ラマン散乱

化学および物理学において、ラマン散乱またはラマン効果（/ ˈ r ɑː m ən /）は、物質による光子の非弾性散乱であり、エネルギーの交換と光の方向の変化の両方が起こります。典型的には、この効果は、可視レーザーからの入射光子が低いエネルギーにシフトすることで、分子が振動エネルギーを得ることを伴います。これは通常のストークス・ラマン散乱と呼ばれます。

光は物質によって散乱される確率が一定である。光子が散乱する場合、そのほとんどは弾性散乱（レイリー散乱）であり、散乱光子は入射光子と同じエネルギー（周波数、波長、したがって色）を持ちますが、方向が異なります。レイリー散乱の強度は通常、放射線源の強度に対して0.1%から0.01%の範囲です。散乱光子のさらに小さな割合（100万分の1程度）は非弾性散乱することがあり、散乱光子は入射光子とは異なる（通常はより低い）エネルギーを持ちます。これらはラマン散乱光子です。[ 1 ]エネルギー保存の法則により、物質はこの過程でエネルギーを得るか失うかのどちらかです。

化学者や物理学者は、様々な形態のラマン分光法を用いて、この効果を様々な目的で物質に関する情報を得るために利用しています。ラマン分光法には他にも多くのバリエーションがあり、気体試料を用いた場合には回転エネルギーを調べることができ、 X線源を用いた場合には電子エネルギー準位を調べることができます。さらに、パルスレーザーや複数のレーザービームなどを用いたより複雑な手法も知られています。

ラマン効果は、1928年に弟子のK・S・クリシュナンの協力を得て発見したインドの科学者C・V・ラマンにちなんで名付けられました。ラマンはラマン散乱の発見により、 1930年のノーベル物理学賞を受賞しました。

歴史

分子の光回折（1922年）の最初のページ
分子の光回折（1922年）の最初のページ

レイリー散乱と呼ばれる弾性光散乱現象は、光がエネルギーを保持する現象で、19世紀に記述されました。レイリー散乱の強度は、励起光源の強度と比較して約10 -3～ 10 -4です。 [ 2 ] 1908年には、ミー散乱と呼ばれる別の弾性散乱の形態が発見されました。

光の非弾性散乱は1923年にアドルフ・スメカルによって予言され[ 3 ]、古いドイツ語の文献ではスメカル・ラマン効果と呼ばれている。[ 4 ] 1922年、インドの物理学者CVラマンは「光の分子回折」に関する研究を発表した。これは彼の協力者と行った一連の研究の最初のものであり、最終的には彼の名前を冠した放射効果の発見（1928年2月16日）につながった。ラマン効果はラマンと彼の同僚KSクリシュナンによって初めて報告され[ 5 ]、その後グリゴリー・ランズバーグとレオニード・マンデリシュタムによって1928年2月21日（ラマンとクリシュナンの5日後）にモスクワで独立して報告された。旧ソ連ではラマンの貢献は常に議論の的となっていた。そのため、ロシアの科学文献では、この効果は通常「複合散乱」または「複合散乱」と呼ばれています。ラマンは光の散乱に関する研究で1930年にノーベル賞を受賞しました。 [ 6 ]

1998年、ラマン効果は、液体、気体、固体の組成を分析するためのツールとしての重要性が認められ、アメリカ化学会によって国家歴史化学ランドマークに指定されました。 [ 7 ]

計装

ラマンとクリシュナンによって発表されたベンゼンの初期のラマンスペクトル。[ 8 ]
180°後方散乱配置における分散ラマン分光装置の概略図。[ 9 ]

現代のラマン分光法では、励起光源としてレーザーがほぼ常に用いられています。レーザーはラマン効果の発見から30年以上も経ってから初めて実用化されたため、ラマンとクリシュナンは水銀ランプと写真乾板を用いてスペクトルを記録しました。[ 10 ]初期のスペクトルは、光源の弱さ、検出器の感度の低さ、そして多くの物質におけるラマン散乱断面積の弱さから、取得に数時間、あるいは数日もかかっていました。現代の最も一般的な検出器は電荷結合素子（CCD）です。CCDが採用される以前は、フォトダイオードアレイと光電子増倍管が一般的でした。 [ 11 ]

