスは、炭素、水素、窒素、酸素以外の元素を含む有機廃棄物の生成を回避できるという利点があります。このような有機廃棄物は、酸性雨の原因となる酸性ガスを発生することなく燃焼させることができます（ただし、酸性ガスはスクラバーで回収できます）。DIAEXプロセスは、フランスのCEAによってヨーロッパで研究されています。このプロセスは十分に成熟しており、既存のプロセス知識を用いて工業プラントを建設することができます。[18] PUREXと同様に、このプロセスは溶媒和メカニズムによって機能します。

SANEX

選択的アクチニド抽出。マイナーアクチニド管理の一環として、ランタニドおよび三価マイナーアクチニドをDIAEXやTRUEXなどのプロセスでPUREXラフィネートから除去することが提案されています。アメリシウムなどのアクチニドを産業資源として再利用したり、燃料として使用したりするには、ランタニドを除去する必要があります。ランタニドは中性子断面積が大きいため、中性子駆動核反応を阻害する可能性があります。現在、SANEXプロセスの抽出システムは定義されていませんが、現在、いくつかの異なる研究グループがプロセスの開発に取り組んでいます。例えば、フランスの原子力庁（CEA）はビストリアジニルピリジン（BTP）ベースのプロセスに取り組んでいます。[19] [20] [21] ジチオホスフィン酸などの他のシステムは、他の研究者によって研究されています。

UNEX

国連ユニバーサル EX抽出プロセスは、ロシアとチェコ共和国で開発されました。このプロセスは、使用済み核燃料からウランとプルトニウムを抽出した後に残るラフィネートから、最も厄介な放射性同位元素（Sr、Cs、マイナーアクチニド）を完全に除去するように設計されています。[22] [23]この化学反応は、セシウムとストロンチウムとポリエチレングリコール[24] [25]およびコバルトカルボランアニオン（塩素化コバルトジカルボリドとして知られる）との相互作用に基づいています。アクチニドはCMPOによって抽出され、希釈剤はニトロベンゼンなどの極性芳香族です。メタ-ニトロベンゾトリフルオリド[26]やフェニルトリフルオロメチルスルホン[27]などの他の希釈剤も提案されています。

電気化学的およびイオン交換法

炭酸アンモニウム中での電気化学とイオン交換を用いた珍しい方法が報告されています。[28]アルカリ炭酸塩と「フュームド」酸化鉛中でのイオン交換を用いたウラン抽出法も報告されています。[29]

廃止された方法

リン酸ビスマス

リン酸ビスマス法は、最終的な放射性廃棄物にかなりの不要な物質を追加する廃止されたプロセスです。リン酸ビスマス法は、溶媒抽出法に置き換えられました。リン酸ビスマス法は、ウランを含むアルミニウム被覆核燃料棒からプルトニウムを抽出するために設計されました。燃料は苛性ソーダで煮沸することによって被覆解除されました。被覆解除後、ウラン金属は硝酸に 溶解されました

この時点でのプルトニウムの酸化状態は+4です。次に、硝酸ビスマスとリン酸を加えてプルトニウムを溶液から沈殿させ、リン酸ビスマスを形成しました。プルトニウムはこれと共沈しました。上澄み液（多くの核分裂生成物を含む）を固体から分離しました。沈殿物を硝酸に溶解し、酸化剤（過マンガン酸カリウムなど）を加えてPuO 2 2+を生成しました。プルトニウムは、二クロム酸塩 を加えることで+6の酸化状態に維持されました。

次に、リン酸ビスマスを再沈殿させ、プルトニウムを溶液中に残し、鉄(II)塩（硫酸第一鉄など）を添加した。プルトニウムはリン酸ビスマス担体を用いて再び再沈殿させ、ランタン塩とフッ化物の組み合わせを添加して、プルトニウムのための固体フッ化ランタン担体を形成した。アルカリを加えると酸化物が生成された。結合したランタンプルトニウム酸化物を回収し、硝酸で抽出して硝酸プルトニウムを形成した。[30]

