半導体光学におけるコヒーレント効果

物質と光、すなわち電磁場 との相互作用により、物質中に励起量子状態のコヒーレントな重ね合わせを生成できます。コヒーレントとは、物質の励起が入射電磁波の位相に由来する明確な位相関係を持つことを意味します。巨視的には、物質の重ね合わせ状態は光偏光、すなわち急速に振動する双極子密度をもたらします。光偏光は、電磁パルスがオフにされた後、励起系が平衡状態に緩和するときにゼロに減衰する、真の非平衡量です。この減衰は位相ずれと呼ばれ、コヒーレント効果はパルス光励起後の特定の期間のみ観測可能です。原子、分子、金属、絶縁体、半導体などのさまざまな物質が、コヒーレント光分光法を使用して研究されており、そのような実験とその理論的分析から、関与する物質状態とその動的発展に関する豊富な洞察が明らかになっています。

本稿では、半導体および半導体ナノ構造におけるコヒーレント光学効果に焦点を当てる。まず基本原理を紹介した後、半導体ブロッホ方程式（略称SBE）[ 1 ] [ 2 ] [ 3 ] [ 4 ] [ 5 ]を導入する。SBEは、完全に微視的な多体量子論に基づいてコヒーレント半導体光学を理論的に記述することができる。次に、半導体光学におけるコヒーレント効果の代表的な例をいくつか挙げる。これらの効果はすべて、SBEに基づいて理論的に理解できる。

出発点

マクロ的に見ると、マクスウェル方程式は、自由電荷と電流がない場合、電磁場は光偏光を介して物質と相互作用することを示している。P{\displaystyle {\mathbf {P} }} 電場の波動方程式E{\displaystyle {\mathbf {E} }} 読む（∇⋅∇−1c2∂2∂t2）E（r、t）＝μ0∂2∂t2P（r、t）{\displaystyle (\nabla \cdot \nabla -{\frac {1}{c^{2}}}{\frac {\partial ^{2}}{\partial t^{2}}}){\mathbf {E} }({\mathbf {r} },t)=\mu _{0}{\frac {\partial ^{2}}{\partial t^{2}}}{\mathbf {P} }({\mathbf {r} },t)} そして、時間に関する2次導関数がP{\displaystyle {\mathbf {P} }} つまり、∂2∂t2P{\displaystyle {\frac {\partial ^{2}}{\partial t^{2}}}{\mathbf {P} }} は、電場の波動方程式の源項として現れる。E{\displaystyle {\mathbf {E} }} したがって、光学的に薄いサンプルや遠距離、つまり光波長を大幅に超える距離で行われる測定では、λ{\displaystyle \lambda } 偏光から生じる放射電界はその2次微分に比例する。すなわち、E∝∂2∂t2P{\displaystyle {\mathbf {E} }\propto {\frac {\partial ^{2}}{\partial t^{2}}}{\mathbf {P} }} したがって、放出された場のダイナミクスを測定することはE(t){\displaystyle {\mathbf {E} }(t)} 光学材料の偏光の時間的変化に関する直接的な情報を提供するP(t){\displaystyle {\mathbf {P} }(t)} 。

微視的に見ると、光偏光は物質系の異なる状態間の量子力学的遷移から生じます。半導体の場合、光周波数の電磁放射は電子を価電子（v{\displaystyle v} ）から伝導（c{\displaystyle c} ）バンド。マクロ的な偏光P{\displaystyle {\mathbf {P} }} すべての微視的遷移双極子を合計することによって計算されるpcv{\displaystyle p_{cv}} 経由P=1V∑c,v(dcvpcv+c.c.){\displaystyle {\mathbf {P} }={\frac {1}{V}}\sum _{c,v}({\mathbf {d} }_{cv}p_{cv}+\mathrm {c.c.} )} , [ 2 ]ここでdcv{\displaystyle {\mathbf {d} }_{cv}} 状態間の個々の遷移の強さを決定する双極子行列要素である。v{\displaystyle v} そしてc{\displaystyle c} 、c.c.{\displaystyle \mathrm {c.c.} } は複素共役を表し、V{\displaystyle V} は、適切に選択されたシステムのボリュームです。ϵc{\displaystyle \epsilon _{c}} そしてϵv{\displaystyle \epsilon _{v}} 伝導帯と価電子帯の状態のエネルギーであり、それらの動的量子力学的発展は位相因子によって与えられるシュレーディンガー方程式に従う。e−iϵct/ℏ{\displaystyle \mathrm {e} ^{-\mathrm {i} \epsilon _{c}\,t/\hbar }} そしてe−iϵvt/ℏ{\displaystyle \mathrm {e} ^{-\mathrm {i} \epsilon _{v}\,t/\hbar }} それぞれ、重ね合わせ状態はpcv{\displaystyle p_{cv}} 時間とともに進化しているe−i(ϵc−ϵv)t/ℏ{\displaystyle \mathrm {e} ^{-\mathrm {i} (\epsilon _{c}-\epsilon _{v})t/\hbar }} . から始めると仮定しますt=0{\displaystyle t=0} とpcv(t=0)=pcv,0{\displaystyle p_{cv}(t=0)=p_{cv,0}} 光の偏光については