理論

以下では、離散分子による通常の（非共鳴、自発的、振動的）ラマン散乱の理論に焦点を当てます。X線ラマン分光法は概念的にはこれに似ていますが、振動エネルギー準位ではなく電子エネルギー準位の励起を伴います。

分子振動

ラマン散乱は一般的に分子内の振動に関する情報を提供します。気体の場合、回転エネルギーに関する情報も得られます。[ 12 ]固体の場合、フォノンモードも観測される場合があります。[ 13 ]分子振動に関する赤外線吸収の基本は、選択則は異なります が、ラマン散乱にも当てはまります。

自由度

どのような分子に対しても、合計 3 Nの自由度があります。ここで、Nは原子の数です。この数は、分子内の各原子が 3 次元で運動する能力に由来します。[ 14 ]分子を扱う場合、分子全体の運動を考える方が一般的です。その結果、3 Nの自由度は、分子の並進運動、回転運動、および振動運動に分割されます。自由度のうち 3 つは、分子全体の並進運動に対応します (3 つの空間次元のそれぞれに沿って)。同様に、3 つの自由度は、、、および-軸の周りの分子の回転に対応します。結合軸に沿った回転は分子内の原子の位置を変えないため、線形分子は2 つの回転しかありません。残りの自由度は、分子の振動モードに対応します。これらのモードには、分子の化学結合の伸縮運動と曲げ運動が含まれます。線形分子の場合、振動モードの数は 3 N -5 ですが、非線形分子の場合は 3 N -6 です。[ 14 ]×{\displaystyle x}y{\displaystyle y}z{\displaystyle z}

振動エネルギー

分子の振動エネルギーは量子化されることが知られており、量子調和振動子（QHO）近似、あるいは非調和性が重要な場合にはダナム展開を用いてモデル化することができる。QHOによる振動エネルギー準位は以下の通りである。

En＝h（n+12）ν＝h（n+12）12πけメートル{\displaystyle E_{n}=h\left(n+{1\over2}\right)\nu =h\left(n+{1\over2}\right){1\over{2\pi}}{\sqrt{k\overm}}\!}、

ここでnは量子数である。ラマン吸収と赤外線吸収の選択則は一般に基本振動のみが観測されることを規定するため、赤外線励起またはストークスラマン励起はエネルギー変化をもたらす。E＝hν＝h2πけメートル{\displaystyle E=h\nu ={h \over {2\pi }}{\sqrt {k \over m}}}

振動のエネルギー範囲は、およそ 5～3500 cm −1の範囲である。与えられた温度で与えられた振動モードを占める分子の割合は、ボルツマン分布に従う。分子は、テラヘルツまたは赤外範囲にある適切なエネルギーの光子を直接吸収することにより、より高い振動モードに励起される。これが赤外分光法の基礎となる。あるいは、同じ振動励起が非弾性散乱過程によって生成されることもある。これは、吸収された入射光よりも長い波長（現在ではより低いエネルギーに対応することが知られている）で発光する、ジョージ・ストークスが1852 年に発見した蛍光のストークスシフトとの類推から、ストークスラマン散乱と呼ばれる。概念的に同様の効果は、光ではなく中性子や電子によっても引き起こされる可能性がある。 [ 15 ]光子エネルギーの増加によって分子がより低い振動エネルギー状態になることは、反ストークス散乱と呼ばれる。