ヘキソンまたは酸化還元

これは、メチルイソブチルケトン（コードネーム：ヘキソン）を抽出剤として使用する液液抽出プロセスです。抽出は溶媒和機構によって行われます。このプロセスには、適切な分配比（D値）を得るために、水相中の硝酸塩濃度を高めるために塩析試薬（硝酸アルミニウム）を使用する必要があるという欠点があります。また、ヘキソンは濃硝酸によって分解されます。このプロセスは1952年から1956年にかけてハンフォードSプラント（REDOXプラント）で使用され、PUREXプロセスに置き換えられました。[31] [32]

Pu 4+ + 4NO−3+ 2S → [Pu(NO 3 ) 4 S 2 ]

ブテックス、β,β'-ジブチオキシジエチルエーテル

上記のトリエーテル抽出剤を用いた溶媒和抽出法に基づくプロセス。このプロセスは、水相中の硝酸塩濃度を高めて適切な分配比を得るために、塩析試薬（硝酸アルミニウム）を使用する必要があるという欠点があります。このプロセスは1951年から1964年までウィンズケールで使用されていました。このプロセスは、大規模な再処理に優れた技術であることが示されたPUREXに置き換えられました。[33]

酢酸ナトリウム

酢酸ウラニルナトリウム法は、初期のソビエト原子力産業で、照射燃料からプルトニウムを回収するために使用されました。[34]西側諸国では一度も使用されませんでした。燃料を硝酸に溶解し、プルトニウムの酸化状態を変えてから、酢酸と塩基を加えるという考え方です。これにより、ウランとプルトニウムが固体の酢酸塩に変換されます

1957年の クイシュティム事故は、非冷却廃棄物タンク内で結晶化した酢酸塩・硝酸塩の爆発によって引き起こされました。

PUREXの代替品

PUREXプロセスにはいくつかの欠点があるため、PUREXと互換性のあるもの（つまり、一方のプロセスの残留物をもう一方のプロセスの原料として使用できる）と全く互換性のないものの2つの代替プロセスを開発する取り組みが行われてきました。これらの代替プロセスはいずれも（2020年代現在）広く商業的に利用されていませんが、大規模な試験が行われたり、将来の大規模導入に向けて確固たるコミットメントが表明されているものもあります。[35]

パイロプロセス

最も開発が進んでいるものの、商業的には未導入の代替再処理方法は、パイロプロセッシング[36]であり、1990年代のナトリウム高速炉コンセプトである金属燃料一体型高速炉（IFR）の一部として提案されました。使用済み燃料を溶融塩に溶解した後、主にプルトニウムとウランで構成され、重要な微量成分も含むリサイクル可能なアクチニドはすべて、電解精錬/電解採取によって抽出されます。得られた混合物は、プルトニウムを常に分離されていないガンマ線とアルファ線を放出するアクチニドの形で保持し、盗難シナリオにおいても軽度の自己防御効果を発揮します。[37]

パイロプロセスとは、高温処理法の総称です。溶媒は水や有機化合物ではなく、溶融塩（例：LiCl + KCl、LiF + CaF 2）と溶融金属（例：カドミウム、ビスマス、マグネシウム）です。電解精製、蒸留、溶媒-溶媒抽出が一般的な工程です

これらのプロセスは現在、世界中で広く使用されているわけではありませんが、アルゴンヌ国立研究所[38] [39]で先駆的に開発されており、ロシアでも現在研究が進められています[40] 。日本の電力中央研究所（CRIEPI） 、チェコ共和国のジェス原子力研究所、インドのインディラ・ガンジー原子力研究センター、韓国のKAERIでも研究が行われています[41] [42] [43] [44] 。