P(t)=∑c,v(dcvpcv,0e−i(ϵc−ϵv)t/ℏ+c.c.){\displaystyle {\mathbf {P} }(t)=\sum _{c,v}({\mathbf {d} }_{cv}p_{cv,0}\,\mathrm {e} ^{-\mathrm {i} (\epsilon _{c}-\epsilon _{v})t/\hbar }+\mathrm {c.c.} )} 。

したがって、P(t){\displaystyle {\mathbf {P} }(t)} は、関係する量子状態間のエネルギー差に対応する周波数で振動する微視的遷移双極子の総和として与えられる。明らかに、光偏光はP(t){\displaystyle {\mathbf {P} }(t)} は振幅と位相によって特徴付けられるコヒーレントな量である。微視的遷移双極子の位相関係に応じて、微視的双極子が同位相または逆位相となる建設的干渉または破壊的干渉、そして量子ビートのような時間的干渉現象が得られる。量子ビートでは、P(t){\displaystyle {\mathbf {P} }(t)} 時間の関数として変化します。

多体効果や他の準粒子やリザーバーとの結合を無視すれば、光励起二準位系のダイナミクスは、いわゆる光ブロッホ方程式と呼ばれる2つの方程式で記述できる。[ 6 ]これらの方程式は、核磁気共鳴におけるスピン系のダイナミクスを解析するために定式化したフェリックス・ブロッホ にちなんで名付けられた。二準位ブロッホ方程式は、

iℏ∂∂tpcv=Δϵpcv+E⋅dI{\displaystyle \mathrm {i} \hbar {\frac {\partial }{\partial t}}p_{cv}=\Delta \epsilon \,p_{cv}+{\mathbf {E} }\cdot {\mathbf {d} }I} 

そして

iℏ∂∂tI=2E⋅d(pcv−pcv⋆).{\displaystyle \mathrm {i} \hbar {\frac {\partial }{\partial t}}I=2{\mathbf {E} }\cdot {\mathbf {d} }(p_{cv}-p_{cv}^{\star }).} 

ここ、Δϵ=(ϵc−ϵv){\displaystyle \Delta \epsilon =(\epsilon _{c}-\epsilon _{v})} 2つの状態間のエネルギー差を表し、I{\displaystyle I} 反転、すなわち上部状態と下部状態の占有率の差である。電場E{\displaystyle {\mathbf {E} }} 微視的偏光を結合するp{\displaystyle p} ラビエネルギーの積E⋅d{\displaystyle {\mathbf {E} }\cdot {\mathbf {d} }} そして反転I{\displaystyle I} 駆動電界がない場合、すなわち、E=0{\displaystyle {\mathbf {E} }=\mathbf {0} } のブロッホ方程式p{\displaystyle p} 振動を表す。すなわち、pcv(t)∝e−iΔϵt/ℏ{\displaystyle p_{cv}(t)\propto \mathrm {e} ^{-\mathrm {i} \Delta \epsilon \,t/\hbar }} 。

光ブロッホ方程式は、いくつかの非線形光学実験の透過的な解析を可能にする。しかし、この方程式は、原子や小分子のように、多体相互作用があまり重要でない孤立準位間の光遷移を伴う系にのみ適している。半導体や半導体ナノ構造などの固体系では、多体クーロン相互作用と付加的な自由度との結合を適切に記述することが不可欠であり、光ブロッホ方程式は適用できない。