ラマン散乱

ラマン散乱は、励起レーザー光子のエネルギーに対応する仮想電子エネルギー準位を伴うものとして概念化されます。光子の吸収により分子は仮想状態に励起され、再放出によりラマン散乱またはレイリー散乱が生じます。3 つのケースすべてにおいて、最終状態の電子エネルギーは初期状態と同じですが、振動エネルギーはストークス ラマン散乱の場合はより高くなり、反ストークス ラマン散乱の場合はより低くなり、レイリー散乱の場合は同じになります。通常、これは波数で考えられます。ここで、はレーザーの波数、は振動遷移の波数です。したがって、ストークス散乱では波数が与えられ、反ストークス散乱では となります。励起レーザーエネルギーが分子の実際の電子励起に対応する場合、共鳴ラマン効果が発生します。 ν〜0{\displaystyle {\チルダ {\nu }}_{0}}ν〜M{\displaystyle {\チルダ {\nu }}_{M}}ν〜0−ν〜M{\displaystyle {\チルダ {\nu }}_{0}-{\チルダ {\nu }}_{M}}ν〜0+ν〜M{\textstyle {\チルダ {\nu }}_{0}+{\チルダ {\nu }}_{M}}

古典物理学に基づくモデルはラマン散乱を説明でき、光周波数の4乗に比例して強度が増加することを予測する。分子による光散乱は、誘導電気双極子の振動と関連している。電磁放射の振動電場成分は、分子内に誘導双極子を発生させ、この誘導双極子は分子振動によって変調される交流電場に追従する。したがって、外部電場周波数での振動は、外部電場と通常モード振動に起因するビート周波数とともに観測される。[ 10 ] [ 2 ]

光散乱のさまざまな可能性：レイリー散乱（エネルギーの交換なし：入射光子と散乱光子のエネルギーは同じ）、ストークスラマン散乱（原子または分子がエネルギーを吸収：散乱光子のエネルギーは入射光子よりも低い）、反ストークスラマン散乱（原子または分子がエネルギーを失う：散乱光子のエネルギーは入射光子よりも高い）

散乱光子のスペクトルは、ラマン スペクトルと呼ばれます。これは、散乱光の強度を入射光子に対する周波数差Δνの関数として示し、より一般的にはラマン シフトと呼ばれます。対応するストークス ピークと反ストークス ピークの位置は、レイリーΔν=0ラインの周りに対称的なパターンを形成します。周波数シフトが対称なのは、同じ上部共鳴状態と下部共鳴状態間のエネルギー差に対応しているためです。ただし、特徴のペアの強度は通常異なります。強度は材料の初期状態の占有率に依存し、初期状態の占有率は温度に依存します。熱力学的平衡では、下部の状態の方が上部の状態よりも占有率が高いです。したがって、占有率の高い下部の状態から上部の状態への遷移率 (ストークス遷移) は、逆方向 (反ストークス遷移) よりも高くなります。それに応じて、ストークス散乱ピークは反ストークス散乱ピークよりも強くなります。それらの比率は温度に依存するため、温度を測定するために利用できます。

私ストークス私反ストークス＝（ν〜0−ν〜M）4（ν〜0+ν〜M）4経験⁡（hcν〜MけBT）{\displaystyle {\frac {I_{\text{ストークス}}}{I_{\text{反ストークス}}}}={\frac {({\tilde {\nu }}_{0}-{\tilde {\nu }}_{M})^{4}}{({\tilde {\nu }}_{0}+{\tilde {\nu }}_{M})^{4}}}\exp \left({\frac {hc\,{\tilde {\nu }}_{M}}{k_{B}T}}\right)}

選択ルール

振動励起が起こるために双極子モーメントの変化が必要な IR 分光法とは対照的に、ラマン散乱では分極率の変化が必要です。ある状態から別の状態へのラマン遷移は、それらの状態の分子分極率が異なる場合にのみ許可されます。振動の場合、これは、振動に関連付けられた通常座標に関する分極率の導関数がゼロでないことを意味します。一般に、通常モードは、分子の点群のキャラクタリゼーション テーブルから検証できる二次形式 の同じ対称性で変換する場合にラマン アクティブです。IR 分光法と同様に、 QHO に従って基本励起 ( ) のみが許可されます。ただし、倍音が観測される場合も多数あります。振動モードは IR とラマンの両方でアクティブになることはできないとする相互排他則 が、特定の分子に適用されます。 ∂α∂質問≠0{\displaystyle {\frac {\partial \alpha }{\partial Q}}\neq 0}（×2、y2、z2、×y、×z、yz）{\displaystyle (x^{2},y^{2},z^{2},xy,xz,yz)}Δν＝±1{\displaystyle \Delta \nu =\pm 1}