乾式処理の利点

  • その背後にある原理は十分に理解されており、導入に大きな技術的障壁は存在しません。[45]
  • 高燃焼度の使用済み燃料に容易に適用でき、動作温度がすでに高いため、冷却時間はほとんど必要ありません
  • 臨界事故のリスクをもたらす中性子減速材である水素と炭素を含む溶媒は使用しません。また、希薄溶液中の核分裂生成物であるトリチウムと放射化生成物である炭素14を吸収し、後で分離できない可能性があります。
    • あるいは、ボロキシデーション[46]（下記参照）により、使用済み燃料からトリチウムの99%を除去し、トリチウム供給源として使用できる濃厚溶液の形で回収することができます。
  • 水性法よりもコンパクトで、原子炉敷地内での再処理が可能であり、使用済み燃料の輸送とそのセキュリティ問題を回避し、代わりに廃止措置まで、はるかに少量の核分裂生成物を高レベル廃棄物として敷地内に保管します。例えば、一体型高速炉と溶融塩炉の燃料サイクルは、敷地内での乾式処理に基づいています
  • 多くのアクチニド、あるいはすべてのアクチニドを一度に分離し、盗難や核兵器製造のための操作がより困難な高放射性燃料を生成できます。（ただし、その難しさは疑問視されています。[47]）対照的に、PUREXプロセスは兵器用にプルトニウムのみを分離するように設計されており、マイナーアクチニド（アメリシウムとキュリウム）も残し、より長寿命の放射能を持つ廃棄物を生成します
  • 核燃料の使用後、およそ10 2～10 5年の間に発生する放射能の大部分はアクチニドによって生成されます。この範囲の半減期を持つ核分裂生成物は存在しないためです。これらのアクチニドは高速炉の燃料となるため、抽出して再利用（核分裂）すると、燃料1kgあたりのエネルギー生産量が増加し、廃棄物の長期放射能も低減します。
  • フッ化物の揮発性（下記参照）により、パイロプロセスなどの溶融塩再処理に容易に使用できる塩が生成されます。
  • 「新鮮な」使用済み燃料を処理できる能力は、使用済み燃料プールの必要性を低減します（回収された短寿命放射性核種が「単に」貯蔵庫に送られる場合でも、質量の大部分であるウランはそれらとは別に保管できるため、必要なスペースは少なくなります）。ウラン、さらには比放射能の高い再処理ウランでさえ、安全な保管のために冷却する必要はありません
  • 短寿命放射性核種は「新鮮な」使用済み燃料から回収することができ、産業科学や医療で直接使用することも、他の同位体による汚染なしに崩壊生成物を回収することもできます（例：使用済み燃料中のルテニウムはロジウムに崩壊しますが、ロジウム以外のすべての同位体は103
    ロジウムはさらに    パラジウムの安定同位体に崩壊します。ルテニウムとロジウムの崩壊から得られるパラジウムは放射性ではありませんが、パラジウムの崩壊には長寿命の107
    Pd    による重大な汚染が含まれています。ルテニウム107とロジウム107はどちらも半減期が数分程度で、ほとんどの場合、再処理前にパラジウム107に崩壊します）。
  • 放射性同位体熱電発電機（RTG）の燃料として、使用済み燃料中で大部分が崩壊し、著しく経年劣化した物質は、十分な量で回収することで、使用に見合う価値を生み出すことができます。例としては、半減期が約2年である物質が挙げられます。134
    Cs    、125
    Sb    、147
    午後    。これらは長期の宇宙ミッションには適さないかもしれませんが、年に一度の燃料補給が可能なオフグリッドの場所でディーゼル発電機の代わりに使用できます。 [a]アンチモンは鉛と安定した合金を形成し、比較的容易に部分的に自己遮蔽し化学的に不活性な形態に変換できるため、特に興味深いものです。寿命の短いRTG燃料は、燃料補給が行われない場合、放射能が比較的急速に低下するため、孤児放射源のリスクを軽減するというさらなる利点があります。

乾式処理の欠点

  • 再処理は現在（2005年）、全体としては支持されておらず、再処理を行っている施設ではすでにPUREXプラントが建設されています。そのため、新しい乾式冶金システムの需要はほとんどありませんが、第4世代原子炉計画が実現すれば需要が高まる可能性があります。
  • 乾式処理で使用された塩は、PUREXプロセスで生成される廃棄物よりもガラスへの変換に適していません。
  • バーナー炉における使用済み核燃料の寿命を短縮することが目標であれば、マイナーアクチニドの回収率を向上させる必要があります。
  • 「新しい」使用済み燃料を扱うには、「古い」使用済み燃料を扱うよりも多くの遮蔽と、熱発生に対処するためのより良い方法が必要です。施設が高比放射能物質を必要とするように建設されている場合、古い「レガシー廃棄物」は、新しい使用済み燃料と混合しない限り処理できません。