半導体ブロッホ方程式（SBE）

固体材料における光学過程を現実的に記述するためには、単純な光学ブロッホ方程式の描像を超えて、例えば電子間のクーロン相互作用や格子振動などの他の自由度との結合（電子-フォノン結合）など、基本的な物質励起間の結合を記述する多体相互作用を扱うことが不可欠である。光場を古典的な電磁場として扱い、物質励起を量子力学的に記述する半古典的なアプローチでは、上述の効果はすべて多体量子論に基づいて微視的に扱うことができる。半導体の場合、結果として得られる方程式系は半導体ブロッホ方程式として知られている。半導体の最も単純な2バンドモデルの場合、SBEは概略的に次のように表される[ 2 ]。

iℏ∂∂tpk=Δεkpk+Ωk(nkc−nkv)+iℏ∂∂tpk|corr,{\displaystyle \mathrm {i} \hbar {\frac {\partial }{\partial t}}p_{\mathbf {k} }=\Delta \varepsilon _{\mathbf {k} }\,p_{\mathbf {k} }+\Omega _{\mathbf {k} }\,(n_{\mathbf {k} }^{c}-n_{\mathbf {k} }^{v})+\mathrm {i} \hbar {\frac {\partial }{\partial t}}p_{\mathbf {k} }|_{\text{corr}}\,,} 

iℏ∂∂tnkc=(Ωk⋆pk−Ωkpk⋆)+iℏ∂∂tnkc|corr,{\displaystyle \mathrm {i} \hbar {\frac {\partial }{\partial t}}n_{\mathbf {k} }^{c}=(\Omega _{\mathbf {k} }^{\star }\,p_{\mathbf {k} }-\Omega _{\mathbf {k} }\,p_{\mathbf {k} }^{\star })+\mathrm {i} \hbar {\frac {\partial }{\partial t}}n_{\mathbf {k} }^{c}|_{\text{corr}}\,,} 

iℏ∂∂tnkv=−(Ωk⋆pk−Ωkpk⋆)+iℏ∂∂tnkv|corr.{\displaystyle \mathrm {i} \hbar {\frac {\partial }{\partial t}}n_{\mathbf {k} }^{v}=-(\Omega _{\mathbf {k} }^{\star }\,p_{\mathbf {k} }-\Omega _{\mathbf {k} }\,p_{\mathbf {k} }^{\star })+\mathrm {i} \hbar {\frac {\partial }{\partial t}}n_{\mathbf {k} }^{v}|_{\text{corr}}\,.} 

ここpk{\displaystyle p_{\mathbf {k} }} 微視的偏光であり、nkc{\displaystyle n_{\mathbf {k} }^{c}} そしてnkv{\displaystyle n_{\mathbf {k} }^{v}} 伝導帯と価電子帯の電子占有率（c{\displaystyle c} そしてv{\displaystyle v} ）、およびℏk{\displaystyle \hbar {\mathbf {k} }} は結晶運動量を表す。多体クーロン相互作用と、場合によってはさらなる相互作用過程の結果として、遷移エネルギーはΔεk{\displaystyle \Delta \varepsilon _{\mathbf {k} }} ラビエネルギーΩk{\displaystyle \Omega _{\mathbf {k} }} どちらも励起系の状態に依存し、つまり時間依存の分極の関数である。pk′{\displaystyle p_{\mathbf {k} '}} および職業nk′c{\displaystyle n_{\mathbf {k} '}^{c}} そしてnk′v{\displaystyle n_{\mathbf {k} '}^{v}} 、それぞれ、すべての結晶運動量においてℏk′{\displaystyle \hbar {\mathbf {k} '}} 。

結晶運動量のあらゆる値における励起間のこの結合によりℏk{\displaystyle \hbar {\mathbf {k} }} 半導体における光励起は、孤立した光遷移のレベルで記述することはできず、相互作用する多体量子系として扱う必要があります。

光励起間のクーロン相互作用の顕著かつ重要な結果は、基本バンドギャップ周波数より低いスペクトルで半導体の吸収スペクトルに現れる、強く吸収する離散的な励起子共鳴の出現です。励起子は負に帯電した伝導帯電子と正に帯電した価電子帯ホール（価電子帯で欠けている電子）で構成され、クーロン相互作用を介して互いに引き合うため、励起子は水素の離散吸収線の連続を示します。ガリウムヒ素（GaAs）などの一般的なIII-V半導体の光学選択則により、s状態、つまり1 s、2 sなどのみが光励起され、検出されます。ワニエ方程式に関する記事を参照してください。