特定の選択則によれば、許容される回転遷移は であり、ここでは回転状態である。これは通常、ラマン線幅が回転遷移を分離できるほど小さい気相中の分子にのみ関係する。 ΔJ＝±2{\displaystyle \Delta J=\pm 2}J{\displaystyle J}

秩序だった固体材料にのみ関係する選択則によれば、フォノン閉じ込めが明らかな場合を除き、IRとラマンでは位相角がゼロのフォノンのみが観測できる。[ 13 ]

対称性と分極

散乱光子の偏光をモニタリングすることは、分子の対称性とラマン活性の関係を理解するのに役立ち、ラマンスペクトルのピークの特定に役立つ可能性があります。 [ 16 ]一方向に偏光した光では、ラマン活性モードの一部しか観測できませんが、偏光を回転させると他のモードも観測できるようになります。各モードは、その対称性に応じて分離されます。[ 17 ]

振動モードの対称性は、入射レーザーに直交する偏光を持つラマン散乱と入射レーザーと同じ偏光を持つラマン散乱の比である偏光解消比ρから推定されます。ここでは、検光子を入射光の偏光軸に対して 90 度回転させたときのラマン散乱の強度と、検光子を入射レーザーの偏光に合わせて配置したときのラマン散乱の強度です。[ 18 ]偏光が分子と相互作用すると、分子が歪んで平面波に等しく反対の効果が生じ、分子の方向と光波の偏光角の差だけ回転します。 の場合、その周波数での振動は偏光解消され、完全に対称ではないことを意味します。[ 19 ] [ 18 ]ρ＝私r私あなた{\displaystyle \rho ={\frac {I_{r}}{I_{u}}}}私r{\displaystyle I_{r}}私あなた{\displaystyle I_{u}}ρ≥34{\displaystyle \rho \geq {\frac {3}{4}}}

誘導ラマン散乱とラマン増幅

上述のラマン散乱過程は自発的に起こります。つまり、ランダムな時間間隔で、入射する多数の光子のうちの1つが物質によって散乱されます。そのため、この過程は自発ラマン散乱と呼ばれます。

一方、誘導ラマン散乱は、ストークス光子が自発ラマン散乱によって既に生成されており（何らかの理由で物質内に残留させられている）、あるいはストークス光子（「信号光」）を元の光（「ポンプ光」）と共に意図的に注入した場合に発生する。この場合、ラマン散乱の総速度は自発ラマン散乱よりも上昇し、ポンプ光子はより速く追加のストークス光子に変換される。既に存在するストークス光子が多いほど、それらの追加速度も速くなる。これは実質的に、ポンプ光の存在下でストークス光を増幅することになり、ラマン増幅器やラマンレーザーで利用されている。

誘導ラマン散乱は非線形光学効果です。

空間コヒーレンスの要件

励起ビームの2点AとB間の距離がxであると仮定する。一般に、励起周波数は散乱ラマン周波数と等しくないため、対応する相対波長λとλ'は等しくならない。したがって、位相シフトΘ = 2π x (1/λ − 1/λ')が生じる。Θ = πの場合、散乱振幅は逆であるため、ラマン散乱ビームは弱いままである。

  • ビームの交差によりパスxが制限される場合があります。

より大きな振幅を得るためには、いくつかのトリックが使用できます。

  • 光学異方性結晶では、光線は異なる偏光と屈折率を持つ2つの伝搬モードを持つことがあります。四重極（ラマン）共鳴によってこれらのモード間でエネルギーが伝達される場合、位相は経路全体にわたってコヒーレントに保たれ、エネルギー伝達は大きくなります。これは光パラメトリック発生です。
  • 光はパルス状に照射されるため、ビートは現れません。インパルス誘導ラマン散乱（ISRS）[ 20 ] [ 21 ] [ 22 ] [ 23 ]では、パルス長は関連するすべての時定数よりも短くなければなりません。[ 24 ]ラマン光と入射光の干渉はビートを生じさせるには短すぎるため、最良の条件下では、パルス長の3乗に反比例する周波数シフトが生じます。