電気分解

電気分解法は、溶融塩中のウラン、プルトニウム、マイナーアクチニドの標準電位の差に基づいています。ウランの標準電位は最も低いため、電位を印加すると、ウランは他の元素よりも先に溶融塩溶液から陰極で還元されます。 [48]

アルゴンヌ国立研究所の実験用電解精製セル

高速炉用PYRO-Aおよび-B

これらのプロセスはアルゴンヌ国立研究所によって開発され、統合高速炉プロジェクト で使用されました

PYRO-Aは、アクチニド（アクチニド族の元素で、一般的にウラン235より重い）を非アクチニドから分離する手段です。使用済み燃料は、溶融塩電解質に浸された陽極 バスケットに入れられます。電流が流されると、ウラン金属（使用済み燃料によっては酸化物）が固体金属陰極に析出し、他のアクチニド（および希土類元素）は液体カドミウム陰極に吸収されます。多くの核分裂生成物（セシウム、ジルコニウム、ストロンチウムなど）は塩中に残ります。[49] [50] [51]溶融カドミウム電極の代替として、溶融ビスマス陰極または固体アルミニウム陰極を使用することもできます。 [52]

電解採取の代替として、電気陽性金属と反応性の低い金属の溶融 合金を使用することで、目的の金属を分離することができます。 [53]

使用済み燃料の長期放射能の大部分と量の大部分はアクチニド由来であるため、アクチニドを除去すると、よりコンパクトで、長期的にはそれほど危険ではない廃棄物が生成されます。この廃棄物の放射能は、数千年ではなく数百年以内に、様々な天然鉱物や鉱石のレベルまで低下します。[54]

乾式金属処理によって生成される混合アクチニドは、実質的にすべてが核分裂性または親核性であるため、核燃料として再利用できます。ただし、これらの物質の多くは、効率的に燃焼させるには高速増殖炉が必要です。熱中性子スペクトルでは、いくつかの重アクチニド（キュリウム242とプルトニウム240 ）の濃度が非常に高くなる可能性があり、現在のほとんどの原子炉が使用するように設計された通常のウランまたはウランプルトニウム混合酸化物（MOX）とは大きく異なる燃料が生成されます

もう一つの熱化学プロセスであるPYRO-Bプロセスは、核変換炉（超ウラン元素廃棄物を核分裂生成物に変換するように設計された高速増殖炉）からの燃料の処理とリサイクルのために開発されました。典型的な核変換燃料はウランを含まず、回収された超ウラン元素を金属ジルコニウムなどの不活性マトリックス中に含んでいます。このような燃料のPYRO-B処理では、電解精製工程を用いて残留超ウラン元素を核分裂生成物から分離し、超ウラン元素を核分裂のために原子炉にリサイクルします。新たに生成されたテクネチウムとヨウ素は、核変換ターゲットに組み込むために抽出され、その他の核分裂生成物は廃棄物として送られます。

揮発酸化

揮発酸化（体積酸化または揮発酸化[55]）は、酸化物燃料を酸素で加熱し、酸化と還元を交互に行う場合もあれば、オゾンによる酸化で三酸化ウランを生成し、加熱して八酸化三ウランに戻す分解を伴う場合もあります。[46]主な目的は、トリチウムを保持することが困難なさらなる処理の前に、トリチウム水蒸気としてトリチウムを捕捉することです。トリチウムは、同位体分離以外に水から分離できないため、水溶液から除去するのが難しい汚染物質です。しかし、トリチウムは産業科学や核兵器に使用される貴重な製品でもあるため、トリチウム含有量の高い水素または水の流れを回収することで、標的回収を経済的に価値のあるものにすることができます。他の揮発性元素、特にヨウ素、テクネチウム、炭素14は燃料から放出されるため、回収する必要があります。揮発酸化はまた、燃料を分解するか、表面積を増加させて、後続の再処理工程における試薬の浸透を高めます。

利点

デメリット

  • 得られた生成物を再濃縮またはMOX燃料の製造に使用する場合は、さらなる処理が必要です。
  • 揮発性の核分裂生成物が環境に放出されると、主に129
    I    、トリチウム、85
    Kr    による放射線の危険性があります。安全な回収と保管には、追加の機器が必要です
  • 回収が困難、エネルギー消費量が多い、またはその両方となる還元／酸化工程には、酸化剤／還元剤を使用する必要があります。