多体クーロン相互作用は、非線形光学応答を記述する微視的相関関数の無限階層の動的方程式をもたらすため、大きな複雑化を招く。上記のSBEで明示的に与えられた項は、時間依存ハートリー・フォック近似におけるクーロン相互作用の扱いから生じる。このレベルは励起子共鳴を記述するのに十分であるが、励起誘起位相ずれ、励起子ポピュレーションや双励起子共鳴のような高次相関からの寄与など、さらにいくつかの効果があり、定義上ハートリー・フォックレベルを超える、いわゆる多体相関効果を扱う必要がある。これらの寄与は、上記のSBEに、|corr{\displaystyle |_{\text{corr}}} 。

多体階層の系統的打ち切りと制御された近似スキームの開発と分析は、凝縮系における光学過程の微視的理論の重要なトピックである。特定のシステムと励起条件に応じて、いくつかの近似スキームが開発され、適用されている。高度に励起されたシステムの場合、2次のボルン近似を使用して多体クーロン相関を記述すれば十分な場合が多い。[ 7 ] このような計算は、特に半導体レーザーのスペクトルをうまく記述することができた。半導体レーザー理論に関する記事を参照のこと。弱い光強度の限界では、コヒーレント非線形応答における励起子複合体、特に双励起子の特徴が、動力学制御打ち切りスキームを使用して分析されている。[ 8 ] [ 9 ] これら2つのアプローチと他のいくつかの近似スキームは、いわゆるクラスター展開[ 10 ]の特殊なケースとして見ることができます。クラスター展開では、非線形光学応答が相関関数によって分類されます。相関関数は、特定の最大数の粒子間の相互作用を明示的に考慮し、より大きな相関関数をより低い次の相関関数の積に因数分解します。

選択されたコヒーレント効果

数十フェムト秒から数百フェムト秒程度の持続時間を持つ超高速レーザーパルスを用いた非線形光学分光法によって、いくつかのコヒーレント効果が観測され、解釈されてきた。こうした研究と適切な理論解析により、光励起量子状態の性質、それらの相互作用、そして超短時間スケールにおけるそれらの動的発展に関する豊富な情報が明らかになった。以下では、いくつかの重要な効果について簡単に説明する。

励起子と励起子複合体が関与する量子ビート

量子ビートは、共通の基底状態や励起状態などによって量子力学的に結合した有限個の離散遷移周波数によって全光偏光が生じるシステムで観測される。[ 11 ] [ 12 ] [ 13 ] 単純化のために、これらの遷移はすべて同じ双極子行列要素を持つと仮定すると、t=0{\displaystyle t=0} 光偏光P(t){\displaystyle {\mathbf {P} }(t)} システムの進化

∑le−iΔωlt{\displaystyle \sum _{l}\mathrm {e} ^{-\mathrm {i} \Delta \omega _{l}t}} 、

インデックスl{\displaystyle l} 関与する遷移をラベル付けする。有限個の周波数は、偏光の二乗係数の時間的変調をもたらす。|P(t)|2{\displaystyle |{\mathbf {P} }(t)|^{2}} そして放出される電磁場の強度|E(t)|2{\displaystyle |{\mathbf {E} }(t)|^{2}} 期間付き

2π/(Δωl−Δωj){\displaystyle 2\pi /(\Delta \omega _{l}-\Delta \omega _{j})} 。

2つの周波数の場合、偏光の2乗係数は

[1+cos⁡((Δω1−Δω2)t)]{\displaystyle [1+\cos((\Delta \omega _{1}-\Delta \omega _{2})t)]} 、

つまり、振幅は同じだが周波数が異なる 2 つの寄与の干渉により、偏光は最大値とゼロの間で変化します。

半導体や量子井戸などの半導体ヘテロ構造において、非線形光学量子ビート分光法は励起子共鳴の時間的ダイナミクスを研究するために広く用いられてきた。特に、励起条件に依存して、例えば双励起子やその他のクーロン相関寄与を介した異なる励起子共鳴間の結合や、散乱および位相ずれ過程によるコヒーレントダイナミクスの減衰などを引き起こす可能性のある多体効果の影響は、多くのポンプ・プローブ法や四光波混合法の測定において研究されてきた。半導体におけるこのような実験の理論的解析には、適切なレベルで多体相関が組み込まれたSBEによって提供されるような量子力学的多体理論に基づく処理が必要である。[ 1 ] [ 2 ] [ 3 ]