実験室では、パルスが長すぎるとISRSが非常に弱くなるため、フェムト秒レーザーパルスを使用する必要があります。そのため、通常の時間非干渉性光を生成するナノ秒パルスではISRSを観測できません。

逆ラマン効果

逆ラマン効果は、WJ JonesとBoris P. Stoicheffによって初めて指摘されたラマン散乱の一種です。状況によっては、ストークス散乱が反ストークス散乱を上回ることがあります。このような場合、連続波（物質を離れた後）にはν L +ν Mに吸収線（強度の低下）が観測されます。この現象は逆ラマン効果と呼ばれ、この現象の応用は逆ラマン分光法と呼ばれ、連続波の記録は逆ラマンスペクトルと呼ばれます。

逆ラマン効果の最初の記述[ 25 ]において、著者らは高周波連続体からの吸収と低周波連続体からの吸収の両方について論じている。彼らは、物質のラマン周波数が振動起源であり、かつ物質が熱平衡状態にある場合、低周波連続体からの吸収は観測されないと指摘している。

スーパーコンティニウム発生

高強度連続波 (CW) レーザーの場合、誘導ラマン散乱を利用して広帯域スーパーコンティニュームを生成することができます。 このプロセスは4 波混合の特殊なケースとも言えます。4 波混合では、2 つの入射光子の周波数が等しく、放出スペクトルは入射光からフォノンエネルギーだけ離れた 2 つの帯域に現れます。最初のラマン スペクトルは自然放出で形成され、後に増幅されます。長いファイバー内での高ポンピング レベルでは、ラマン スペクトルを新たな開始点として使用して高次ラマン スペクトルを生成し、振幅が減少する一連の新しいスペクトルを構築することができます。 初期の自発的プロセスによる固有ノイズの欠点は、最初にスペクトルをシードするか、またはプロセスを安定させるために共振器内のフィードバック ループを使用することによって克服できます。この技術は急速に進化するファイバーレーザー分野に容易に適合し、横方向コヒーレント高強度光源（すなわち、ブロードバンド通信、イメージングアプリケーション）の需要があるため、ラマン増幅およびスペクトル生成は近い将来広く使用される可能性があります。

アプリケーション

ラマン分光法は、ラマン効果を物質分析に利用します。ラマン散乱光のスペクトルは、存在する分子成分とその状態に依存するため、物質の同定や分析に利用できます。ラマン分光法は、気体、液体、固体など、幅広い物質の分析に用いられます。生物や人体組織[ 26 ]などの非常に複雑な物質も、ラマン分光法で分析できます。

固体材料の場合、ラマン散乱は高周波フォノンおよびマグノン励起を検出するためのツールとして使用されます。

ラマンライダーは、大気物理学において、大気の消衰係数と水蒸気の垂直分布を測定するために使用されます。

速度選択性のため、誘導ラマン遷移は原子の冷却に有用である。[ 27 ]また、明確に定義された運動量キックを提供することで原子干渉計の構築も可能にする。 [ 28 ]誘導ラマン遷移は、捕捉されたイオンのエネルギー準位、ひいては基底量子ビットの状態を操作するためにも広く使用されている。

ラマン分光法は、赤外線吸収スペクトルを持たない分子の力の定数と結合距離を決定するために使用できます。

ラマン増幅は光増幅器に使用されます。

ラマン効果は青空が見える原因にも関係しています ( 「レイリー散乱」を参照:「大気中の窒素分子と酸素分子のレイリー散乱には、弾性散乱に加えて、空気中の回転ラマン散乱による非弾性寄与も含まれます。」)。

ラマン分光法は、振動タグによって生物系内の核酸などの小さな分子を化学的に画像化するために使用されてきた。 [ 29 ]

参照

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さらに読む

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