単独揮発

再処理の第一段階として、使用済み酸化物燃料を不活性雰囲気または真空中で700℃（1,292℉）から1,000℃（1,830℉）の温度で加熱するだけで、セシウムを含むいくつかの揮発性元素を除去できます。セシウムの同位体であるセシウム137は、その後100年間の冷却期間中に使用済み燃料によって生成される熱の約半分を放出します（ただし、残りの半分の大部分は、同様の半減期を持つストロンチウム90によるものです）。処理済み燃料20,000gと被覆管2,000gの推定総質量収支は次のとおりです。 [56]

利点

  • 化学処理を一切必要としない
  • 理論的には、十分に「新鮮な」使用済み燃料の崩壊熱によって「自己加熱」が可能
  • セシウム137は食品照射に使用され、放射性同位体熱電発電機の電力源として使用できます。しかし、安定核種による汚染は133
    セシウム    と長寿命核種135
    Csは    そのような用途の効率を低下させる一方で、汚染は134
    比較的新しい使用済み燃料中のCsは、ほとんどの    134
    Cs    が崩壊するまで、全体的な放射線と熱出力の曲線をはるかに急勾配にします
  • PUREXで特に問題となるルテニウム酸イオンや、1年以上の寿命を持つ同位体を持たないルテニウムなどの元素を回収できる可能性があり、金属を回収して使用できる可能性があります
  • 溶融するが関係する温度で蒸発しない物質を液体排出物用の容器に排出し、再固化させる場合、「第3段階の回収」をプロセスに追加できます。低温で溶融する低沸点物質による汚染を避けるため、液相が特定の温度に達した後にのみ、溶融プラグを使用して液体排出物用の容器を開けることができます。
  • 特に問題となる中寿命核分裂生成物の形で存在するストロンチウム90
    Sr    は1,050 K（780 °C; 1,430 °F）以上では液体です。しかし、酸化ストロンチウムは2,804 K（2,531 °C; 4,588 °F）以下では固体のままであり、酸化ストロンチウムを他の液体排出物とともに回収する場合は、加熱工程の前に天然金属に還元する必要があります。ストロンチウムと酸化ストロンチウムはどちらも水と接触すると可溶性の水酸化ストロンチウムと水素を形成し、使用済み燃料の不溶性部分から分離することができます。
  • 使用済み燃料の化学変化はほとんどないか全くないため、このプロセスに続いてあらゆる化学的再処理方法を使用できます。

デメリット

  • 1,000 K（730 ℃; 1,340 ℉）を超える温度では、ネプツニウム（融点：912 K（639 ℃; 1,182 ℉））やプルトニウム（融点：912.5 K（639.4 ℃; 1,182.8 ℉））を含むいくつかのアクチニドの天然金属形態は溶融します。これは液相の回収に利用できる可能性がありますが、ウラン金属は1,405.3 K（1,132.2 ℃; 2,069.9 ℉）まで固体のままであることを考えると、核拡散の懸念が生じます。ネプツニウムとプルトニウムは融点が異なるため容易に分離することはできませんが、水への溶解度の違いを利用して分離することができます
  • 「核自己発熱」が採用された場合、使用済み燃料の比放射能、発熱量、放射線放出量ははるかに高くなります。外部熱源を使用する場合、かなりの量の外部電力が必要となり、そのほとんどはウランの加熱に使用されます
  • 揮発性排出物を収集するための真空チャンバーや配管、容器の加熱と冷却は、熱応力を引き起こします。これは、材料への放射線損傷と相まって、カリホルニウム252などの中性子源がかなり存在する場合は中性子脆化を引き起こす可能性があります。
  • 一般的に使用されている酸化物燃料では、一部の元素は酸化物と天然元素の両方として存在します。化学状態に応じて、揮発ストリームまたは残留ストリームのいずれかに存在する可能性があります。ある元素が両方の状態でかなり多く存在する場合、すべてをいずれかの化学状態に変換しない限り、その元素を分離することは不可能である可能性があります。
  • 関係する温度は鉛の融点（600.61 K（327.46 °C; 621.43 °F））よりもはるかに高く、鉛を遮蔽材料として使用すると放射線遮蔽に問題が生じる可能性があります。
  • 揮発性核分裂生成物を回収するためにフィルターを使用する場合、それらは低レベルから中レベルの廃棄物になります