励起子の光子エコー

非線形光学では、異なる共鳴周波数を持つ非結合なサブシステムの分布を含む、いわゆる不均一広がりシステムの相殺干渉を逆転させることが可能です。例えば、最初の短いレーザーパルスがすべての遷移を励起する四光波混合実験を考えてみましょう。t=0{\displaystyle t=0} 異なる周波数間の相殺的干渉の結果、全体の偏光はゼロに減衰します。t=τ>0{\displaystyle t=\tau >0} 個々の微視的偏光の位相を共役させることができる。すなわち、p→p⋆{\displaystyle p\rightarrow p^{\star }} 不均一に広がったシステムの。その後の分極の非摂動的な動的発展により、すべての分極がt=2τ{\displaystyle t=2\tau } その結果、測定可能なマクロな信号が生成される。つまり、このいわゆる光子エコーは、すべての個々の偏光が同位相で、互いに建設的に加算されることによって発生する。t=2τ{\displaystyle t=2\tau } [ 6 ]再位相調整は偏光がコヒーレントな状態を 維持している場合にのみ可能であるため、時間遅延の増加に伴う光子エコー振幅の減衰を測定することによってコヒーレンスの喪失を判定することができる。

励起子共鳴を持つ半導体において光子エコー実験を行う場合、[ 14 ] [ 15 ] [ 16 ]、多体効果がダイナミクスの質的な変化を引き起こす可能性があるため、理論解析に多体効果を含めることが不可欠である。例えば、SBEの数値解析では、光励起された電子と正孔間のクーロン相互作用に起因するバンドギャップの動的減少が、十分な強度のパルスによる単一の離散励起子共鳴の共鳴励起においても光子エコーを生成できることが示されている。[ 17 ]

不均一な広がりという比較的単純な効果に加えて、エネルギーの空間的変動、すなわち無秩序性も、半導体ナノ構造において、例えば異なる材料間の界面の不完全性などから生じる可能性があり、時間遅延の増加に伴う光子エコー振幅の減衰につながる可能性があります。この無秩序性誘起位相ずれ現象を一貫して扱うためには、励起子双相関を含むSBEを解く必要があります。文献[ 18 ]に示されているように、このような微視的な理論的アプローチは、無秩序性誘起位相ずれを実験結果とよく一致して記述することができます。

励起子光シュタルク効果

ポンププローブ実験では、システムをポンプパルス（Ep{\displaystyle E_{p}} ）を生成し、そのダイナミクスを（弱い）テストパルス（Et{\displaystyle E_{t}} このような実験では、いわゆる差分吸収を測定することができる。Δα(ω){\displaystyle \Delta \alpha (\omega )}  これは、ポンプの存在下でのプローブ吸収の差として定義される。αpump on(ω){\displaystyle \alpha _{\text{pump on}}(\omega )} ポンプなしのプローブ吸収αpump off(ω){\displaystyle \alpha _{\text{pump off}}(\omega )} 。

光共鳴の共鳴ポンピングの場合、ポンプが試験に先行すると、吸収の変化はΔα{\displaystyle \Delta \alpha } 共振周波数付近では通常、負の値をとる。このブリーチングと呼ばれる効果は、ポンプパルスによるシステムの励起がテストパルスの吸光度を減少させることから生じる。また、正の寄与がある場合もある。Δα{\displaystyle \Delta \alpha } 共鳴広がりにより元の吸収線付近のスペクトルでは、また励起状態吸収（系が励起状態にある場合にのみ起こり得る双励起子などの状態への光学遷移）により、他のスペクトル位置では、退色と正の寄与が現れる。この退色と正の寄与は、一般にコヒーレントな状況と非コヒーレントな状況の両方で存在し、この場合、分極は消失するが励起状態における占有が存在する。