フッ化物揮発性

青い元素は揮発性フッ化物を持っているか、すでに揮発性です。緑の元素は揮発性フッ化物を持っていませんが、揮発性塩化物を持っています。赤い元素はどちらも持っていませんが、元素自体またはその酸化物は非常に高温で揮発します。核分裂後10、0、1、2、3年で収量が得られます。後の中性子捕獲は考慮せず、割合は100%であり200%ではありません。ベータ崩壊： Kr - 85 → Rb、Sr-90 → Zr 、 Ru - 106 → Pd、Sb-125 → Te、Cs-137 → Ba、Ce-144 → Nd、Sm-151 → Eu、Eu-155 → Gd

フッ化物揮発過程では、フッ素が燃料と反応します。フッ素は酸素よりはるかに反応性が高いため、粉砕した酸化物燃料の小さな粒子をフッ素で満たされた容器に入れると、燃え上がります。これは炎フッ素化として知られており、発生した熱が反応の進行を促します。燃料の大部分を構成するウランのほとんどは、ウラン濃縮で使用される、沸点が非常に低い六フッ化ウランに変換されます。主な長寿命核分裂生成物であるテクネチウムも、揮発性の六フッ化物に効率的に変換されます。他のいくつかの元素も同様に揮発性の六フッ化物、五フッ化物、または七フッ化物を形成します。揮発性のフッ化物は、凝縮によって過剰のフッ素から分離することができ、その後、分留または選択還元によって互いに分離できます。六フッ化ウランと六フッ化テクネチウムは沸点と蒸気圧が非常に似ているため、完全な分離がより困難になります。

揮発する核分裂生成物の多くは、ヨウ素、テルル、モリブデンなど、フッ素化されていない高温での揮発で揮発するものと同じです。注目すべき違いは、テクネチウムは揮発しますが、セシウムは揮発しないことです

プルトニウム、ネプツニウム、アメリシウムなどの一部の超ウラン元素は揮発性フッ化物を形成できますが、これらの化合物はフッ素分圧が低下すると安定しません。[57]プルトニウムの大部分とウランの一部は、最初は灰の中に残り、炎フッ素化装置の底に落ちます。灰中のプルトニウムとウランの比率は、高速中性子炉燃料に必要な組成に近づくこともあります。灰をさらにフッ素化すると、ウラン、ネプツニウム、プルトニウムをすべて揮発性フッ化物として除去できます。しかし、他のマイナーアクチニドの中には揮発性フッ化物を形成せず、アルカリ核分裂生成物として残るものもあります。貴金属の中にはフッ化物を全く形成せず、金属の形で残るものもありますが、六フッ化ルテニウムは比較的安定しており、揮発性があります

残留物を高温で蒸留することで、低沸点の遷移金属フッ化物とアルカリ金属（Cs、Rb）フッ化物を、高沸点のランタノイド、アルカリ土類金属（Sr、Ba）およびイットリウムのフッ化物から分離することができます。必要な温度ははるかに高くなりますが、真空蒸留によっていくらか下げることができます。フッ化リチウムやフッ化ナトリウムなどのキャリア塩を溶媒として使用している場合、高温蒸留はキャリア塩を分離して再利用する方法です。

溶融塩炉の設計では、フッ化物揮発性再処理を連続的に、または頻繁に行います。その目的は、アクチニドを溶融燃料混合物に戻し、最終的に核分裂させることです。同時に、中性子毒である核分裂生成物、または恒久的な貯蔵庫への移送を待つ間、炉心の外でより安全に貯蔵できる核分裂生成物を除去します。

塩化物の揮発性と溶解度

揮発性の高原子価フッ化物を形成する元素の多くは、揮発性の高原子価塩化物も形成します。塩素化と蒸留は、分離のための別の可能な方法です。分離の順序は、フッ化物の場合とは異なる場合があります。例えば、四塩化ジルコニウムと四塩化スズは、沸点がそれぞれ331℃（628℉）と114.1℃（237.4℉）と比較的低いです。塩素化は、ジルコニウム燃料被覆管を除去する方法として、機械的な被覆管除去の代わりに 提案されています[46] 。