デチューンポンピング、すなわちポンプ場の周波数が物質遷移の周波数と一致しない場合、光物質結合の結果として共鳴周波数がシフトします。この効果は光シュタルク効果として知られています。光シュタルク効果はコヒーレンス、すなわちポンプパルスによって誘起される光偏光がゼロにならないことを必要とします。そのため、ポンプパルスとプローブパルス間の時間遅延が増加するにつれて光シュタルク効果は減少し、系が基底状態に戻ると消滅します。

2 レベル システムの光学ブロッホ方程式を解くとわかるように、光学シュタルク効果により、ポンプ周波数が共鳴周波数より小さい場合は共鳴周波数がより高い値にシフトし、その逆もまた同様です。[ 6 ] これはまた、半導体中の励起子に対して行われた実験の典型的な結果です。[ 19 ] [ 20 ] [ 21 ]特定の状況では、単純なモデルに基づくこのような予測では半導体および半導体ナノ構造 の実験を定性的にさえ説明できないという事実は、大きな注目を集めています。このような偏差は、半導体では通常、多体効果が光学応答を支配し、そのため適切な理解を得るには光学ブロッホ方程式ではなく SBE を解く必要があるためです。重要な例が文献[ 22 ]で示されており、そこでは、励起子二体から生じる多体相関が光学シュタルク効果の符号を反転できることが示されています。光ブロッホ方程式とは対照的に、コヒーレント双励起子相関を含む SBE は、半導体量子井戸で実行された実験を適切に記述することができました。

励起子の超放射

考慮するN{\displaystyle N} 空間的に異なる位置にある二準位系。マクスウェル方程式は、特定の共鳴から放射される場が他のすべての共鳴から放射される場と干渉するため、すべての光共鳴間の結合を導く。その結果、この系は次のように特徴付けられる。N{\displaystyle N} 放射結合した光共鳴から生じる固有モード。

壮大な状況が発生する場合N{\displaystyle N} 同一の2レベルシステムは、整数倍の距離で規則的に配置されている。λ/2{\displaystyle \lambda /2} 、 どこλ{\displaystyle \lambda } は光の波長である。この場合、すべての共鳴から放出された場は建設的に干渉し、システムは実質的に単一のシステムとして振る舞う。N{\displaystyle N} 倍の強い光偏光。放射される電磁場の強度は偏光係数の2乗に比例するため、最初は次のように比例する。N2{\displaystyle N^{2}} 。

サブシステムのコヒーレントな結合から生じる協同性により、放射減衰率はγrad{\displaystyle \gamma _{\mathrm {rad} }} 増加しますN{\displaystyle N} つまり、γrad=Nγrad,0{\displaystyle \gamma _{\mathrm {rad} }=N\gamma _{\mathrm {rad} ,0}} どこγrad,0{\displaystyle \gamma _{\mathrm {rad} ,0}} は単一の2準位系の放射崩壊である。したがって、コヒーレント光偏光はN{\displaystyle N} 倍速くなるe−Nγrad,0t{\displaystyle \mathrm {e} ^{-N\gamma _{\mathrm {rad} ,0}\,t}} 孤立系の場合よりも、時間積分された放射場の強度は次のように比例する。N{\displaystyle N} 、当初からN2{\displaystyle N^{2}} 係数は1N{\displaystyle {\frac {1}{N}}} これは、増強された放射崩壊の時間積分から生じます。

この超放射効果[ 23 ]は、適切に配置された半導体多重量子井戸における励起子分極の減衰を観測することによって実証されている。量子井戸間のコヒーレント放射結合によって生じる超放射のため、減衰率は量子井戸の数に比例して増加し、単一の量子井戸の場合よりも著しく速くなる。[ 24 ] この現象の理論的解析には、マクスウェル方程式とSBEの整合的な解が必要である。

結論

上記のいくつかの例は、半導体および半導体ナノ構造のコヒーレント光応答が多体効果の影響を強く受けることを示す、さらにいくつかの現象のほんの一部に過ぎません。同様に多体相互作用を含む適切な理論的解析を必要とするその他の興味深い研究分野としては、例えば、光場が電流を生成および／またはプローブする光輸送現象、光場とテラヘルツ場を組み合わせた分光法（「テラヘルツ分光法と技術」の記事を参照）、そして急速に発展している半導体量子光学（ 「ドットを用いた半導体量子光学」の記事を参照）などがあります。

参照

さらに読む

参考文献

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