塩化物は、フッ化物よりも後で酸化物などの他の化合物に戻すのが容易であると考えられます

揮発後に残った塩化物は、水への溶解度によって分離することもできます。アメリシウム、キュリウム、ランタノイド、ストロンチウム、セシウムなどのアルカリ元素の塩化物は、ウラン、ネプツニウム、プルトニウム、ジルコニウムの塩化物よりも溶解度が高いです。

ハロゲンの揮発性の利点

  • 塩素（およびそれほどではないがフッ素[58] ）は、大量に生産される入手しやすい工業化学物質です[59]
  • 分留により、多くの元素を1回のステップまたは同じステップの繰り返しで互いに分離することができます
  • ウランは濃縮に使用される六フッ化ウランとして直接生産される。
  • 多くの揮発性フッ化物および塩化物は、比較的穏やかな温度で揮発するため、熱応力が軽減されます。これは特に重要です。六フッ化ウランの沸点は水よりも低いため、高沸点の核分裂生成物（またはそのフッ化物）を互いに分離する際にエネルギーを節約できます。これは、質量の大部分を占めるウランが存在しない場合に行うことができるためです。
  • 一部のフッ化物および塩化物は比較的低温で融解するため、必要に応じて「液相分離」が可能です。これらの低融点塩は、溶融塩電気分解によってさらに処理することができます。
  • フッ化物と塩化物は、陽イオンによって水溶性が異なります。これを利用して水溶液で分離することができます。ただし、一部のフッ化物は水と激しく反応するため、これを考慮する必要があります。

ハロゲン揮発性の欠点

  • フッ素または塩素の多くの化合物、および天然元素自体は有毒で腐食性があり、空気、水、またはその両方と激しく反応します
  • 六フッ化ウランと六フッ化テクネチウムは、沸点が非常に近いため（それぞれ329.6 K（56.5 °C; 133.6 °F）と328.4 K（55.3 °C; 131.4 °F））、蒸留によって完全に分離することが困難です。
  • 石油精製で使用される分留には、大規模な施設と膨大な量のエネルギーが必要です。数千トンのウランを処理するには、数十億トンの石油を処理するよりも小規模な施設で済みます。ただし、石油精製所とは異なり、プロセス全体を放射線遮蔽内で行う必要があり、揮発性、毒性、放射性フッ化物の漏洩を防ぐための措置を講じる必要があります
  • 六フッ化プルトニウムの沸騰温度は335 K（62 °C; 143 °F）です。つまり、六フッ化ウランと六フッ化テクネチウムを分離できる施設であれば、どちらからも六フッ化プルトニウムを分離できることになります。核拡散の懸念が生じます。
  • アルファ線放出体の存在は、フッ素にいくつかの（α,n）反応を引き起こし、放射性22
    Na    と中性子。 [60]この影響は、アルファ線放出体とフッ素を可能な限り速く分離することで軽減できます。塩素の2つの安定同位体35
    Cl    と37
    Cl    とアルファ粒子の相互作用は、断面積がそれほど大きくなく、中性子や長寿命放射性核種を生成しないため、それほど懸念されません。 [61]
  • 使用済み燃料に炭素が含まれている場合、ハロゲン化炭化水素が生成されます。これは非常に強力な温室効果ガスであり、化学的に分解するのが困難です。その中には毒性のあるものも含まれています。

放射分析分離

分析目的で放射性金属の分布を決定するために、溶媒含浸樹脂（SIR）を使用できます。SIRは多孔質粒子で、細孔内に抽出剤が含まれています。このアプローチにより、従来の液液抽出に必要な液液分離工程が不要になります。放射分析分離用のSIRの調製には、有機溶媒のアンバーライトXAD-4またはXAD-7を使用できます。使用可能な抽出剤としては、例えば、塩化トリヘキシルテトラデシルホスホニウム（CYPHOS IL-101）またはN,N0-ジアルキル-N,N0-ジフェニルピリジン-2,6-ジカルボキシアミド（R-PDA; R = ブチル、オクチル、デシル、ドデシル）が挙げられます。[62]

経済性

再処理・廃棄物処分と中間貯蔵・直接処分の相対的な経済性は、2000年代最初の10年間、多くの議論の焦点となった。研究[63] では、既存の熱中性子炉（提案されている増殖炉サイクルではなく）におけるプルトニウムの1回限りのリサイクルに基づく再処理・リサイクルシステムの燃料サイクル総費用をモデル化し、これを直接処分を伴うオープン燃料サイクルの総費用と比較している。これらの研究から得られた結果は非常に多岐にわたるが、当時の経済状況下では再処理・リサイクルの選択肢の方がコストが高いという点では全ての研究で一致している。[64]ウラン市場、特に短期的な変動は原子力発電の電力コストにわずかな影響しか与えないが、ウラン市場の長期的な動向は原子力再処理の経済性に大きな影響を与える。ウラン価格が上昇し、高止まりした場合、MOX燃料、増殖炉、あるいはトリウム燃料サイクルによる「燃料供給の逼迫」がより魅力的になる可能性がある。しかし、ウラン価格が低いままであれば、再処理の魅力は薄れ続けるでしょう。[要出典]

使用済み燃料の放射能レベルを下げるためだけに再処理が行われる場合、使用済み核燃料は時間の経過とともに放射能が低下することを考慮する必要があります。40年後には放射能は99.9%低下しますが[65]、放射能レベルが天然ウランのレベルに近づくまでには1000年以上かかります[66] 。しかし、プルトニウム239を含む超ウラン元素のレベルは10万年以上も高いままであるため、核燃料として再利用されない場合は、核拡散防止と放射線の危険性 のために、これらの元素は安全な処分が必要です

2011年10月25日、日本原子力委員会の委員会は会議中に、核燃料を発電用にリサイクルする費用に関する試算を明らかにしました。この費用は、使用済み燃料を直接地層処分する費用の2倍になる可能性があります。プルトニウムの抽出と使用済み燃料の取り扱い費用は、発電量1キロワット時あたり1.98円から2.14円と推定されました。使用済み燃料を廃棄物として処分する場合の費用は、1キロワット時あたりわずか1円から1.35円です。[67] [68]

2004年7月、日本の新聞各紙は、日本政府が放射性廃棄物の処分費用を試算したと報じた。これは、4か月前にそのような試算は行われていないという主張と矛盾する。再処理を行わない場合の費用は、再処理費用（247億ドル）の4分の1から3分の1（55億ドルから79億ドル）と試算された。2011年末には、2004年に原子力政策企画課長を務めていた安井正也氏が、2004年4月に部下にデータを隠蔽するよう指示していたことが明らかになった。データが意図的に隠蔽されたという事実により、省庁は事件を再調査し、関係職員を処罰するかどうかを再検討する必要に迫られた。[69] [70]

施設一覧

参照

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注記

  1. ^ 半減期が2年の放射性同位体は、1年後も0.5^0.5、つまり70%以上の電力を保持します。これらの同位体はすべて半減期が2年を超えるため、さらに多くの電力を保持します。たとえ毎年の燃料交換期間を逃したとしても、2回目の燃料交換期間には半分以上の電力が残ります。
  2. ^ 建設完了：1976年[94]

さらに読む

  • Williamson, MA; Willit, JL (2011). 「使用済み核燃料リサイクルのためのパイロプロセスフローシート」(PDF) .原子力工学技術. 43 (4): 329– 334. doi : 10.5516/NET.2011.43.4.329 .
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  • Cogema、「再処理・リサイクル：産業的利害」、コンラート・アデナウアー財団でのプレゼンテーション、ボン、1995年5月9日
  • OECD原子力機関、「プルトニウム燃料：評価」、パリ、1​​989年
  • 全米研究会議、「核廃棄物：分離・転換技術」、全米科学アカデミー出版、ワシントンD.C.、1996年
  • 使用済み核燃料の処理、世界原子力協会
  • PUREXプロセス、欧州原子力学会
  • 混合酸化物燃料（MOX） – 世界原子力協会
  • 余剰兵器用プルトニウムの処分オプション – 議会調査局の議会向け報告書
  • 燃料再処理の略史
  • 原子力問題に関するALSOSデジタルライブラリの使用済み核燃料再処理に関する注釈付き参考文献